论文总字数：24085字

摘 要

过氧化氢 (H₂O₂) 广泛应用于环境、食品及化工领域，其浓度的精确监测至关重要。在众多检测方法中电化学检测法由于具有灵敏度高、价位低、误差小、响应迅速等优点而被广泛应用。近年来，碳材料由于较大的比表面积和良好的化学稳定性而被用于H₂O₂的电化学检测。本研究以三聚氰胺为氮源，CoCl₂为金属源，通过钴氮双掺杂的方法提高多孔碳材料的电化学检测性能。通过透射电镜 (TEM)、扫描电镜 (SEM)、X射线光电子能谱 (XPS)、X射线衍射 (XRD)、氮气吸脱附等温曲线等表征手段对所得钴氮双掺杂多孔碳材料 (Co-N/C) 的化学组成、微观结构进行分析。结果显示Co-N/C具有介孔结构，钴原子和氮原子可以均匀掺入碳层内。采用循环伏安法和计时安培法来研究Co-N/C修饰玻碳电极 (Co-N/C GCE) 电化学检测H₂O₂的性能。预测Co-N/C GCE能快速响应H₂O₂浓度的变化，且具有良好的选择性、重复性和稳定性。

关键词：多孔碳材料 氮掺杂 钴氮共掺杂 过氧化氢检测

Abstract

In the production and utilization of hydrogen peroxide (H₂O₂), its concentration needs to be accurately monitored. The electrochemical detection method is widely used among many detection methods because of its high sensitivity, low price, small error and rapid response. Recently, carbon materials have been used for H₂O₂ electrochemical detection due to their large surface area and good chemical stability. In this study, melamine was used as nitrogen source and CoCl₂ as metal source to improve the electrochemical detection performance of porous carbon materials by cobalt-nitrogen Co-doped. The chemical composition and microstructure of the obtained cobalt-nitrogen Co-doped porous carbon materials (Co-N/C) were analyzed by means of transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), X-ray diffraction (XRD), nitrogen adsorption and desorption isothermal curves. The results showed that Co-N/C has mesoporous structure, and cobalt and nitrogen atoms can be uniformly incorporated into the carbon layer. In addition, the electrochemical detection performance of Co-N/C modified glassy carbon electrode (Co-N/C GCE) for H₂O₂ was investigated by cyclic voltammetry and chronoamperometry. It can be predicted that Co-N/C GCE has rapid response, good selectivity, repeatability and stability in H₂O₂ detecting.

Keywords: Porous carbon materials; Nitrogen doped; Cobalt nitrogen Co-doped; Hydrogen peroxide detection

目 录

摘要 I

Abstract II

目 录 III

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2 H₂O₂的电化学检测 1

1.2.1 检测原理 1

1.2.2 电极材料 2

1.3 多孔材料 3

1.3.1 多孔材料的概念 3

1.3.2 多孔材料的分类 4

1.3.3 介孔碳材料的合成 4

1.4 Co-N/C用于H₂O₂电化学检测的研究现状 6

1.4.1 氮掺杂多孔碳材料用于H₂O₂电化学检测 6

1.4.2 Co-N/C用于H₂O₂电化学检测 7

1.5 研究目的及意义 8

第二章 实验部分 10

2.1 实验试剂与仪器 10

2.2 材料制备 11

2.2.1 Co-N/C催化剂的合成 11

2.2.2 电极的修饰 12

2.3 材料的表征 12

2.3.1形貌表征 12

2.3.2 X射线衍射分析(XRD) 12

2.3.3 比表面积以及孔径分布 13

2.3.4 X射线光电子能谱分析(XPS) 13

2.4 材料的电化学性能测试 13

2.4.1 电化学测量 13

2.4.2 测量参数优化 13

2.4.3 抗干扰性、重复性和稳定性试验 14

第三章 结果与讨论 15

3.1 材料的表征分析 15

3.1.1 XRD分析 15

3.1.2 XPS表征 15

3.1.3 形貌分析 16

3.1.4 比表面积及孔结构分析 17

3.2 电化学检测H₂O₂性能预测 18

3.2.1电极循环伏安 18

3.2.2计时安培 19

3.2.3 Co-N/C GCE的选择性、重复性和稳定性 23

第四章 结论 25

参考文献 26

鸣谢 29

第一章 绪论

1.1引言

过氧化氢(H₂O₂)与我们的生活息息相关，属于生物系统里缺一不可的化学物，它能够显著影响了细胞的代谢以及功能，浓度极高的H₂O₂还有可能造成细胞的死亡。H₂O₂通常被用作杀菌消毒剂[1]，在食品行业领域内得到大规模的使用，为了与以人为本的现代理念相呼应，首先应该考虑并处理好可能出现的残存问题，因此对H₂O₂的检测就显得尤为重要。另外，H₂O₂在化学工业也应用广泛，是大部分有机物及过氧化物的合成原料。近年来，我国对精细化工的生产研制给予高度重视，加大力度来研制全新产品[2]，包括H₂O₂的各类下游产品，使得H₂O₂在化工领域的需求逐年攀升。综上所述，对H₂O₂的检测极为关键。

1.2 H₂O₂的电化学检测

1.2.1 检测原理

电化学检测主要包含了电位滴定分析法、电流传感器法、极谱法和电化学发光法这四种不同的办法，在这些办法之中使用最多的便是电流传感器法[3]。这种电化学检测方式是在工作电极和参比电极间施加一外加电压，从而使得相关的电活性物质产生还原或者是氧化反应，电子在电极的表层上进行的传输活动受被检测物质所具有的氧化还原反应或催化方面的性能水平影响。

如图1-1为H₂O₂电化学检测的示意图，H₂O₂分子中的氧元素为-1价，在外加电势下被还原，产生的化学信号被分子识别元件所感知，经过信号转换器将其转变为电信号，若产生的电位较低还需经过信号放大器放大信号，最终将电信号输出。

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