Model-Based OBD Logic Utilizing Adsorption and Desorption Model of NH3 in SCR Catalyst

基于模型的OBD逻辑利用SCR催化器中NH3的吸附和解吸模型

摘 要：尿素选择性催化还原（SCR）系统是一种有前景的技术，其有助于降低柴油机的NOx排放。但是该系统还需要车载诊断（OBD）系统来检测故障。用于SCR催化器的常规OBD方法涉及到测量催化剂下游的NOx浓度。但是，考虑到未来的OBD规定，可能会由于实际环境的变化而发生错误的诊断。因此，为了提高OBD精度，研究了一种新方法，该方法利用NH3滑移作为除NOx之外的新诊断参数。随着NOx还原性能降低，NH3泄漏增加，因为这两种现象都是SCR催化器吸附NH3的能力的下降。此外，NH3可以通过现有的NOx传感器测量，因为NH3在内部会被氧化成NO。除此之外为了利用NH3滑移，开发了一种估算模型，其解释了NH3对解吸、NOx还原消耗和氧化的反应，并将这些反应的系数拟合到多个回归模型中。估计NH3滑移是NH3负载和温度的函数。通过这些反应引起的NH3的增加 - 减少量计算NH3负载量。建立正常和故障催化器的车载模型并行操作，并且当预期故障催化器的NOx传感器输出大于正常催化器的NOx传感器输出时，OBD算法自动选择适当的诊断。最终，这种基于模型的SCR OBD控制系统具有比传统系统更高的可检测性。

第1章 绪 论

由于柴油机的高扭矩输出实现了强大的动力性能，因此这些发动机被认为特别适用于SUV和商用车辆。柴油机还有可能通过降低二氧化碳排放来帮助缓解全球变暖，遵守各国日益严格的燃油经济性法规，以帮助确保能源安全，并响应客户对具有成本效益的车辆所有权的要求。欧洲新乘用车的二氧化碳排放量平均必须低于95克/公里[1]，新型乘用车和轻型卡车的平均燃油经济性在美国每年应达到4％以上[2]。由于这些原因，近年来对柴油机的需求一直在增加。为了满足这些需求，丰田汽车公司开发了新的2.8升直列4缸GD发动机作为属于其ESTEC（高效热燃烧经济）发展概念的一系列发动机的一部分[3] [4]。 GD发动机使用尿素选择性催化还原（SCR）系统来降低NOx排放，符合欧6标准[5]。尿素SCR系统将尿素喷射到排气管中并使用尿素水解形成的NH3还原SCR催化器内的NOx.

然而，如果尿素选择性催化还原（SCR）系统用于帮助限制排放故障的其他装置时，将不会获得期望的排放处理性能并且污染物可能排放到大气中。为了防止这种情况发生，法规要求安装车载诊断（OBD）系统以监控车辆中的排放处理系统。如果OBD系统检测到故障，则发动机检查灯点亮以激发用户修理系统。该研究集中于尿素SCR系统中SCR催化器的OBD系统， OBD标准也逐年变得越来越严格。如图2所示，欧洲6b于2014年在欧洲推出，随着欧6c的推出，这将在2017年严格执行[6]。此外，欧洲 6c要求将使用中SCR系统的性能比提高三倍以上。检测频率从0.1增加到0.336。因此，本研究的目的是开发一种能够符合欧6c排放法规的SCR催化器的OBD方法。

预测还原剂喷射的车载控制技术对OBD系统的精度要求越来越高。 一些研究构建了SCR催化器的模型[7] - [10]。 然而，关于OBD算法的应用的详细研究很少，特别是关于如何确保对变化的抵抗力。此外，简化反应公式和模型对于最小化校准过程、校准时间和发动机控制单元（ECU）中的计算负荷非常重要。 在这项研究中，研究了一种简单有效的OBD模型。

第2章 传统方法论问题及检测改进对策

2.1 传统方法论的问题

由于高度精确的车载NOx传感器已经在实际应用中，SCR催化器的主流OBD方法是使用安装在SCR催化器下游的NOx传感器测量NOx浓度[11]。 图3显示了典型的逻辑流程图。 由于当SCR催化器恶化时系统失去降低NOx的能力，这通常产生以下特征：故障催化器的下游NOx浓度gt;正常催化器的下游NOx浓度。 在常规方法中，基于NOx浓度的这种差异区分正常和故障催化器。 使用预先校准的几个图选择监测条件。

然而，NOx还原性能的变化、NOx传感器的输出容差等会产生OBD系统测量的NOx浓度的变化。 图4显示了必须根据欧6c法规检测的正常和故障催化器的NOx浓度，以及可变性。 假设通过各种类型的可变性的累积，OBD观察到的正常和故障的NOx浓度范围可能在其各自的极值附近重叠，使得不可能准确地设置故障阈值。

2.2 问题解决方法

考虑到上述问题，基于以下两种方法研究了高度准确的OBD方法：

1. 分析与SCR催化器恶化密切相关的新诊断参数，目的是扩大正常和故障催化器之间的特征差异
2. 在具有低可变性的驾驶条件下的诊断性能，目的是能够准确地确定正常和故障的催化器

2.3 用NH3滑移扩大正常和故障催化器的特征差异

该研究将NH3滑移作为一个与SCR催化器恶化密切相关的参数。 SCR催化器具有吸附NH3的功能，以增加NOx还原目标和NH3还原剂之间的接触频率。 然而，随着恶化程度的上升，催化器的吸附能力降低[12]。 因此，随着催化器恶化，从SCR催化器中逸出的NH3（称为“NH3滑移”）增加。 图5显示了正常和故障催化器中NOx和NH3滑移的稳态浓度的实例。 将NH3滑移浓度添加到NOx排放浓度作为诊断参数扩大了正常催化器和故障催化器之间的特征差异，这应该有助于提高诊断性能的准确性。

设置在SCR催化器下游的NOx传感器对NH3具有交叉敏感性，因为NH3被电极氧化成NO，该电极最初被设计成从传感器室中去除废气中的氧气。 因此，可以使用相同的传感器来检测NOx和NH3。 换句话说，该方法应该能够使用现有传感器的间接功能，仅通过改进所采用的控制来提高准确性。

但是，即使在包含可变性的实际车辆状况中使用NH3滑移作为诊断参数，仍然只是有限的情况，其中故障催化器的NOx传感器输出将大于正常催化器的NOx传感器输出（图2）。 该研究检查了车载控制技术，该技术使用来自ECU的数据预测NOx和NH3排放行为，并在最合适的时间执行诊断。

2.4 NH3滑移估计模型的配置

该研究使用铜/沸石SCR催化器研究了NH3反应模型。 在NOx值等于OBD标准的情况下制造包含相当于进行了160,000km的行驶距离（通过电炉中的老化实现）和故障催化器的热负荷的普通催化剂。

应该注意的是，本研究中使用的尿素SCR系统配备了氨泄漏催化剂（ASC），以帮助限制NH3排放到大气中。 由于ASC的NH3氧化能力对利用NH3滑移的新方法的诊断性能具有重要影响，因此除了SCR催化器之外还构建了ASC模型。

第3章 SCR催化器模型的构建

3.1 影响SCR催化器中NH3含量测定的因素

已经提出了各种方法来测试NH3滑移浓度[12]。该研究应用了Langmuir方程[12]，如公式（5）所示，它考虑了NH3作为平衡系统的吸附和解吸。由于表示吸附和解吸速度因子的K和表示每单位体积的最大NH3吸附量（即NH3负荷）的sigma;是SCR催化器的特征值，因此将它们设定为用于建模的目标识别参数。图7显示NH3滑移与NH3负荷之间的相关性。 sigma;是从等式（6）的截距导出的，等式（6）是从等式（5）转换的公式。 K基于斜率和sigma;计算。因为K和sigma;取决于温度，所以应用Arrhenius方程（7）和（8）计算频率因子和激活能量。图8显示了多元回归拟合结果：在高温下（约500摄氏度）sigma;偏离理论公式。但是通常的使用温度范围是约400摄氏度或更低，因此该点被排除在拟合点之外。由于NH3的氧化作用，sigma;不能在高温下准确测量，并且正在研究中。此外，可以通过调整dv的项来计算来自不同催化剂体积的NH3滑移，而无需额外的校准过程。

这些结果表明，仅使用SCR催化器的床温和NH3负荷作为输入，可以进行NH3滑移浓度的估算。 然后，要实际制作模型函数，必须不断识别NH3负载输入参数。

3.2 NH3负荷估算模型的设计

检查了图9中所示的NH3负荷的估算模型。通过计算导致NH 3负荷增加或减少的三个因素的每单位时间的NH3反应量来更新NH3负荷。在这些因素中，新添加的NH3和NH3泄漏量可分别根据3.1节中描述的尿素喷射量和NH3泄漏估计模型计算。 使用下面第3.3节中描述的模型计算用于NOx还原的NH3的量。

3.3 用于NOx还原的NH3计算

由于NOx的降低是根据等摩尔浓度的NH3的消耗而发生的，因此可以通过对NOx还原特性进行建模来计算用于NOx还原的NH3的量。每单位体积的NOx还原速率可以通过催化器表面上的NOx浓度和与吸附的NH3的接触频率来表示。因此，采用反应速率方程式（9）。催化剂的总还原率通过等式（10）计算。通过修改方程式（10）导出表示NOx还原速度因子的kr。图10显示了在每个温度下计算的kr。与NH3滑移建模方法相同的方式，将kr拟合到Arrhenius方程（12）。排除温度为500摄氏度的数据点。 NOx还原速率可以仅从三个输入：SCR催化器的床温、NH3负荷和气体流速获得。使得能够构建用于计算用于NOx还原的NH3的量的方法。此外，不同催化剂体积的NOx还原速率能够通过dv项调整而无需额外的校准过程。

1. ASC模型的构建

本研究中使用的ASC具有双层结构，其由涂覆在支撑铂（Pt）的层上的Cu /沸石SCR层组成。 因此，需要具有两个集成功能的混合模型（将NH3吸附到SCR层中的功能和Pt使用等式（13）至（15）中所示的反应氧化NH3的功能）[13] - [16]。 因此，如图11所示，使用第3节中描述的SCR催化器模型计算NH3在顶层上的反应。此外，ASC的特定现象：其中吸附在SCR层中的NH3被消耗， 通过添加校正项作为NH3负载的第四增加/减少因子来识别底层上的Pt。 通过改进ASC的SCR催化器模型来创建该模型（图12）。

NH3氧化速度由吸附在SCR层中的NH3与Pt层之间的接触频率决定。 应用反应速率方程（16）以鉴定如图13所示的氧化速度曲线。存在若干氧化过程，如等式（13）至（15）所示。 将N2和N2O的氧化反应的速度因子（方程（14）和（15））汇集在一起。然后仅消耗NH3，将NO的反应（方程（13））对NOx传感器的影响输出，除此之外校准单独的速度因子，并且将由NH3产生的NO加入到NOx中，其在SCR催化器中没有减少，以计算下游的总NOx的ASC。

1. NH3滑移估算精度的验证

本研究中使用的尿素SCR系统配有4升SCR还原剂和2升ASC氧化剂。 为了抑制NH3从上游向下游转移的延迟导致的NH3滑移的估计误差，检查了串联的三级模型，如图14所示。该模型结构反映了每个块之间的温度差异以及 NH3吸收分布。 至于床温，每个区块的实际测量值用于本研究的验证。

图15显示了使用第3节和第4节中描述的集成SCR催化器和ASC模型估算的ASC下游NH3泄漏浓度。这些结果证实，估算精度足以采用第6节中描述的OBD控制。

第4章 使用NH3滑动的新OBD检测方法

4.1 NOx传感器输出估算模型

使用上述模型计算新的诊断参数（NOx浓度 NH3滑移浓度）。 图16显示了计算逻辑。 该模型将实际驾驶条件中假设的最大可变性反映到计算值中。 在常规催化剂的情况下，计算最差可接受性能的状态。 另一方面，该模型输出故障催化器的最不可接受的性能。 图17显示了假设各催化剂状态从两个模型计算的正常和故障催化器的估计值。 这些值等同于NOx传感器输出的估计，包括可变性，其根据驾驶条件而波动。 第6.2节描述了将这些值应用于OBD控制所采用的方法。

6.2 基于模型的OBD控制

如图18所示，建立正常和故障催化器模型并行运行。 选择诊断时，基于这些建模的NOx传感器输出值计算判断阈值。 提取的诊断时间定义如下：即使在实际驾驶条件中具有最差的可变性，也确保了故障催化器的值gt;正常催化器的值。 通过比较正常催化器和故障催化器的估算的NOx传感器输出值来判断。 在该研究中开发的OBD算法能够基于模型计算根据驾驶条件发生的NOx和NH3浓度的变化的增加和减少。 因此，除了扩大正常和故障催化器之间的特征差异之外，还可以使用几乎没有变化的驾驶条件自动选择适当的诊断时间。

图19显示了新欧洲驾驶循环（NEDC）期间的诊断时间以及在该时间获得的NOx传感器输出值。 这些NOx传感器输出值表示包括可变性的状态。 它表明即使考虑到可变性，也可以参考阈值区分常规催化剂和故障催化器。 此外，验证测试不仅在NEDC中进行，而且还在客户实际驾驶的其他驾驶模式中进行。 如图20所示，确认新开发的基于模型的OBD能够适应每种驾驶条件并且它实现了欧6c所要求的准确诊断性能。 此外，基于模型的控制有助于有效地选择检测时间、使用中的性能比、检测的频率以及准确性。

第5章 总 结

开发了符合Euro 6c的SCR催化器的OBD系统。 该系统利用NH3滑移估算模型，简化了NOx和NH3反应公式的描述。

英语原文共 8 页

资料编号：[4544]