论文总字数：22312字

摘 要

氮氧化物（NO_x）和CO是主要的大气污染物，严重危害人体健康。目前，NO_x治理主要采用NH₃选择性催化还原脱硝技术，然而，由于烟气中含有大量的硫氧化物，低温易与氨气结合生成硫铵盐，覆积催化剂，造成催化剂中毒，严重制约低温SCR脱硝技术的应用。大量研究显示，烟气中含有的CO对NO有一定的脱除效果，如能以CO替代NH₃实现低温高效脱除NO_x，不仅能避免硫氧化物的影响，还能协同治理CO；因而研发高效的CO-SCR脱硝催化剂成为关键。

为此，本文主要研究稀土基脱硝催化剂CO-SCR脱除NO，选取Ce-Sn/Al₂O₃催化剂为研究对象，重点考察Fe、Co、Mn等助催化剂对其CO-SCR脱除NO的影响。优化催化剂组分配伍，考察水蒸气、SO₂、CO₂等工况因素对CO-SCR的影响。预测结果表明，Ce-Sn-Co/Al₂O₃会具有良好的低温CO-SCR脱除NO效果。

关键词：脱硝 CO-SCR Ce-Sn/Al₂O₃催化剂 抗水硫中毒

Study on Preparation and Properties of New Material About CO-SCR DeNO_x

Abstract

Nitrogen oxides (NO_x) and CO are the major air pollutants, which seriously harm human health. At present, NO_x treatment mainly adopts NH₃ selective catalytic reduction denitrification technology. However, due to the large amount of sulfur oxide in flue gas, low temperature is easy to combine with ammonia gas to produce sulfur-ammonium salt, overlying the catalyst, causing catalyst poisoning, seriously restricting the application of low temperature SCR denitrification technology. A large number of studies have shown that CO contained in flue gas has a certain removal effect on NO. If CO can replace NH₃ to achieve low temperature and efficient removal of NO_x, it can not only avoid the influence of sulfur oxide, but also co-control CO. Therefore, the research and development of efficient CO-SCR denitrification catalyst becomes the key.

For this reason, this paper mainly studied the NO removal by CO-SCR of rare-earth based denitrification catalyst. Ce-Sn/Al₂O₃ catalyst was selected as the research object, and the influence of CO-catalysts such as Fe, Co, Mn on the NO removal by CO-SCR was mainly investigated. The catalyst component compatibility was optimized to investigate the influence of working conditions such as water vapor SO₂, CO₂ on CO-SCR. The prediction results show that Ce-Sn-Co/Al₂O₃ will have a good low temperature CO-SCR removing effect.

Keywords： deNO_x; CO-SCR; Ce-Sn catalyst; Resistance to water sulfur poisoning

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目 录

摘 要 I

Abstract II

目 录 IV

第一章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.2 NO_x排放控制技术 1

1.3 常用的SCR脱硝催化剂 2

1.3.1 贵金属脱硝催化剂 2

1.3.2 金属氧化物脱硝催化剂 3

1.3.3 分子筛型脱硝催化剂 3

1.3.4 铈基脱硝催化剂 3

1.4 SCR催化剂的失活 4

1.4.1 热失活和烧结失活 4

1.4.2 中毒失活 5

1.4.3 堵塞失活 5

1.5 过渡金属离子掺杂改性 5

1.5.1 掺杂Fe元素 5

1.5.2 掺杂Cu元素 7

1.5.3 掺杂Mn元素 7

1.6 课题的研究目的以及内容 8

1.6.1 NH₃作为还原剂的不足性 8

1.6.2 CO作为还原剂的优势 9

1.6.3 本文研究内容 10

第二章 实验系统与方法 11

2.1 化学试剂和药品 11

2.2 实验仪器 11

2.3 催化剂活性评价与测试 12

2.3.1 催化剂活性评价 12

2.3.2 XRD测试 12

2.3.3 SEM测试 12

2.3.4 BET测试 12

2.3.5 CO-TPD、H₂-TPR测试 12

第三章 实验内容 13

3.1 Ce-Sn/Al₂O₃系列催化剂制备 13

3.1.1 Ce-Sn/Al₂O₃催化剂制备流程 13

3.2 过渡金属掺杂催化剂制备与性能研究 13

3.2.1 过渡金属掺杂催化剂制备催化剂制备 13

3.2.2 催化剂活性测试 14

3.3 催化剂最优配伍 15

3.4 催化剂表征 17

3.4.1 XRD分析 17

3.4.2 催化剂SEM及比表面积分析 17

3.4.3 催化剂表面酸性能及氧化还原性能分析 17

3.5 抗中毒性研究 17

3.4.1 催化剂抗H₂O、SO₂中毒性测试 17

3.4.2 抗SO₂、SO₂中毒机理研究 17

3.4.3 抗CO₂中毒 18

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 23

第一章 绪论

1.1 研究背景

氮氧化物(NO_x)雾霾、酸雨的主要成因之一。酸雨中的含氮气体会与人体内的水分以及碱性物质发生系列反应生成硝酸盐和亚硝酸盐，严重的会导致人们患上肺气肿。这些氮氧化物还会在城市里面形成光污染，对人们的眼睛造成极大的危害。除了对人造成威胁，酸雨还会腐蚀建筑物和植物的表面，对土壤里面的物质进行破环，造成农田的大量荒废，每年全球都会因为酸雨而出现经济损失。

随着酸雨对环境造成的危害越来越多，如何处理其源头氮氧化物这个难题迫在眉睫。氮氧化物的主要来源是烟气的排放，而当前国内外主流的烟气脱硝技术是以NH₃为还原剂的选择性催化还原，技术核心是脱硝催化剂。然而，催化剂受实际工况影响很大，特别是在有SO₂存在条件下，催化剂容易失活。这是因为硫氧化物会与还原剂NH₃反应生成硫酸铵盐沉积在催化剂的表面，造成硫铵盐中毒。同时硫酸铵盐低温下无法挥发，造成催化剂表面的沉淀富集是不可恢复的，因此在实际工况中SCR必须在一定的高温下反应，使得在低温条件下进行选择性催化还原脱硝受到了不小的限制。

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