论文总字数：21120字

摘 要

甲醛净化和氢能开发是我国的两大需求，本课题组提出了甲醛与水共重整制氢的新思路，不仅解决了甲醛的无害化处置，还为绿色氢能开发拓展了新路径。开发低成本高效的催化剂是重整制氢的技术核心，然而现有重整催化剂使用失效后均难以回收利用，造成了催化剂资源的巨大浪费。本课题组前期成功研发了可循环再生的NiO/NaCl重整制氢催化剂，并研究发现载体卤素在重整制氢过程中起到了关键作用。为进一步研究载体阳离子对甲醛蒸汽重整制氢性能的影响，本文设计了以系列可溶性金属盐（NaCl、KCl、CaCl₂和BaCl₂）为载体，以NiO为催化活性组分的催化剂，采用等体积浸渍法制备完成系列催化剂，分别研究不同载体负载催化剂的制氢性能，试图探讨载体阳离子的电负性及载体的晶体结构与制氢性能之间的关系，以此揭示载体阳离子对重整制氢性能的影响规律。

关键词：甲醛 重整制氢 Ni基催化剂 载体阳离子

Abstract

Formaldehyde purification and hydrogen energy development are two major needs in our country. Our group proposed a new idea for hydrogen production by co-reformation of formaldehyde and water, which not only solved the harmless disposal of formaldehyde, but also expanded a new path for the development of green hydrogen energy.The development of low-cost and high-efficiency catalysts is the core of reforming hydrogen production technology. However, it is difficult to recycle the existing reforming catalysts after use failure, resulting in a huge waste of catalyst resources. The research team successfully developed a regenerable NiO/NaCl reforming hydrogen production catalyst in the early stage, and found that the carrier halogen played a key role in the hydrogen reforming process. In order to further study the effect of carrier cations on the hydrogen production performance of formaldehyde steam reforming, a series of soluble metal salts (NaCl, KCl, CaCl₂, and BaCl₂) as the carrier and NiO as the catalytically active component were designed. A series of catalysts were prepared by the method, and the hydrogen production performance of different supported catalysts was studied, and the relationship between the electronegativity of the carrier cation and the crystal structure of the carrier and the hydrogen production performance was attempted to reveal the hydrogen production performance of the carrier cation on reforming Law of influence.

Key words: formaldehyde; Reforming to produce hydrogen; Ni-based catalyst; catalyst carrier

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 课题背景 1

1.2 氢气的制备 1

1.2.1 蒸汽重整制氢 2

1.2.2 部分氧化重整制氢 2

1.2.3 自热重整制氢 3

1.3 氢源 3

1.3.1常见氢源 3

1.3.2 甲醛 4

1.4 催化剂的选择 5

1.4.1 催化剂的载体 5

1.4.2 催化剂的活性组分 5

1.5 小结 6

第二章 实验方案设计 7

2.1 实验试剂准备 7

2.2 实验仪器设备 7

2.3 催化剂制备 8

2.3.1 原料配比 8

2.3.2 水热及焙烧 8

2.3.3 催化剂的回收 8

2.4 催化剂活性测试 9

2.5 催化剂表征 10

2.5.1 XRD分析 10

2.5.2 SEM分析 10

第三章 NiO/NaCl催化剂体系的构建 11

3.1 NiO/NaCl催化剂的性能评价 11

3.2 NiO/NaCl催化剂的表征与分析 15

3.2.1 XRD分析 15

3.2.2 SEM分析 16

第四章 载体阳离子对催化剂性能影响预估 17

4.1 NiO/MCl催化剂载体性质 17

4.1.1 NaCl 17

4.1.2 KCl 18

4.1.3 CaCl₂ 19

4.1.4 BaCl₂ 21

4.2 NiO/MCl催化剂的催化性能预测 22

4.2.1 氢气选择性及转化率 22

4.2.2 可回收性 22

4.3 结论与展望 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 绪论

1.1 课题背景

现如今，全世界的能源消费主体依然依靠化石燃料，随着能源需求的日益增大，能源危机的问题日益凸显，以及水污染、大气污染、全球变暖等严重危害人类未来生存的环境问题日益严重，全世界正在经历从化石能源向非化石能源过度的第三次能源体系重大转换期^[1]。开发出一种高效绿色且能够规模化工业化生产使用的清洁能源已经成为人类发展亟待解决的问题。

党的十九大报告中也指出：绿色发展是新时代的重要诉求，能源改革任重而道远。根据《中国能源发展报告2018》显示，我国能源消费总量达到46.4亿标准煤，其中非化石能源消费占比14.3%，这种能源结构正在严重制约我国社会经济的健康发展。同时，在使用化石燃料的过程中会不可避免的的产生CO₂、SO₂、CO等有害气体，导致雾霾、全球变暖等诸多环境问题。因此，开发出可以高效利用绿色清洁能源的手段，是改善我国能源结构现状的必经之路。

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