论文总字数：22767字

摘 要

糖尿病是一种常见的慢性疾病，至今为止无法彻底治愈。近年来随着人类生产力的发展，糖尿病在全球范围内的形式越发严峻。因此，开发一种简单高效的葡萄糖检测方法成为了目前的研究热点。本课题使用恒定PH共沉淀法制备了NiAl-LDH材料，借助透射电子显微镜对该材料进行了形貌表征，确定具有超薄的纳米片状结构，使用拉曼光谱图研究样品化学键的组成。并将该材料用于修饰玻碳电极，对其进行电化学分析，检测该电极对葡萄糖的传感性能。与使用Ni（OH）₂修饰的玻碳电极相比，使用NiAl-LDH修饰电极的灵敏度提高了一倍，达到19.67μA cm^-2mM^-1。良好的葡萄糖传感性能可能是由于NiAl-LDH的超薄纳米片结构提供了更大的比表面积，产生更多的活性位点，且掺杂铝之后产生协同效应，有利于电子传播，提高了对葡萄糖的传感性能。

关键词： 葡萄糖检测 无酶型电化学传感器 过渡金属化合物 NiAl-LDH

Electrochemical biosensing based on transition metal compound

Abstract

Diabetes is a common chronic disease that has no treatment by now. In recent years, with the development of human productivity, diabetes has become more severe in the world. Therefore, it has become a focus topic to develop a simple and efficient glucose detection method. In this project, NiAl-LDH material was prepared by constant pH co-precipitation method. The material was characterized by transmission electron microscopy，confirm its ultra-thin nano-sheet structure. Using Raman spectroscopy to study the composition of chemical bonds in samples. The sensitivity to glucose of the electrode modified with NiAl-LDH was up to 19.67μA cm^-2mM^-1.Double than the glassy carbon electrode modified with Ni（OH）₂. The good performance of glucose sensing may be due to the ultra-thin nanosheet structure of NiAl-LDH. For it can provide a larger specific surface area, which is the reason why the material can generate much active areas. After doping with aluminum, there is a synergistic effect, which is conducive to electron propagation and improves the sensing performance of glucose.

Key words: glucose detection; non-enzyme electrochemical sensors; transition metal compounds; NiAl-LDH

目 录

摘 要 I

Abstract II

目 录 I

第一章 绪论 1

1.1 前言 1

1.2 酶促葡萄糖生物传感器 1

1.3 非酶葡萄糖生物传感器 2

1.4 LDHs的化学组成与结构特点 4

1.5 LDHs的物化性质 5

1.6 LDHs的制备方法 5

1.7 LDHs的应用 7

第二章 实验方法 9

2.1 实验仪器与药品 9

2.2 电极材料制备 10

2.3 电极修饰 10

2.4 材料表征方法 11

2.5 电化学性能测试方法 11

第三章 结果与分析 12

3.1 形貌表征分析 12

3.2 循环伏安分析 13

3.3计时安培法分析 14

3.4 灵敏度分析 15

3.5 实验总结 15

参考文献 16

致 谢 20

第一章 绪论

1.1 前言

时代与技术手段的发展进步，极大地改变了人类的生存方式，给人们提供了更多的营养。然而与此同时，也带来了一些麻烦。根据世界卫生组织2017年的报告，我国的糖尿病患者已经达到了1.114亿，人数冠绝全球，且还存在着继续增长的趋势。糖尿病，是一种由于胰岛素分泌问题或者其他生理作用缺陷而引起的内分泌代谢系统方面的慢性疾病，该病至今为止无法彻底治愈^[1]。报告还显示全球受糖尿病摧残的人群达到三亿五千两百万人；预计到2045年，这一数字将达到五亿八千七百万^[2]。该病患者人数庞大，导致了巨额的医疗支出。因而，糖尿病及其导致的并发症，诸如中风、冠心病、高血压、失明、糖尿病肾病、截肢等，已然对人类的生命健康造成了极大的威胁，成为举世瞩目的公共卫生焦点问题。现今，临床上对糖尿病的治疗方法主要是严格检测患者的血糖水平，少摄入高糖含量的食物，进而使血糖含量处于安全水平^[3]。这一检测手段对病情的预防与并发症控制有极其重要的意义，因此，研发一种能够快速监测血液中葡萄糖含量的方法尤其重要。

不仅在临床诊断方面，环境监测，食品加工和生物分析等领域也需要对葡萄糖浓度进行测量。检测葡萄糖浓度的方法有许多种，例如色谱法，全反射光谱法，褪色光度法和液相法等^[4,5]。然而，这些方法普遍灵敏度不高，抗干扰能力不强以及适应性差，不利于现实中的大规模运用^[6]。与这些方法相比，具有高度专一性，高灵敏度，快速响应能力，低检测限度，制备与操作简单生物传感技术逐渐受到人们的关注，广泛应用于人类的生产、生活之中^[7]。

1.2 酶促葡萄糖生物传感器

1962年，Clark和Lyons^[8]首次提出葡萄糖酶电极的概念，这是电化学生物传感器的起源。Clark认为，氧电极的表面覆盖着由具有高生物活性的葡萄糖氧化酶(GOx)制成的酶膜，通过检测反应期间溶液中氧气的消耗量或双氧水的产生量来测量葡萄糖的浓度。Updike和Hicks^[9]在1967年改进了Clark的概念，通过检测两个氧电极之间的电流差来定量测量葡萄糖含量。1973年，Guilbaul和Lubrano^[10]开发了一种酶葡萄糖传感器，通过监测产品H₂O₂的安培电流变化来测量血糖浓度。根据电子转移的机理，酶葡萄糖生物传感器可分为三代:第一代、第二代和第三代葡萄糖生物传感器^[3]。

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