论文总字数：19248字

摘 要

挥发性有机物(VOCs)作为光化学烟雾和臭氧污染的诱因之一，不仅给人类日常活动带来诸多不便，也对环境造成了不可忽视的危害，是亟待治理的关键大气污染物。催化燃烧法被视为一种有效治理广泛的VOCs的手段，高效催化剂的研发是关键，是目前研究的热点。

本文制备了介孔铁锰复合金属氧化物催化剂xMn1Fe(x=3、4、5和6)，目的是提高氧化锰催化剂的低温活性和稳定性，并研究不同制备方法和反应条件对甲苯催化燃烧性能的影响，通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、SEM手段对其进行表征，并由实验得出催化剂5Mn1Fe拥有最佳的催化甲苯活性。当甲苯浓度为1000 ppm，空速为30000 mL/(g·h)时，甲苯的转化率在反应温度为270 ℃时达到90%。在稳定性测试中，280 ℃条件下连续反应24 h，活性未见明显变化，说明具有较好的稳定性。表征结果表明，与单一金属氧化物相比，含有介孔结构的锰铁复合氧化物锰铁两种元素分布均一，比表面积更大，低温还原性更佳，因此催化活性更好。

关键词：催化燃烧 甲苯 Mn-Fe复合氧化物 介孔材料

Preparation of Mn-based Composite Metal Oxides and Their Catalytic Combustion of Toluene

Abstract

Volatile organic compounds (VOCs), as one of the causes of photochemical smog and ozone pollution, not only cause inconvenience to human daily activities, but also cause harm to the environment, and are key atmospheric pollutants to be treated. Catalytic combustion is considered as a means to effectively treat a wide range of VOCs. The development of high-efficiency catalysts is the key and is currently a hot topic.

The mesoporous iron-manganese composite metal oxide catalyst xMn1Fe (x=3, 4, 5 and 6) was prepared in order to improve the low temperature activity and stability of the manganese oxide catalyst, and to study the different preparation methods and reaction conditions for the catalytic combustion of toluene. characterized by XRD, N₂ adsorption-desorption, H₂-TPR and SEM, and their catalytic combustion capacity of toluene was tested. The results showed that the catalyst (5Mn1Fe) had the best catalytic activity for toluene when the molar ratio of Mn/Fe was 5:1.When the concentration of toluene is 1000 PPM, airspeed of 30000 mL/(g, h), and the temperature reaches 270 ℃ toluene conversion rate of 90%(T₉₀). At the same time, activity of 5Mn1Fe catalyst in continuous reaction under 280 ℃ for 24 h, has no obvious change, which means it has good stability. The results of characterization analysis show that compared with single metal oxides, ferromanganese composite oxide ferromanganese with mesoporous structure has more uniform distribution, larger specific surface area and better reductivity at low temperature, so its catalytic activity is better.

Key Words: Catalytic Combustion; Toluene; Mn-Fe Composite Oxides; Mesoporous Materials

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 VOCs废气的危害 1

1.3 VOCs废气的治理 2

1.3.1 回收技术 2

1.3.1 销毁技术 2

1.4 催化燃烧 3

1.4.1 贵金属催化剂 3

1.4.2 过渡金属催化剂 4

1.5 本文研究意义和任务 6

1.5.1 研究意义 6

1.5.2 研究任务 6

第二章 实验内容 7

2.1 实验原料及仪器 7

2.1.1 实验原料 7

2.1.2 实验仪器 7

2.2 锰铁复合氧化物催化剂的制备 7

2.3 催化剂表征 8

2.3.1 X-射线衍射(XRD)表征 8

2.3.2 N₂吸附-脱附 8

2.3.3 H₂程序升温还原(H₂-TPR) 8

2.3.4 扫描电子显微镜(SEM) 8

2.4 催化剂的性能测试 8

第三章 实验结果与讨论 10

3.1 Mn/Fe比例对催化活性的影响 10

3.2 空速对催化剂性能的影响 11

3.3 稳定性考察 11

3.4 催化剂的表征 12

3.4.1 XRD分析 12

3.4.2 N₂吸附-脱附分析 13

3.4.3 SEM表征 14

3.4.4 H₂-TPR表征 15

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

致谢 22

第一章 文献综述

1.1 引言

挥发性有机化合物VOCs是一类有机化合物，其沸点为50℃至250℃，室温下以室温下蒸汽形式的饱和蒸气压大于133.32 Pa ^[1]，是一种带有异味和恶臭的气体，并会对人体产生极大的危害，可以使人的身体产生病变，严重的可能会使人致癌。随着科技的飞速发展，也推动了工业发展，经济增长迅猛，同时环境问题也逐渐突显出来。中国的经济发展受到了污染的制约，已成为影响人民健康的重要因素。VOC_S在阳光的作用下，与空气中存在的氮氧化物和硫化物结合，生成光化学烟雾，并且光化学烟雾中的某些烃类物质会导致臭氧层的破坏^[2]。如果长期生活在室内聚集着这类物质的环境下会对人体产生严重的危害。目前，挥发性有机化合物的污染问题日益严重，受到各国的高度重视。例如，中国环境保护部颁布的“挥发性有机污染物防治技术政策”提出了VOCs污染防治措施和处理方法，力争在2020年全程实现VOCs减排^[3]。

1.2 VOCs废气的危害

VOCs的有很多不同的来源，分布的范围也广泛^{[4, 5]}，见表 1-1。

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