论文总字数：21601字

摘 要

微生物电化学合成(Microbial electrochemical synthesis，MES)是一种以电能为能源、二氧化碳为碳源，通过微生物有效将二氧化碳还原转化为化学燃料和其他化学品的新兴绿色技术。关于MES的概念是最近几年提出的，目前已经得到全世界科研人员的普遍关注，并展现出了巨大的发展潜力。

本课题以MES技术为核心和基础，从活性污泥中驯化出具有电化学活性的混合菌群，通过静电吸附高温煅烧法制备原位生长不同质量Mo₂C的阴极材料，并采用SEM、EDS等方法对其进行表征。以制备的阴极材料及驯化的混合菌群作为MES反应器的生物阴极搭建MES反应器，并对MES反应器OD₆₀₀值、电流值、乙酸产率、库伦效率进行测定，从而研究其对MES性能，特别是乙酸产率的提升。通过本课题的研究，以原位生长50mgMo₂C的碳毡作为阴极的MES反应器表现最优，其30天后乙酸产率达到4.53g/L，相较对照组最高提高1.8倍；电流稳定，库伦效率最高达62%，并且MES反应器中接种的微生物具有更高的生物活性。

关键词：微生物电化学合成 析氢反应 碳化钼 二氧化碳

Study on the performance of hydrogen evolution catalyst to enhance MES

Abstract

Microbial electrochemical synthesis (MES) is a new green technology, which uses electricity as energy and carbon dioxide as carbon source to effectively reduce carbon dioxide into chemical fuel and other chemicals. The concept of MES has been put forward in recent years, which has been widely concerned by researchers all over the world, and has shown great potential for development.

In this paper, based on the technology of MES, we domesticated the mixed bacteria with electrochemical activity from the activated sludge, prepared the cathode materials with different quality of Mo2C in situ by electrostatic adsorption high temperature calcination method, and characterized them by SEM, EDS and other methods. The prepared cathode materials and the domesticated mixed flora were used as the biological cathodes of MES reactor to build MES reactor, and the OD₆₀₀ value, current value, acetic acid yield and coulomb efficiency of MES reactor were measured, so as to study the performance of MES, especially the improvement of acetic acid yield. Through the research of this subject, the MES reactor with 50mg Mo₂C carbon felt as cathode showed the best performance, the yield of acetic acid reached 4.53g/L after 30 days, which was 1.8 times higher than that of the control group; the current was stable, the coulomb efficiency was as high as 62%, and the microorganisms inoculated in the MES reactor had higher biological activity.

Keywords: Microbial electrochemical synthesis; hydrogen evolution reaction; Molybdenum Carbide; Carbon dioxid

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 绪论 1

1.2 微生物电化学合成 2

1.2.1 微生物电化学合成的基本原理 2

1.2.2 微生物电化学合成的阴极材料 2

1.2.3 微生物电化学合成的生物阴极 3

1.2.4 微生物电化学合成的产物 4

1.3微生物电化学合成反应器 4

1.3.1微生物电化学合成反应器DSA阳极 4

1.3.2微生物电化学合成反应器阴极 5

1.3.3微生物电化学合成反应器质子交换膜 5

1.4析氢催化剂Mo₂C 5

1.5课题来源及研究内容 6

1.5.1课题来源 6

1.5.2本课题研究内容 6

第二章 材料与方法 7

2.1菌株 7

2.2主要实验试剂 7

2.2.1阴极液配置 7

2.2.2阳极液配置 7

2.2.3微量元素配置 7

2.2.4 PETC配置 7

2.3主要实验仪器 8

2.4实验方法 8

2.4.1碳毡及质子交换膜的预处理 8

2.4.2材料制备 9

2.4.3 MES反应器的搭建 9

2.4.4 MES反应器的运行 10

2.4.5阴极液pH值的监测与调控方法 11

2.4.6 MES反应器的测定方法 11

2.4.7 材料的表征方法 12

2.4.8 产氢性能的测定方法 12

第三章 结果与讨论 13

3.1原位生长Mo₂C的材料表征 13

3.2产氢性能 14

3.3 MES性能 14

3.3.1 乙酸产率 14

3.3.2 OD₆₀₀值 15

3.3.3 电流值 16

3.3.4库伦效率 17

第四章 结论与展望 18

4.1结论 18

4.2 展望 18

参考文献 19

致谢 23

第一章 文献综述

1.1 绪论

由于化石资源的枯竭，人口的增长和经济的持续繁荣，对清洁，经济，可靠和可持续的能源供应的需求正不断增加。随着更具竞争力的成本，科学经济的和公共政策社区的更多参与，水电、太阳能电池和风力涡轮机的可再生能源供应可能为全球经济增长提供动力，提高能源安全性，并减轻气候风险改变^[1]。微生物电化学合成是一种生物过程，微生物利用生物电化学反应器的阴极产生的电子将二氧化碳还原成多碳化合物。开发高产微生物电合成反应器需要电化学装置、阴极和微生物之间良好的电连接^[2]。甲烷和乙酸通常是微生物电合成研究中获得的主要二氧化碳还原产物，尽管也有报道生产其他更有价值的产品^[3]。MES的操作效率受到生物催化剂的活性和阴极的电子供应的影响。然而在 MES 中，没有催化剂的析氢反应的活化能较高。传统的析氢反应使用铂族金属作为催化剂降低活化能，从而提高反应速率^[4]。但是，铂族金属高昂的价格及生产应用中的成本问题，限制了其在微生物电化学合成领域的推广应用。本文采用廉价易得的过渡态金属碳化物中的碳化钼（Mo₂C）作为析氢反应的催化剂并围绕其进行研究^[5]。

利用微生物作催化剂来进行电合成CO2固定的优势在于^[6]：廉价易得的电子受体；减少日益增大的温室气体（二氧化碳）浓度；微生物电合成的能量效率大约是植物光合作用的100倍；与生物质作原料生产化学燃料相比，微生物电合成不需要大量的耕地、水，节约了大量的资源^[7]。由此，微生物电化学合成(MES)已经成为环境工程领域中一种非常具体前景和吸引力的新兴生物制造技术。由于微生物低的呼吸途径复杂且多样，因此具有电化学活性的生物催化剂可以催化MES一系列的还原反应，包括废水处理，生物修复，生产微生物还原产品，进行二氧化碳固定等；尤其是将MES的技术应用于还原二氧化碳来生产附加值高的化学燃料或化学制品都对于环境能源领域有着十分重要的意义。

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