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摘 要

稀土掺杂的上转换发光材料作为一种具有独特的反斯托克斯发光的发光材料，由于其具有良好的光学性质、稳定的物理化学性质以及良好的生物相容性，使得它在生物医学领域拥有良好的应用前景，是一种理想的生物医用材料。本文以综述稀土掺杂医用上转换材料发光特性为背景，阐述上转换材料的发光特性的测试方法；分析并讨论了调节发光颜色、发光强度这两个能够表征发光特性参数的方式以及介绍了现今上转换材料在生物医学领域的应用。最后，我们也对稀土掺杂的上转换发光材料未来的发展做出了展望。

关键词：医用；上转换材料；稀土；发光特性

Abstract

Rare earth doped up-conversion luminescent material, as a unique anti-stokes luminescent material, has a good application prospect in biomedical field due to its good optical properties, stable physicochemical properties and good biocompatibility. So it is an ideal biomedical material. Based on the review of luminescence properties of rare earth doped medical conversion materials, this paper describes the testing methods of luminescence properties of the upper conversion materials. At the same time, this paper analyzes and discusses the ways to regulate the luminescent color and intensity, which can characterize the luminescent characteristic parameters, and also introduces the application of up-conversion materials in the biomedical field. Finally, the future development of rare earth doped up-conversion luminescent materials is prospected.

Key Words:medical; upconversion material; rare earth; luminescence properties

目 录

目 录 1

第一章 绪论 1

1.1 稀土元素简介 1

1.2上转换发光材料概述 1

1.3 上转换发光材料的发光原理 2

1.3.1激发态吸收（ESA） 2

1.3.2能量转移上转换（ETU） 2

1.3.3 光子雪崩（PA） 3

1.4 选题的目的意义及研究内容 3

1.5 对社会、健康、安全、成本以及环境等因素的影响 4

第二章 上转换发光材料制备及测试方法 5

2.1 上转换发光材料的制备方法 5

2.1.1 高温烧结法 5

2.1.2 水热（溶剂热）法 5

2.1.3 共沉淀法 5

2.1.4 溶胶-凝胶法 5

2.2 上转换材料发光特性测试方法 6

2.2.1 荧光光谱仪的组成 6

2.2.2 荧光光谱仪的工作原理 6

2.2.3 荧光光谱仪的图谱 7

第三章 稀土掺杂医用上转换材料发光特性的调节方法 9

3.1 引言 9

3.2 基质材料 9

3.3 掺杂离子 10

3.3.1 掺杂离子种类 10

3.3.2 掺杂离子浓度 11

3.4 核-壳结构 12

3.4.1 核-壳结构用于抑制表面淬灭 12

3.4.2 核-壳结构用于抑制交叉弛豫 13

3.4.3 核-壳结构用于空间隔离镧系离子 13

3.5 有机染料 14

3.6 结语 14

第四章 应用稀土掺杂上转换发光材料发光特性的生物医用材料 15

4.1 引言 15

4.2 生物成像 15

4.3 医学治疗 15

4.4温度传感 16

4.5 离子与小分子的检测 16

4.6 结语 17

第五章 结语与展望 18

参考文献 19

致谢 20

附录1 21

附录2 22

第一章 绪论

1.1 稀土元素简介

如表1.1所示为所有稀土元素。在历史上，由于工业以及科学发展的限制，稀土元素的单质很难被人们所提炼出来，因此人类对稀土离子的认识也是非常不足的。而在近代，随着人类工业的不断发展，科学研究的水平不断提高，稀土元素在工业中的作用也逐渐被人类发现。它在农业、军事、化工等领域都有着不可替代的作用。因此，稀土也被形象的称为“工业维生素”。

稀土元素在被化合后，其较为常见的化合价为 2， 3以及 4，其中 3价通常为其稳定的价态。三价的稀土离子的结构为[Xe](4f)，由于它的4f能级没有被电子所充满，因此三价的稀土离子能够表现出非常丰富的电子能级的跃迁^[1]。这些在不同能级跃迁的电子能够使三价的稀土离子表现出广阔的光谱范围。而通过对电子跃迁能级进行设计，可以使得三价稀土离子发出指定波长、指定强度的光，从而使得掺杂有稀土离子的材料能够在所需领域中得到应用。

表1.1 稀土元素

1.2上转换发光材料概述

上转换过程是指一种反斯托克斯过程。它的想法起源于1959年的Bloembergen。他在对能够连续吸收离子的固体材料的研究过程中检测出了红外光的发射。之后，在20世纪60年代中期，Auzel，Ovsyankin和Feofilov这三位科学家都独立地表达出这个概念。现今，上转换发光的含义简单来讲就是材料将低能量的光转换为高能量的光的过程。而具有这种特性的材料就被人类称为上转换发光材料。随着人类科技水平不断提高，上转换材料的优点也为人类所熟知。现今，这种具有优秀性质的发光材料正在逐渐代替传统发光材料，应用于许多重要领域^[2]。

稀土掺杂医用上转换发光材料通常有基质材料、激活剂和敏化剂三部分组成^[3]。一般来讲，稀土掺杂医用上转换发光材料可以有着多种的掺杂方式。其中，由于单掺杂将会不引入敏化剂离子，整体上转换材料的上转换效率较低，因此这种掺杂方式比较少见。常见的掺杂方式是双掺杂，两种稀土离子分别作为敏化剂离子和激活剂离子，在材料中分别扮演将能量转移给激活剂离子和提供上转化发光中心的角色。敏化剂离子由能级分布较少的Yb³ 离子担任，而激活剂离子 则需要选用具有足够多的能级的稀土离子。另外，基质材料作为这两者的载体，也许具有较低的声子能量，较高的物理化学稳定性以及是否具有能够显著掺入这两类离子的能力。

1.3 上转换发光材料的发光原理

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