论文总字数：26908字

摘 要

具有时间反转对称性保护的具有独特拓扑表面状态的拓扑绝缘体（TIs）的发现引发了人们对寻找新拓扑材料的兴趣。最突出的例子之一是最近提出的拓扑晶体绝缘体 （TCIs），其中金属表面态受晶体镜面对称性而非计时性对称性保护。 理论研究预测了具有岩盐面心立方（fcc）晶体结构的IV-VI半导体SnTe的高对称表面（例如，{100}，{110}和{111}）上的这种拓扑状态。角度分辨光发射光谱法测量证实了SnTe和相关化合物的{100}晶体表面上存在这些狄拉克表面状态。扫描隧道显微镜研究还证明了无质量狄拉克费米子的形成以及通过晶体产生质量的机理。

本论文以研究SnTe纳米片的可控合成方法以及潜在应用为目的，利用化学气相沉积制备具有不同晶面的SnTe纳米片，通过阅读文献调研SnTe纳米片的能带结构，并总结SnTe能带结构与其光学、电学性能间的关系，探寻SnTe纳米片可能的潜在应用。

论文具体研究内容：利用化学气相沉积法（CVD）在云母基底上合成SnTe晶体纳米板，顶部或底部表面为（100）或（111），从而使这些表面上的拓扑表面状态最大化。同时，通过调研文献，对比分析云母、SiO₂和Si各自作为基底的差异及优势，并根据测得微观结构，能带结构，探寻其潜在应用。研究结果：（1）在云母基底上生长晶面主要是（100）和（111）， 符合其拓扑晶体对称性，且制备的SnTe晶体结晶度良好，证明了化学气相沉积法（CVD）制备SnTe的可靠性。（2）云母因其层状结构，SnTe取向统一、数量多，且SnTe纳米板较为规则，这对SnTe纳米性质的可利用性提高有所帮助。（3）SiO₂是无定型的，SnTe在其表面生长，晶面取向较为随机，不仅可生长出SnTe（111）纳米板还生长出SnTe（100）纳米带等结构。（4）单晶硅基底上，碲化锡薄膜表面相对较为平滑、薄膜的连续性很好。薄膜杂质含量较少。本文亮点有：（1）利用CVD法实现了SnTe纳米片合成的较高的可控性，SnTe纳米片的数量和质量都较高。（2）通过文献调研与实验数据综合分析，总结出SnTe的一些潜在应用。

关键词：碲化锡；化学气相沉积；拓扑绝缘体

Abstract

The discovery of topological insulators (TIs) with unique topological surface states with time-reversal symmetry protection has sparked interest in finding new topological materials. One of the most prominent examples is the recently proposed Topological Crystal Insulators (TCIs), where the metal surface state is protected by crystal mirror symmetry rather than timing symmetry. Theoretical studies have predicted this topological state on highly symmetrical surfaces (for example, {100}, {110}, and {111}) of IV-VI semiconductor SnTe with a rock salt face-centered cubic (fcc) crystal structure. Angle-resolved light emission spectroscopy measurements confirmed the existence of these Dirac surface states on the {100} crystal surface of SnTe and related compounds. Scanning tunneling microscopy studies have also demonstrated the mechanism of massless Dirac fermion formation and mass generation through crystals.

The purpose of this paper is to study the controllable synthesis method and potential application of SnTe nanosheets, using chemical vapor deposition to prepare SnTe nanosheets with different crystal planes, to investigate the energy band structure of SnTe nanosheets by reading the literature, and to summarize the SnTe band structure To explore the potential application of SnTe nanosheets in relation to their optical and electrical properties.

The specific research content of the thesis: use chemical vapor deposition (CVD) to synthesize SnTe crystal nanoplates on mica substrates with top or bottom surfaces of (100) or (111), so as to maximize the topological surface state on these surfaces. At the same time, through the research literature, comparative analysis of the differences and advantages of mica, SiO2 and Si as the substrate, and based on the measured microstructure and energy band structure, explore its potential applications.

Research results: (1) The growth planes on the mica substrate are mainly (100) and (111), which is in line with its topological crystal symmetry, and the prepared SnTe crystals have good crystallinity, which proves that the chemical vapor deposition (CVD) preparation of SnTe Reliability. (2) Because of its layered structure, mica has a uniform SnTe orientation and a large number, and the SnTe nanoplates are more regular, which helps to improve the availability of SnTe nano properties. (3) SiO2 is amorphous, SnTe grows on its surface, the crystal plane orientation is relatively random, not only can grow SnTe (111) nanoplates but also grow SnTe (100) nanobelts and other structures. (4) On the single crystal silicon substrate, the surface of the tin telluride film is relatively smooth, and the continuity of the film is very good. The film contains less impurities.

The highlights of this article are: (1) The CVD method is used to achieve a higher controllability of SnTe nanosheet synthesis, and the quantity and quality of SnTe nanosheets are higher. (2) Summarize some potential applications of SnTe through literature research and comprehensive analysis of experimental data.

Key Words：SnTe, CVD, topological insulator

目 录

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2研究背景 1

1.2.1 拓扑绝缘体材料的制备 1

1.2.2拓扑绝缘体材料的性能及应用研究 4

1.3 SnTe应用的研究进展 5

1.3.1光电探测器 5

1.3.2热电材料 6

第二章SnTe的制备与表征 8

2.1 实验试剂 8

2.2实验仪器 8

2.3 化学气相沉积法（CVD）制备SnTe纳米片 9

2.4 SnTe的转移 11

2.5测试方法 12

2.5.1拉曼光谱测试 12

2.5.2透射电镜分析 12

2.5.3光镜图分析 12

第3章 结果与分析 13

3.1晶胞图 13

3.2光镜图分析 13

3.3透射电镜分析 14

3.4拉曼光谱仪分析 15

3.5小结 16

第4章 总结 17

4.1用CVD法在不同基底制备SnTe 17

4.2性能预测 19

4.3应用预测 19

4.3.1光催化制氢 19

4.3.2光伏器件 20

4.3.3热电材料 20

参考文献 21

致 谢 25

附 录 26

第一章 绪论

1.1 引言

拓扑绝缘体（TCI）的发现可追溯发现量子霍尔效应^[1]-[2]。但是此效果需要满足两种条件：强磁场和低温，这限制了其应用。直到2005年,他们发现电子状态类似于量子霍尔效应,也就是说,量子自旋霍尔效应的状态或拓扑绝缘体的状态,可以依赖于自旋轨道耦合效应的材料没有强磁场和低温的条件^[5]。这一发现立即引起了全世界科学家的广泛注意。愈来愈多的科学家开始研究TCI材料。当前，科学家对TCI的研究主要集中在TCI材料的理论预测、材料的制备和物理化学性能的研究等方向。在理论确认的各种TCI材料中，成功制备了一维和二维纳米材料，并在光伏器件方面成功取得了一些突破性的进展^[1]-[4]。然而，如何用简单、廉价的方法制备出具有高晶体质量的一维和二维TCI纳米材料仍是急需解决的问题。此外，利用TCI材料对光电器件性能的研究还处在起步阶段，器件性能还不理想。因此，如何提高材料的合成质量和光电器件的性能成为当前研究的重点。

1.2研究背景

拓扑绝缘体是一种新状态的量子物质。 众所周知，材料可分为无带隙的导体材料，带隙较大的绝缘体材料，介于导体与绝缘体之间带隙的半导体材料。 拓扑绝缘体是一种非常特殊的材料，它是根据绝缘体中电子态的拓扑属性进行更深层次的划分而获得的。 与传统绝缘体材料类似，拓扑绝缘体材料具有相对较大的体带隙，因此它们的内部为绝缘状态。 但其不同之处在于，在块体材料的表面或边界上存在可穿过带隙的狄拉克型电子，^[6]-[7]这种狄拉克型电子是稳定的，并且自旋方向不相同电子的运动方向也会不同，因此其表面或边界显示出类似于导体的状态。

1.2.1 拓扑绝缘体材料的制备

近年来，随着对拓扑绝缘体材料的深入研究，其有相关的制备方法也愈来愈多。本文简要评述了几种较为常用的拓扑绝缘体材料的制备方法。

1.2.1.1化学气相沉积法(CVD)

CVD这种自下而上的合成技术是一系列过程的父项。在该技术中，通过化学反应从蒸汽将固体结构沉积在加热的基材上。优化基板温度，基板类型，流入气体的压力以及气体混合物可确定所形成基板的性质（薄膜，单晶或粉末）。较早地已经报道了使用CVD技术来合成高表面积的2D材料。 Reina等。报道了在多晶镍膜表面上大面积石墨烯膜的合成。在进行CVD技术之前，对镍表面进行热退火会导致形成类似于单晶的平坦平台和台阶，从而细化了石墨烯片的分层生长。^[9]最初，MoS₂均匀层的生长尝试是通过Mo薄层的基本硫化。^[10]在此过程中，薄膜保留了金属性质；这归因于薄膜中存在少量未反应的钼金属。预先沉积在表面上的Mo金属的直接反应控制着最终膜的厚度。为了克服这一限制，已经报道了使用MoO₃和硫粉作为反应物合成MoS₂的方法。^[12]然而，在某些情况下，CVD技术产生了棒状或MoS₂的纳米颗粒^[11]，然而，在这种技术中，控制预先沉积的金属氧化物薄膜的厚度对于获得所需的晶圆至关重要。另一项研究报道了使用原子层沉积技术。^[14]精确的脉冲模式可以形成精确的宽晶圆。尽管如此，在另一项研究中，作者还是将rGO用作SiO₂ / Si衬底的预处理。¹⁵rGO的使用有助于促进MoS₂薄板的分层生长。^[16]在不同的衬底上制备了2D超薄NiPS₃晶体。 Ni(OH)₂纳米片在不同的基材上显影，然后放置在石英管内，并在氩气中于470°C加热6小时。很少有原子层的晶体在不使用任何牺牲剂的情况下生产H₂时表现出优异的光催化性能。^[17]在最近的一份报告中，作者利用CVD在具有金箔的电极材料上沉积了厘米大小的超细二硫化钽薄膜。据报道氢的生产效率要高于掺有Pt作为助催化剂的产氢效率^[18]。

CVD是一种可靠的技术，可实现2D纳米体系结构的受控且均匀的生长。但是，贵金属基板的使用使该过程昂贵且不便于批量生产。^[19]电子结构操纵策略。有许多因素会影响HER的整体产量。关键因素在于电子-空穴对复合的高速率。最好优化在可见光区域产生电子-空穴对的催化剂的合成。然而，由于电荷载流子的平均自由程较短和辐照光子的穿透更深而发生重组。电荷载体没有足够的时间到达表面并参与光化学反应，从而导致重组^[20]。正如Deng等人在最近的一篇综述中所解释的那样，已经表明，扰动引起了均匀的二维石墨烯状结构的排列，可以轻松地改变态密度并有效改善催化功能。^[21]

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