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摘 要

以石墨类材料为电极的锂离子电池已越来越不适应经济社会的快速发展。硅和它的氧化物都具有很高的理论比容量，而且它的嵌锂电位相对较高，不容易析出锂离子；但是它也有一个很大的缺点，存储锂离子的过程中存在一个很严重的体积变形现象，通常会在电极材料上产生较为集中的机械应力，电极材料逐渐破碎、粉化。活性物质剥落，最终使得锂离子电池循环稳定性不佳，电池容量衰减严重，同时硅系材料导电性差也导致倍率性能差。在其众多改性方法中，与碳材料复合是一种有效的方法。本文采用颗粒尺寸为7nm的硅溶胶做为基体、聚吡咯做为碳源，利用喷雾干燥法来制备一种碳包裹SiO₂颗粒的SiO₂/C复合材料。利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜等仪器设备表征分析SiO₂/C复合材料的微观结构与形貌。通过恒电流充放电测试得到相应的锂离子电池各项性能参数，并使用Origin软件对数据进行拟合分析。主要的研究结果如下：

1. 通过喷雾干燥法合成的SiO₂/C为无定型态，样品中未出现晶相；其颗粒为中间凹陷的球状或椭球状，粒径分布较为均匀，没有出现明显的缺陷。
2. 在0.1A/g 恒电流密度下进行循环充放电测试，SiO₂/C复合材料展示出很好的循环稳定性，在整个测试过程中比容量能稳定在400mAh/g ；在0.2A/g 的电流密度以下表现出较好的倍率性能；电流密度超过0.5A/g ，比容量迅速衰减。

关键词：SiO₂/C复合材料；锂离子电池；负极材料；喷雾干燥法

Abstract

Lithium ion batteries using graphite materials as electrodes have become increasingly unsuitable for rapid economic and social development. Silicon and its oxides have a high theoretical specific capacity, and its lithium embedded potential is relatively high, it is not easy to precipitate lithium ions; but it also has a big disadvantage. There is a serious problem in the process of storing lithium ions The volumetric deformation phenomenon usually produces concentrated mechanical stress on the electrode material, and the electrode material is gradually broken and powdered. The exfoliation of the active material finally leads to the poor cycling stability of the lithium ion battery and the serious attenuation of the battery capacity. Meanwhile, the poor conductivity of the silicon material also leads to poor multiplier performance. Among the many modification methods, composite with carbon material is an effective method. In this paper, a silica sol with a particle size of 7nm is used as a matrix and polypyrrole is used as a carbon source. A SiO₂/C composite material with carbon-coated SiO₂ particles is prepared by spray drying. The microstructure and morphology of SiO₂/C composites were analyzed by means of X-ray diffractometer and scanning electron microscope.Through the constant current charge and discharge test, the corresponding performance parameters of the lithium ion battery are obtained, and the origin is used to fit and analyze the data. The main findings are as follows:

1. The SiO₂/C synthesized by the spray drying method is amorphous, and no crystal phase appears in the sample; the particles are spherical or ellipsoidal in the middle depression, and the particle size distribution is relatively uniform, without obvious defects.

(2) The cyclic charge-discharge test was performed at A constant current density of 0.1A/g . The SiO₂/C composite material showed good cycle stability. The specific capacity was stable at 400mAh/g throughout the test; at a current of 0.2A/g Below the density shows a good rate performance; current density exceeds 0.5A/g , the specific capacity quickly declines.

Keywords: SiO₂/C composite material; lithium ion battery; negative electrode material; spray drying method

目 录

第1章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 锂离子电池简介 2

1.2.1 锂离子电池发展现状 2

1.2.2 锂离子电池的优缺点 3

1.2.3 锂离子电池的结构及工作原理 4

1.3 锂离子电池负极材料 5

1.3.1 锂离子电池负极材料概述 5

1.3.2 锂离子电池负极材料研究进展 6

1.3.3 SiO₂/C负极材料 7

1.4 研究目的意义及内容 8

第2章 实验材料的制备与表征 10

2.1 实验药品和仪器 10

2.1.1 实验药品 10

2.1.2 实验仪器 10

2.2 材料的制备 11

2.3 材料的表征方法 11

2.3.1 X射线衍射分析（XRD） 11

2.3.2 扫描电子显微镜分析（SEM） 11

2.4 电池的制备和电化学性能测试 12

2.4.1 电极的制备 12

2.4.2 电池的组装 12

2.4.3 电化学性能测试 12

第3章 SiO₂/C复合材料性能分析 13

3.1 SiO₂/C复合材料复合材料的XRD分析 13

3.2 SiO₂/C复合材料复合材料的SEM分析 13

3.3 电池性能分析 13

第4章 结论 17

参考文献 18

致 谢 20

附 录 21

第1章 绪论

1.1 引言

自第一次工业革命起，人类生产力急速发展，带来经济的腾飞与人口的快速增长，加速了对地球资源消耗，由此造成的气候变化与能源短缺引起了世界各国的重视。传统的煤炭、石油与天然气等化石燃料带来严重的环境污染与武装冲突，因此开发利用环境友好、可持续的绿色新能源正如火如荼的进行，进行新一轮的“能源革命”已成为人类的共识^[1],[2]。新能源中的地热能、太阳能、风能和潮汐能等成为新能源开发的重点，电动汽车或低二氧化碳排放的混合动力汽车等成为新能源器件的开发重点之一，但是新能源的能量密度较低且存在间歇性，不能随需控制，社会迫切需要储能系统的发展。

超级电容器和电池是两种热门的电化学储能与转化装置^[3],[4]，对于解决新能源在时间、地域分布不均匀的问题上具有极大的优势。与超级电容器的高功率密度相比，电池高能量密度在储存能量领域更有优势。具有高工作电压与循环稳定性、无记忆效应等电学性能特点的锂离子电池从中脱颖而出，且具有稳定的安全性，宽的工作温度范围（-20℃-60℃），一度被公认为是最具有发展潜力与未来及综合性能最好的二次电池。

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