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摘 要

在本文中，我们以精氨酸为前驱体，磷酸为磷源通过一步法合成了氮、磷共掺的碳量子点。并利用TEM、FL、FTIR等表征手段对碳量子点的形貌、尺寸、荧光强度、表面化学键等进行分析。分析结果表明由于氮、磷元素的加入，碳量子点相比于普通碳量子点表现出更高的荧光强度。除此之外碳量子点还表现出很高的耐盐性和选择性。在金属离子特异性检测试验中，我们发现Fe³ 对碳量子点有荧光猝灭作用。将碳量子点应用于溶液中Fe³ 的检测，并绘制标准曲线，实验结果表明相对荧光强度值（F₀/F）与Fe³ 浓度（C）呈现良好的线性关系，相关系数R=0.992，检出限（3σ/K）为90 nM。

关键词：碳量子点 荧光猝灭 氮磷掺杂 Fe³

The selective detection of metals by one-step synthesis of nitrogen and phosphorus co-doped CDs

Abstract

In this paper, we synthesized nitrogen and phosphorus co-doped CDs by one-step method using arginine as precursor and phosphoric acid as phosphorus source. The morphology, size, fluorescence intensity and surface chemical bond of CDs were analyzed by TEM, FL and FTIR. The analysis results show that CDs exhibit higher fluorescence intensity than ordinary CDs due to the addition of nitrogen and phosphorus. In addition, CDs also exhibit high salt tolerance and selectivity.The metal ion selectivity test shows that Fe³ had a fluorescence quenching effect on CDs. The CDs were applied to the detection of Fe³ in solution, and a standard curve was drawn. The results show that the relative fluorescence value ( F₀/F ) has a good linear relationship with the C ( Fe³ ) , and the correlation coefficient R=0.992. The detection limit ( 3σ/K ) was 90 nM.

Key Words：CDs；Fluorescent quenching；Nitrogen and phosphorus doping；Fe³

目录

摘要 II

Abstract II

第一章 引言 2

1.1碳量子点概述 2

1.2碳量子点的性质 2

1.2.1结构特征 2

1.2.2光学性质 2

1.2.3低细胞毒性和良好的生物相容性 3

1.3碳量子点的合成 3

1.3.1自上而下的合成方法 3

1.3.2自上而下的合成方法 4

1.4碳点的应用 5

1.4.1化学传感 5

1.4.2生物传感 5

1.4.3光催化和电催化领域 5

1.5课题的研究目的和主要内容 5

1.5.1研究的目的 5

1.5.2本课题研究的内容 6

第二章 基于精氨酸碳源的碳量子点荧光探针测定Fe³ 的研究 7

2.1引言 7

2.2实验部分 7

2.2.1仪器 7

2.2.2试剂 7

2.2.3实验方法 8

第三章 结果与讨论 10

3.1碳量子点形貌的表征 10

3.2合成碳量子点的荧光光谱 10

3.3碳量子点的傅立叶变换红外光谱（FTIR）分析 11

3.4高浓盐溶液对量子点荧光强度的影响 11

3.5探究pH对荧光强度的影响。 12

3.6共存物质对体系的响应 12

3.7合成条件的优化 13

3.8标准曲线的绘制 14

第四章 结语与展望 16

4.1结论 16

4.2展望 16

参考文献 17

致谢 20

第一章 引言

1.1碳量子点概述

碳量子点也被称为碳点，通常包含C、H、O元素。其粒径一般只有几纳米，是由少量分子或者原子组成的近似零维的新型荧光纳米材料。碳量子点第一次被报道是在2004年，Xu在利用弧光放电法合成单壁碳纳米管的实验中意外发现了这种纳米材料^[1]。随后，Sun采用激光刻蚀技术制得了具有增强荧光发射效应的发光纳米粒，并将其命名为碳量子点^[2]。在接下来的几年里，研究人员相继发展了微波法、水热法、超声波法等制备碳量子点的方法。

碳量子点就像一个巨大的宝库，它的性能从发现至今被不断发掘和利用。与普通发光材料相比，碳量子点优异的荧光性能成为大家密切关注的焦点^[3,4]。除此之外，碳量子点还具有水溶性好、催化性能优异以及生物相容性好的特点^[4,5]。由于这些特殊性能的存在，使得碳量子点在生物传感、荧光标记和工业催化等领域具有广泛应用^[6-9]。同时还可以利用特殊离子对碳量子点的荧光猝灭和恢复，将碳点设计成荧光探针用于离子的检测 ^[10,11]。

1.2碳量子点的性质

1.2.1结构特征

由于合成手段的差异性，碳量子点的晶格特征也不完全相同。一般而言碳量子点的核主要是由sp²杂化的石墨碳纳米晶构成，碳量子点的外核则是由大量的官能团组成，这些官能团主要是羧基和羟基等亲水官能团，使得碳量子点表现出很好的亲水性和表面易功能化的特点。

1.2.2光学性质

碳量子点作为一种在诸多领域发挥重要作用的潜力荧光纳米材料，其优异的光学性质主要表现在：激发光带宽且具有连续性、荧光稳定性高、荧光波长可以根据合成途径进行调整。

碳量子点的吸收峰主要分布在紫外光区域，并且向可见光区域延伸，这也从一定程度上说明了碳量子点是属于半导体材料范畴。这些吸收峰的区别与碳量子点的合成方法密切相关，例如用微波法、激光刻蚀法、电氧化多壁纳米管等方法所合成的碳量子点其紫外吸收峰主要分布于 260~280 nm范围内。

1.2.3低细胞毒性和良好的生物相容性

与传统的半导体量子点相比，碳点在制备过程中不需要使用到重金属元素作为前体，使得所得到的碳量子点的细胞毒性更低。因为碳量子点一般采用日常生活中的食物等作为前驱体，如菜叶、冬瓜、蛋清等。同时，碳量子点的核外包裹着大量的羟基和羧基等亲水基团，这也使得碳量子点具有较高的生物相容性。在组成生物体的大量元素中，碳是最基本的元素，相对于使用其它元素合成的荧光纳米材料，碳量子点更容易进入细胞体内而不会影响细胞正常的生理功能。

1.3碳量子点的合成

在过去的几年里，科研人员们在反应原料的选择、合成路线的设计、碳量子点表面官能团的修饰等方面进行了各种改进，合成了很多具有优良性能的碳量子点。碳点的合成可分为以下两种方向^[14-17]。

1.3.1自上而下的合成方法

弧光放电法：合成碳点的早期手段之一。这种方法是Scrivens在制备碳纳米管的实验过程，首次发现了碳量子点的存在并用3.3 mol/L HNO₃对弧光放电所收集的电灰进行氧化处理，随后再用NaOH（ pH=8.4 ）溶液进行萃取得到了含少量碳量子点的黑色悬浊液^[1]。将悬浊液进行凝胶电泳分离，并提取出了少量的碳量子点。但由于弧光放电法制备碳量子点操作十分复杂且所使用的碳靶含有较多杂质，提纯效果也并不理想，导致产率非常低。目前很少有人选择使用弧光放电法来制备碳量子点。

激光销蚀法：用激光对碳靶进行照射处理，使得碳纳米颗粒从碳靶表面剥落得到碳量子点。Li利用声波破碎分散在溶剂中的碳纳米材料，使其形成悬浮液后向其滴入 PEG_1500N 等钝化剂，用激光照射、离心分离等操作后得到了碳量子点^[17]。合成的碳量子点粒径可以通过激光来进行调控。但激光销蚀法存在制备过程很复杂、合成成本较高、碳点的产率和纯度都较低、粒径分布不均匀的缺点，现在激光销蚀法也逐渐被取代。

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