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花瓣状ZIF-8的制备和和其光催化性能的初步探索毕业论文

 2022-01-09 21:42:59  

论文总字数:19004字

摘 要

ZIF-8最具有代表性的一种ZIFs材料,它有热稳定性较高,比表面积较大,具有笼型多孔结构等优势,是作为非均相催化剂的优良材料。本文采用室温水合法,将2-甲基咪唑和硝酸锌混合水溶液混合后于室温下进行合成,获得了花瓣状的ZIF-8材料。并对其使用XRD、SEM等仪器进行表征和结构分析。结果表明,合成的ZIF-8呈花瓣状,粒径大小约为3微米。从XRD图中可以看出,产物在10°和18°具有两个较高的峰,衍射图与标准花瓣状ZIF-8图谱一致。而N2吸附试验表明,花瓣状ZIF-8具有一定数量的孔隙,它的平均孔径约为5.67 nm。用合成的ZIF-8在可见光下降解亚甲基蓝,以此来评价花瓣状ZIF-8的光催化活性。研究发现,加入ZIF-8作催化剂,亚甲基蓝的降解速率和降解量显著提高。

关键词:ZIF-8材料;有机染料;光催化活性。

Preparation of Petal Shaped ZIF-8 and Preliminary Study of its Photocatalytic Properties

Abstract

ZIF-8 is one of the most representative materials in ZIFs. It has potential application value as heterogeneous catalyst. Petal shaped ZIF-8 materials forms can be synthesized in the aqueous solution of 2-methylimidazole and zinc nitrate at room temperature. We used XRD and SEM to characterize and analyze the structure of flower-liked ZIF-8. The results showed that ZIF-8 was petal-liked and its particle size was about 3 μm. It can be seen from XRD that the product had two high peaks at 10° and 18° and the diffraction pattern was consistent with the standard petal ZIF-8 pattern. The N2 adsorption test showed that the petal like ZIF-8 had a certain number of pores, and its average pore size was about 5.67 nm. The photocatalytic activity of flower-liked ZIF-8 was evaluated by the degradation of methylene blue under visible light. It was found that the degradation rate and amount of methylene blue increased significantly with ZIF-8 as catalyst.

Key Words: ZIF-8;Organic dye; Photocatalytic properties

目录

摘要 I

Abstract II

目录 III

第一章绪论 1

1.1金属有机骨架材料(MOFs) 1

1.2沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIFs) 1

1.3 ZIF-8材料的概述 2

1.3.1 ZIF-8材料的相关介绍 2

1.3.2 ZIF-8材料合成方法 3

1.3.3 ZIF-8材料性质影响因素 4

1.3.4 ZIF-8材料的应用 7

1.4光催化降解的原理与研究 8

1.5本课题研究目的与内容 8

第二章实验部分 10

2.1 仪器及试剂 10

2.1.1试剂 10

2.1.2仪器 10

2.2 ZIF-8材料的制备 11

2.3 光催化实验 11

第三章结果与讨论 12

3.1花瓣状ZIF-8的XRD表征 12

3.2花瓣状ZIF-8的SEM图 13

3.3 花瓣状ZIF-8的BET比表面积及孔径分布 13

3.4光催化降解 14

结论与展望 16

参考文献 17

致谢 21

第一章绪论

1.1金属有机骨架材料(MOFs)

金属有机骨架化合物[1](也被称作多孔配位聚合物),是由有机连接体和含金属的节点(也称次级建筑单元或SBUs)构成的、具有规则孔道结构的有机-无机杂化的多孔纳米材料[2]。这类新兴多孔材料一般由有机配位体和金属中心两部分组成,根据其组分单元以及合成方面的区别能够将它分成四大类:(1)等网状金属有机骨架材料;(2)沸石咪唑酯骨架材料;(3)莱瓦希尔骨架材料;(4)孔通道骨架材料。它们之间可以相互转换,改变其中某一个元素,或是其中某一个结构,就能实现彼此间的相互转化。许多新型的MOFs材料利用绝大多数的过渡金属元素(特别是四价的金属)和有机配体相结合的方法,得以合成出来。MOFs材料和其他无机多孔材料相比较,它有着比较高的孔隙率,很大的比表面积,并且它的结构可以调控,因为这些优点,它成为了现今新材料领域的一个新研究热点,属于研究的前沿。目前它被广泛的应用在化学化工领域,如气体贮存、分子分离、光催化[3]和热催化、药物缓释和运载、酶的固定[4]等方面。

1.2沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIFs)

沸石咪唑酯骨结构材料(ZIFs)作为MOFs材料中的一大类,不仅仅展现出了 MOFs 材料多样化潜能的优点,而且弥补了MOFs结构不稳定等自身的缺陷。它在化学稳定性(耐高温耐碱和溶解溶剂等)和热稳定性(高达550 ℃)等方面有了较大的性能提升。

2006年Yaghi课题组[5]在尤效曾和田运齐课题组研究基础上,合成并命名了沸石咪唑酯骨架材料,简称ZIFs(如图1-1)。一般是由过渡金属中Zn或Co离子与咪唑基有机配体中N原子通过桥联作用,形成4-、6-、8-及12-环状结构的ZIFs材料。它有着比传统沸石材料更长的化学键长度,因而形成更大的空腔结构。并进一步在2008年用混配方式,和同一种金属合成新拓扑结构的ZIFs[6],极大丰富了其种类。随后Sankar等人[7]使用混合链接配合成方法合成了新的混合配体ZIFs。合成的ZIFs 材料不仅展现出了无机沸石的高稳定性,还可通过调节有机配体与金属离子组成来控制其功能和结构,通过对金属离子和有机配体上官能团的改变,能对ZIFs的孔径和表面电子云密度进行调控,从而使得某种特定客体分子能够选择性通过,以达到分离或分子探针效果。

伴随着技术的日益成熟,一系列新型的ZIF纳米材料被合成出来,截至目前为止,合成有ANA、GME及RHO 等新的拓扑结构。经过探究,科学家们发现N2、O2、H2等能够与ZIFs相互作用产生“gate-opening”现象[8],再加上合成方法简单,化学稳定性和热稳定性较高,经济实惠等优点,ZIFs成为最广泛应用的金属-有机骨架材料之一。

1.3 ZIF-8材料的概述

图1-1不同种类的ZIFs材料

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