摘 要

当今，介质阻挡放电成为热门的研究对象，尤其对于辅助二氧化碳重整甲烷制氢有很好的利用。本文通过建立一套基于同轴DBD反应器的低温等离子体二氧化碳重整甲烷的实验系统，并研究反应体系是否添加水蒸气以及添加不同含量的水蒸气的放电特性以及重整反应最终的反应物转化率、产物产率和选择性等。

实验在10kHz中心频率的高频电源下进行，其中DBD反应装置外电极接地，气隙为2.5mm，外电极长度为10cm，输入功率为100W，反应气体的通气流量为50ml/min。现在改变CH₄/CO₂比例为1:1和2:1，调节水蒸气含量分别为3%、5%、7.7%、10%、12%进行实验。主要介绍的是实验过程中DBD的物理特性和化学特性，其中物理特性包括放电特性、发光特性和温度特性；化学特性包括通入反应气体的转化率，反应后产物的产率和选择性，以及整个反应的能量效率。

结果表明，添加水蒸气可以调节氢气产率，而且可以有效抑制积碳生成，但是过量水蒸气对放电稳定性带来不利影响，所以最终确定CH₄/CO₂比例为2、水蒸气浓度为5%左右时CH₄和CO₂的重整实验最好。此时CH₄和CO₂的转化率最高，H₂的产率和选择性也很高，并且CO的产率和选择性比较低，能量效率比较高，DBD放电比较稳定，有利于实验的进行。

关键词：介质阻挡放电，冷等离子，水，甲烷，二氧化碳

Effect of Water Vapor Addition on Dielectric Barrier Discharge Hydrogen Production by Methane Reforming with Dielectric Barrier Discharge

Abstract

Dielectric barrier discharge due to its inherent characteristics makes its application in different fields become a research hotspot. Especially for assisted carbon dioxide reforming methane hydrogen production has a good use. In this paper, a set of experimental system for carbon dioxide reforming of methane with low temperature plasma based on coaxial DBD reactor is established, and the discharge characteristics of the reaction system for adding water vapor and adding different amounts of water vapor and the final reactant conversion of the reforming reaction are studied.

The experiment was performed at a high-frequency power source with a center frequency of 10 kHz. The external electrode of the DBD reaction device was grounded, the air gap was 2.5 mm, the length of the external electrode was 10 cm, the input power was 100 W, and the flow rate of the reaction gas was 50 ml/min. Now change the ratio of CH₄/CO₂ to 1:1 and 2:1 and adjust the water vapor content to 3%, 5%, 7.7%, 10%, and 12% respectively. It mainly introduces the physical and chemical characteristics of DBD during the experimental process. The physical characteristics include the discharge characteristics, light emission characteristics and temperature characteristics. The chemical characteristics include the conversion rate into the reaction gas, the yield and selectivity of the product after the reaction, and The energy efficiency of the entire reaction.

The results show that the addition of water vapor can adjust the hydrogen yield, and can effectively suppress the formation of carbon deposits. However, the excessive water vapor has an adverse effect on the discharge stability. Therefore, the final ratio of CH₄/CO₂ is 2. The water vapor concentration is about 5%. When the CH₄ and CO₂ reforming experiments are best. At this time, the conversion rates of CH₄ and CO₂ are the highest, the yield and selectivity of H₂ are also high, and the yield and selectivity of CO are relatively low, the energy efficiency is relatively high, and the discharge of DBD is relatively stable, which is favorable for the experiment.

Key words: dielectric barrier discharge, cold plasma, water, methane, carbon dioxide

目录

摘要 I

Abstract II

第一章绪论 1

1.1 选题背景 1

1.1.1 传统能源枯竭与新能源开发 1

1.1.2 甲烷重整技术 1

1.2 低温等离子体放电 2

1.2.1 电晕放电 2

1.2.2 辉光放电 2

1.2.3 滑动弧放电 2

1.2.4 微波放电 2

1.2.5 介质阻挡放电 3

1.3 研究现状 3

1.3.1 国内外的研究成果 3

1.3.2 对研究现状的分析 5

1.4 研究内容和目的 5

第二章实验设计和实验装置 6

2.1 介质阻挡放电辅助甲烷二氧化碳重整反应装置 6

2.1.1 DBD反应器结构 6

2.1.2 实验装置系统接线 6

2.2 实验方法 7

2.3 分析方法和反应性能评价 8

2.3.1 分析方法 8

2.3.2 反应性能评价 8

2.4 实验原料及仪器设备 9

2.1.1 气体原料 9

2.1.2 实验仪器设备 9

第三章 DBD辅助甲烷二氧化碳重整的物理特性 11

3.1 放电特性 11

3.1.1 CH₄/CO₂比例为1的放电特性 11

3.1.2 CH₄/CO₂比例为2的放电特性 14

3.2 发光特性 17

3.2.1 CH₄/CO₂比例为1的发光特性 17

3.2.2 CH₄/CO₂比例为2的发光特性 18

3.3 温度特性 19

第四章 DBD辅助甲烷二氧化碳重整的化学特性 20

4.1 CH₄/CO₂比例为1的化学特性 20

4.1.1 转化率 20

4.1.2 产率 21

4.1.3 选择性 23

4.1.4 能量效率 24

4.2 CH₄/CO₂比例为2的化学特性 25

4.2.1 转化率 25

4.2.2 产率 26

4.2.3 选择性 27

4.2.4 能量效率 28

4.3 比较CH₄/CO₂比例为1和比例为2的化学特性 29

第五章总结 32

参考文献 33

致谢 35

第一章绪论

本章主要介绍的是选题背景、介质阻挡放电的研究现状、课题的研究内容和目的。

1.1选题背景

1.1.1传统能源枯竭与新能源开发

当今世界在快速发展，尤其是各个国家的经济更是飞速发展，其中必然伴随着能源的大量消耗。而且随着经济的发展，传统的化石燃料已经不足以停供足够的能源，因此能源不足的问题日越来越严峻。传统的化石能源煤目前正在枯竭，还有煤炭的开采与直接燃烧很容易给周边环境和生态带来污染，比如会生成二氧化硫、氮氧化物、一氧化碳、粉尘污染等常见污染产物。目前石油、煤等能源越来越少，迫切需要新能源来补充。

天然气是三大化石原料之一，是21世纪最具前景的能源之一。我国天然气储量很高，在整个地球排在第11位。按照之前的开采速度，我国的天然气还可以继续开采30几年，所以说储量非常巨大。除此之外，全世界的天然气储量也非常可观。

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