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摘 要

二维材料具有表面积大、光学透明性高、导热性好的等优点，是近年来的研究热点。类沸石咪唑酯骨架(Zeolitic imidazolate frameworks, ZIFs)材料是金属有机框架（Metal Organic Frameworks，MOFs）的一个子类，不但拥有一般MOFs材料特点，还具备传统沸石高化学稳定性与高热稳定性的特点，是良好的催化剂载体。目前关于二维ZIF基催化剂的报道较少，因此制定适当的方法来合成二维ZIF基催化材料至关重要。

本文通过简单的原位合成法制备二维层状催化剂Pd@ZIF-L-Co，并通过调节合成溶液中水与甲醇的比例，制备三维Pd@ZIF-67以及一系列过渡态催化剂。表征结果表明，改变水与甲醇的比例影响了催化剂的形貌。层状ZIF-L-Co有利于Pd NPs的分散和暴露，层状ZIF骨架与PVP包裹的Pd NPs之间存在较强的相互作用。相比于三维的Pd@ZIF-67，二维层状催化剂Pd@ZIF-L-Co在对硝基苯酚加氢反应中催化性能更优异。

关键词：二维材料 ZIF材料 Pd NPs 对硝基苯酚 催化剂

Preparation and characterization of layered porous ZIF based catalysts

Abstract

Two-dimensional materials have many advantages, such as large surface area, high optical transparency, good thermal conductivity, and so on. Zeolite imidazolate frameworks (ZIFs) is a subclass of metal organic frameworks (MOFs). It not only has the characteristics of general MOFs, but also has the characteristics of high chemical stability and high thermal stability of traditional zeolites. It is a good catalyst carrier. At present, there are few reports about two-dimensional ZIF based catalysts, so it is very important to develop appropriate methods to synthesize two-dimensional ZIF based catalysts.

In this thesis, Pd@ZIF-L-Co (two-dimensional layered catalysts) was prepared by simple in-situ synthesis method. By adjusting the proportion of water and methanol in the synthetic solution, three-dimensional Pd@ZIF-67 and a series of transition catalysts were synthesized. The results of structure characterization showed that the morphology of the catalyst was affected by changing the ratio of water to methanol. Layered ZIF-L-Co was conducive to the dispersion and exposure of Pd NPs. There was a strong interaction between layered ZIF skeleton and PVP Pd NPs. Compared to 3D Pd@ZIF-67, the catalytic performance of two dimensional layered catalyst Pd@ZIF-L-Co was better in the hydrogenation of p-nitrophenol.

KEYWORDS: Two dimensional materials; ZIFs; Pd nanoparticles; p-Nitrophenol; Catalyst

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1二维材料的简介 1

1.1.1二维材料的定义 1

1.1.2二维材料的应用 1

1.1.3二维材料的种类 1

1.1.4二维材料的制备 1

1.2金属有机骨架材料简介 2

1.2.1 MOFs材料定义 2

1.2.2 MOFs材料分类 3

1.2.3 ZIFs的材料性能 3

1.2.4 ZIFs的应用 3

1.3本文的研究目的及研究内容 5

1.3.1研究目的 5

1.3.2研究内容 5

第二章 实验部分 6

2.1实验原料及设备 6

2.2实验流程 6

2.2.1 PVP包裹的Pd纳米颗粒胶体的制备 6

2.2.2 Pd@ZIFs催化剂的制备 7

2.3 Pd@ZIFs催化剂的结构表征 7

2.3.1 X-射线衍射仪（XRD） 7

2.3.2场发射扫面电子显微镜（FESEM） 7

2.3.3傅里叶红外变换光谱（FT-IR） 7

2.3.4 X-射线电子能谱仪（XPS） 7

2.4 Pd@ZIFs的催化性能 8

第三章 结果与讨论 9

3.1 Pd@ZIFs催化剂的结构表征 9

3.1.1 XRD表征 9

3.1.2 FESEM表征 10

3.1.3 FT-IR表征 10

3.1.4 XPS表征 11

3.2 Pd@ZIFs催化剂的催化性能表征 13

第四章 结论与展望 16

4.1结论 16

4.2展望 16

参考文献 17

致谢 21

第一章 绪论

1.1 二维材料的简介

1.1.1 二维材料的定义

二维材料是厚度一般为一个或几个原子层的一类层状纳米材料。与一般纳米材料、三维材料、一维材料相比，二维材料具有许多优点，例如表面积大、光学透明性高、导热性好等。二维材料是近年来的研究热点。

1.1.2 二维材料的应用

二维材料独特的化学物理性能，使其在电子器件、催化、气体吸收与分离等领域具有广泛应用前景。由于二维材料中的电子被限制在平面内，增强了其导电能力，使得二维材料在发光器件中发挥重要作用；二维材料具有较高的比表面积，导电性好，在能量储存等领域具有独特的优势；二维材料的独特的片层结构，使得活性中心暴露在二维材料的表面上，而不是封闭在它们的孔隙或通道内，因此二维材料可用作催化剂/催化剂载体，在催化方面有广泛作用；因为二维材料制备的薄膜通透性高、选择性强、强吸附性，所以二维材料在净化空气、水源治理等方面具有广泛应用前景^[1]。

1.1.3 二维材料的种类

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