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摘 要

用溶液浸渍法成功地将金属盐浸渍到MCM-41材料中，并用X射线衍射（XRD）、比表面积和孔结构(BET)、透射电镜(TEM)对其进行了表征。处理温度对浸渍样品的氨容量有较大的影响，在200 ℃和300 ℃时，同一负载量下的吸附材料在相对较低的温度下有更高的吸附量；另外在同一温度下，吸附材料的吸附量也于金属盐负载量有关。一般来说，负载量越高，吸附量越高。但其中存在峰值，超过峰值则越小。总的来说，实验材料中MgBr₂/MCM-41的吸附量最高，但这种材料易分解，因此对MgCl₂/MCM-41种金属盐进行了更详细的分析。在MCM-41中，MgCl₂负载量为10~50 wt%时，具有较高的吸附量。达到的最高容量为54.64 mg氨/g吸附剂，是未负载MCM-41基材容量的4倍以上。

关键词：MCM-41 MgCl₂ 负载量 吸附量

Study on Reversible Adsorption Materials of Ammonia at High Temperature

ABSTRACT

The metal salt was successfully impregnated into the MCM-41 material by a solution method and characterized by XRD and electron microscopy TEM. The treatment temperature has a great influence on the ammonia capacity of the impregnated sample. At 200 ℃ and 300℃, the adsorbent material under the same impregnation has a higher adsorption capacity at a relatively lower temperature; in addition, at the same temperature, adsorption The amount of material adsorbed is also related to the metal salt loading. In general, the higher the load, the higher the amount of adsorption. But there is a peak in it, and the smaller the peak value. In general, MgBr₂/MCM-41 has the highest adsorption capacity in the experimental materials, but this material is not universal, so the MgCl₂/MCM-41 metal salts were analyzed in more detail. In MCM-41, when the MgCl₂ loading is 10 to 50% by weight, it has a high adsorption amount. The highest capacity achieved was 54.64 mg ammonia per gram of adsorbent, which was more than four times the capacity of the unloaded MCM-41 substrate.

Key words: MCM-41 MgCl₂ Impregnation Adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT i

第一章 概述 1

1.1 课题研究背景 1

1.2 氨吸附材料的研究 3

1.2.1 活性炭对氨的吸附 4

1.2.2 金属卤化物对氨的吸附 4

1.2.3负载型金属氯化物 7

1.3 MCM-41负载金属盐氨吸附材料 8

第二章 MCM-41负载金属盐表征 10

2.1 透射电镜(TEM) 10

2.2 比表面积和孔结构(BET) 10

2.3 X射线衍射(XRD) 12

第三章 MCM-41负载金属盐氨吸附实验 13

3.1 实验装置 13

3.2 实验材料 13

3.3 实验步骤 14

3.4 实验数据 14

3.4.1 200 ℃下实验 14

3.4.2 300 ℃下实验 17

3.5 吸附剂性质 18

3.6 展望未来 19

参考文献 20

致谢 22

第一章 概述

1.1 课题研究背景

氨是世界上最重要的化学物质之一，是“绿色革命”的关键。如果没有合成氨，世界上大约20亿人口将会挨饿。这种氨几乎完全由哈伯博世公司(Haber−Bosch)的工艺生产并经过一个世纪的努力和精心的优化。这一催化过程通过燃烧含有空气和水的化石燃料而产生氢、氮和二氧化碳的混合物。二氧化碳脱除后，氢气和氮气在高于400 °C和150 bar的温度下反应，需要高温才能破坏强的氮键，并用高压来驱动反应向更高的转化方向发展。通常情况下，氨被冷凝分离，未反应的氢和氮被重新加热并循环到反应器中。该工艺运行良好，是日用化工生产的中流砥柱。然而，这一过程也有其不足之处。化石燃料的储备日益减少，在未来可能难以提供足够的原料来维持此过程；另外工艺本身就占全球二氧化碳排放量的2%-3%，高压和高温所需的平均资本开支很大，这可能限制发展中国家的生产。

现在，对化石燃料储量的限制可能会改变这种结构。少量高度专业化的化学品，如药品，仍将在少数几家专业化工厂生产。然而，一些燃料和化肥的生产可能发生在分散的小型工厂中。一个很好的例子是由生物质制成的液体燃料。这些不太可能在大型复杂的植物中制造，因为收集生物质将需要太多的能源。这种以生物质为基础的燃料更有可能在为当地市场生产产品的小型简单工厂中生产。因此，一种新的商品化学工业可能依赖于分布式而不是集中的制造^[1]。

我们寻求开发一种可以经济地生产氨的工艺，这种工艺比目前在更大规模上使用的规模要小得多。我们的小流程使用传统的HABER工艺催化剂从氮和氢中制取氨，就像大型流程一样。氮现在不是化石燃料，而是通过对空气的变压吸附产生的，而氢则来自电化学分解水。这些步骤的能源来自风力发电，因此是一种可再生能源，通常远离人口中心而不能直接使用。

相比之下，在传统的大规模加工中，所需的氢和氮是由甲烷在空气中燃烧产生的，随之而来的是二氧化碳排放和全球变暖的挑战。目前的大型工艺是通过冷凝将氨与未反应的氮、氢分离。离开反应堆的气体必须冷却到低于氨的冷凝温度，在那里它可以被分离成液体。这种不分阶段的冷凝取决于氨的蒸汽压，它反过来又要求冷却到较低的工艺温度。这种冷却和再加热未反应气体在大规模上并不困难，但它确实意味着更大的资本投资。在小规模方面，我们希望避免这种投资。

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