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摘 要

以CH₃NH₃PbBr₃为代表的钙钛矿材料，具有独特优势的光电特性，例如高光吸收系数，宽吸收范围，高载流子迁移率，长电子-空穴扩散长度，强光致发光（PL）等等优点。铅卤钙钛矿作为优良的光吸收材料，在光电探测领域应用广泛。尽管有着优良的性能，但钙钛矿的不稳定性，例如空气、水，高温，光照下的不稳定，一直都未能得到彻底解决，阻碍了钙钛矿在光电探测领域的进一步发展。长期以来，表面钝化和界面修饰是提高钙钛矿材料稳定性的重要手段。本课题通过氧等离子体对溴基钙钛矿CH₃NH₃PbBr₃表面进行处理构建稳定的钙钛矿光电探测器，同时分析氧等离子体处理后样品表面的成分与结构变化，为进一步优化器件结构提供条件。

关键词：钙钛矿 CH₃NH₃PbBr₃ 稳定性 表面处理

Effect of oxygen plasma surface treatment on photoelectrical properties of perovskite

Abstract

Perovskite materials represented by CH₃NH₃PbBr₃ have unique advantages in photoelectric properties, such as high light absorption coefficient, wide absorption range, high carrier mobility, long electron-hole diffusion length, strong light luminescence (PL), etc. [1]. As an excellent light absorbing material, perovskite is widely used in photoelectric detection. Despite its excellent performance, the instability of perovskite, such as air, water, high temperature and instability under light, has not been completely solved, hindering the further development of perovskite in the field of photoelectric detection.For a long time, surface passivation and interface modification are important means to improve the stability of perovskite materials. In this project, the surface of bromo-based perovskite CH₃NH₃PbBr₃ was treated by oxygen plasma to construct a stable perovskite photodetector. Meanwhile, the composition and structure changes of the sample surface after oxygen plasma treatment were analyzed to provide conditions for further optimization of device structure.

Keywords: Perovskite; CH₃NH₃PbBr₃; Stability; Surface treatment

目录

第一章 绪论 1

1.1 钙钛矿的光电性能 1

1.2 钙钛矿在光电领域的应用 2

1.2.1太阳能电池 2

1.2.2发光二极管 3

1.2.3激光 4

1.3钙钛矿的不稳定性 5

1.3.1水和空气 5

1.3.2光照 5

1.3.3高温 6

第二章 钙钛矿表界面处理对其光电特性的影响 8

2.1表面钝化 8

2.2界面修饰 9

第三章 氧等离子体处理对CH₃NH₃PbBr₃光电性能的影响 11

3.1样品制备 11

3.2 结构表征 11

3.3光电性能及其稳定性表征 13

第四章 总结与展望 16

4.1总结 16

4.2展望 16

参考文献 18

致谢 23

第一章 绪论

近年来，新型杂化卤化物钙钛矿由于其优异的光物理特性受到了人们的广泛关注，如可调谐光学特性（带隙和光学特性），长电荷载流子扩散长度，和高电荷载流子迁移率。通常，杂化卤化物钙钛矿具有ABX₃的一般晶体结构，ABX₃钙钛矿的一般结构如图1(a)所示，其中A是一价O阳离子或无机阳离子(即CH₃NH₃(MA)、HC(NH₂)₂(FA)、铯(Cs)或其混合物)，B是二价金属阳离子(铅(Pb₂)或锡(Sn₂)），X是卤化物阴离子(即Cl⁻， Br⁻、I⁻或它们的混合物)。因为 A、B和X可以用各种因素代替，所以卤化物钙钛矿的光电性质可以进行适当地调整，以适应不同的应用。该材料具有良好的电子传输性能（MAPbI₃单晶中的载流子扩散长度达到175µm），使其成为制备光电器件的良好材料[2-4]。特别低，三维有机−无机卤化物钙钛矿已成为一种有趣的光电材料应用，因为它们在短短几年内实现了光伏功率转换效率达到25.2%。

但是，由于钙钛矿材料的不稳定性，钙钛矿材料的发展得到了限制，需要对钙钛矿进行表面处理来改善它的稳定性。

1.1 钙钛矿的光电性能

钙钛矿材料具有很高的光吸收系数,传统的光电材料的光吸收系数在10⁴-10⁵cm^-1,钙钛矿材料具有与其相似的性质[29]。

钙钛矿薄膜具有很好的光致发光特性。2014年Friend等人发现CH₃NH₃PbI₃-x Cl_x薄膜的光致发光(PL)量子效率非常高，薄膜甚至可以在1 ps内产生自由载流子，而且这些自由电荷载流子在运动了10 s到100 s后才复合发光，较长的载流子寿命以及极高的发光效率，使得钙钛矿材料在发光二极管的应用领域得到较大的发展[5]。

钙钛矿材料具有可以调节的带隙。可以通过改变钙钛矿材料中A、B或者X的组成，来调整它的带隙[30]。例如，利用Sn² 局部代替Pb² ，带隙能够降到1.17eV，经过改变Sn² 代替Pb² 的比例，在一定范围内，我们就可以实现带隙的连续可调[6]。通过利用Br^-或者Cl^-去替代I^-，就可以将带边调节到MAPbBr3的550nm与MAPbCI3的400nm[7]。图1.1（c）（d）展示了FAPbI_yBr_3-y材料的带隙的连续可调，当Br的含量不同，钙钛矿材料的吸收边会一直变化[30]。

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