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摘 要

微塑料在环境中越来越多，且其表面有很多的间隙，在环境中易于吸附有机污染物，易对环境造成影响。本实验研究了微塑料聚乙烯（PE）对双氯芬酸的吸附过程。

本实验选用了未老化聚乙烯(PE)、老化10天的聚乙烯、老化30天的聚乙烯对DCF进行吸附实验，探究这三种微塑料对DCF的吸附特性。本实验探究了关于PH、温度、时间等因素对三种微塑料吸附DCF的影响。实验结果表明：当温度为298K，微塑料的系统投加量的浓度为200mg/L时，吸附动力学过程符合二级动力学方程，并可能涉及外部扩散；吸附热力学均符合Langmuir和Freundlich吸附等温线方程。在吸附热力学实验中，相对吸附效果随着温度的降低而增加，吸附过程时放热的。

关键词：双氯芬酸 微塑料 吸附 聚乙烯

Experimental Study on Sorption of Diclofenac in Water by Aging Microplastics

Abstract

Microplastics are more and more in the environment,and there are many gaps on the surface,which is easy to sorb organic pollutants in the environment and easily affect the environment.In this experiment,the sorption process of diclofenac by microplastic polyethylene (PE) was studied.

In this experiment,unaged polyethylene (PE),polyethylene aged for 10 days,and polyethylene aged for 30 days were selected for the DCF sorption experiment to explore the sorption characteristics of these three microplastics for DCF.This experiment explored the influence of PH,temperature,time and other factors on the sorption of DCF by three microplastics.The experimental results show that when the temperature is 298K and the concentration of the microplastics system is 200mg/L,the sorption kinetics process conforms to the second-order kinetic equation and may involve external diffusion;the sorption thermodynamics are consistent with Langmuir and Freundlich sorption Isotherm equation.In the sorption thermodynamic experiment,the relative sorption effect increases as the temperature decreases,and it is exothermic during the adsorption process.

Keywords: Diclofenac; Microplastics; Adsorption; PE

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 微塑料概述 1

1.1.1 微塑料背景情况 1

1.1.2 微塑料研究现状及意义 1

1.2 双氯芬酸简介 3

1.3 研究目的及意义 3

第二章 实验材料及方法 5

2.1 试剂与仪器 5

2.2 实验方案 6

2.2.1 老化PE的配置 6

2.2.3 双氯芬酸标准曲线绘制 6

2.2.4 吸附动力学实验 7

2.2.5 pH值的影响 7

2.2.6 吸附等温线实验 7

2.2.7 吸附热力学实验 8

2.3 数据分析 8

2.3.1 吸附容量计算以及吸附系数的计算 8

2.3.2 吸附动力学公式 8

2.3.3 吸附等温线 9

2.3.4 吸附热力学公式 9

第三章 结果与讨论 11

3.1 PE表征 11

3.1.2 FT-IR 光谱定性分析 11

3.2 PE对DCF的吸附性能 12

3.2.1 吸附动力学 12

3.2.2 pH值的影响 16

3.2.3 吸附等温线 17

3.2.4 吸附热力学 21

结论 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 绪论

1.1 微塑料概述

1.1.1 微塑料背景情况

近几年，微塑料（Microplastics，MPs）已经得到社会各界的广泛关注，它最典型的特征就是粒径小，比表面积大，而且，它还具有疏水性^[9]等特点，MPs容易吸附水中化学物质，被认为是有机污染物的优良载体。更重要的是，MPs极易被水生生物吞食，并且还会通过食物链等效应^[10]。

不过，目前对MPs的研究依然集中在海洋水体中，而对于如何去除水体中微塑料的这类实际问题的研究甚少。随着MPs逐渐在淡水河流湖泊被检测出，对于能够有效去除水体中MPs技术的研究迫在眉睫。

1.1.2 微塑料研究现状及意义

近几年，微塑料在近海环境中的污染问题俨然已经成为了一种新兴型的全球性的环境问题。而造成如此现象的原因主要有三点。其一：微塑料可以吸附海洋环境中的有机污染物，而且能够被海洋中的水生生物吞食，并且会通过食物链等，造成对其他生物体的联合毒性威胁^[11]。更甚者，误食了微塑料的生物会因其发生进食器官被堵塞等事，更严重的话，该生物的内脏还会被划伤，进而出现肠道炎等症状。其二：生物体容易受到微塑料产生的物理损害。其三：通过塑料的风化，双酚A、多溴、邻苯二甲酸酯、二苯醚等塑料添加剂^[12]也能够从而对生物体造成毒害影响。

除了上述的三点原因，微塑料自身的物理性质也会对环境、生物体产生不好的影响。微塑料因其比表面积大、粒径小(lt;5mm)的典型性物理性质，能够与其共存的有机污染物的局部浓度、存在形态、生态风险、环境行为及其持久性会因为微塑料对其吸附解吸作用而发生变化^[13]。而且这些变化通常是对环境、人体健康不友好地。比如芘在贻贝的毒性以及生物有效性^[11]都能够因为微塑料对它的吸附作用而增强。而菲这一物质地的分散和转化，也能够因为微塑料对它的吸附作用减少，从而一些大型溞体内有相对更多的菲富集，不利于环境治理。除了上述这些，微塑料能够直接或间接地对一些生物体产生不好的影响。水面上的浮游植物的光合作用也会被微塑料影响，尤其是一些长时间漂浮在水面上的微塑料能够遮挡甚至是反射太阳光^[14]，能够更大程度地抑制浮游植物吸收太阳光。甚至，广受大家欢迎的斑马鱼的头部和内脏本身就具有较多的双酚A，而通过PS纳米颗粒对它的吸附作用，双酚A的浓度直接成倍提高，尤其是斑马鱼的内脏内，双酚A的浓度直接提高至3.6^[15]。更糟糕的，微塑料还会增强双酚A作用于多巴胺能系统和中枢神经系统中的神经毒性^[13]。截至现在为止，已经被公开出来的关于微塑料与有机污染物的吸附相互作用的研究对象主要是聚酰胺(PA)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、苯乙烯(PS)、聚氯乙烯(PVC)等五种微塑料^[16]。能够被PA、PE、PP、PS、PVC这五种微塑料高效吸附的主要为一些具有高持久性的有机污染物，包括多环芳烃(PAHs)、全氟化合物(PFCs)、氯苯(CBs)、六氯环已烷(HCHs)、氯联苯(PCBs)、脂肪烃、合成麝香和芳香烃^[17]等。除了上述的持久性能较高的有机污染物，一些新兴的能够电离的有机污染物，比如抗生素等也可以在微塑料表面被微塑料进行吸附^[18]。而上面所讲的微塑料和能够被其吸附的有机污染物之间的吸附作用主要作用在以纯水、淡水、海水为主的水环境。

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