论文总字数：21321字

摘 要

目前能源危机日益突出，随着社会的进一步发展，对能源的需求越来越大，传统能源的能效比已经不能符合时代的要求。而清洁并且无污染的氢气能源进入了人们的视野中，然而传统方式的氢气能源的制备，投入产出的比例很低，对于大规模利用来说，并不太可能，因此寻找新型的制备氢气方式对于整个社会的可持续发展则是十分重要的。事实上，太阳能光解水技术便十分符合要求，光解水技术则是将储量极为丰富的太阳能进一步转化为氢气的化学能，以便后续的进一步利用。作为太阳能光解水技术的重要组成部分光阳极，光阳极材料的催化性能极大的影响了分解水的效率。

在本论文中，我们选取了光电化学性能优异的SrTaO₂N材料作为光阳极。但对于SrTaO₂N材料来说，它制备时高温氮化温度十分苛刻，过高的温度会使得样品的比表面积上升，降低样品性能。因此本论文将Ta源换为同具钙钛矿结构的NaTaO₃，通过改善前驱物来降低制备中的氮化温度，并且寻找到氮化温度的最优解。

关键词 光解水，SrTaO₂N，氮氧化物，低温氮化

ABSTRACT

At present, the energy crisis is becoming increasingly prominent. With the further development of society, the demand for energy is increasing. The energy efficiency ratio of traditional energy can no longer meet the requirements of the society. Clean and pollution-free hydrogen energy has come into people's vision, but the traditional way of hydrogen energy preparation, input-output ratio is very low.

For large-scale utilization, it is not very possible. Therefore, it is very important for the sustainable development of the whole society to find a new way of hydrogen production. In fact, the technology of solar photolysis of water meets the requirements very well. Photolysis of water technology is to further convert the abundant solar energy into the chemical energy of hydrogen. As an important part of solar photolysis technology, photocatalytic performance of photocatalytic materials greatly affects the efficiency of water decomposition.

In this dissertation, SrTaO₂N materials with excellent photochemical properties are selected as photoanodes. But for SrTaO₂N material, the high temperature nitriding temperature is very harsh when it is prepared. Excessive temperature will increase the specific surface area of the sample and reduce the performance of the sample. In this paper, the source of Ta is replaced by NaTaO₃ with perovskite structure.. In this paper, the nitriding temperature in the preparation was reduced by improving the precursors, and the optimal solution of the nitriding temperature was found.

Keyword Photolysis of Water; SrTaO₂N; Nitrogen Oxide; Nitriding at lower temperature

目录

第一章 绪论-----------------------------------------------------------------------------1

1.1研究背景-----------------------------------------------------------------------1

1.1.1传统能源没落------------------------------------------------------------1

1.1.2新能源的出现------------------------------------------------------------1

1.1.3太阳能源的光催化利用--------------------------------------------------2

1.2.光电化学系统------------------------------------------------------------------3

1.2.1光化学反应概述----------------------------------------------------------3

1.2.2光电化学制氢气------------------------------------------------------------------3

1.3光阳极材料研究进展---------------------------------------------------------7

1.3.1目前广泛研究的光阳极材料 -------------------------------------------7

1.3.2氮氧化物SrTaO₂N光阳极材料-------------------------------------------- --8

1.4本文的研究内容及其意义---------------------------------------------------9

1.5本文的创新之处---------------------------------------------------------------9

第二章 实验仪器与表征测试-------------------------------------------------------11

2.1实验仪器----------------------------------------------------------------------11

2.1.1X射线衍射-----------------------------------------------------------------------11

2.1.2三电极体系----------------------------------------------------------------------12

2.1.3紫外可见光谱-------------------------------------------------------------------13

2.1.4扫描电子显微镜----------------------------------------------------------------13

第三章 SrTaO₂N光阳极材料的制备----------------------------------------------14

3.1引言-----------------------------------------------------------------------------14

3.2 实验部分----------------------------------------------------------------14

3.2.1SrTaO₂N粉末的制备-----------------------------------------------------------15

3.2.2SrTaO₂N电极的制备-----------------------------------------------------------15

第四章 实验结论与探讨----------------------------------------------------------16

4.1引言-------------------------------------------------------------------------16

4.2 实验结论与分析 -------------------------------------------------------16

4.3 结论与展望--------------------------------------------------------------21

致谢-------------------------------------------------------22

第一章 绪论

1.1研究背景

1.1.1传统能源没落

目前以石油、煤炭和天然气为主的化石能源在社会发展中起到了不可或缺的作用，推动了社会能够快速发展，提高了社会生产力，人们的生活变得更加富足与蒸蒸日上。但这些给社会发展带来极大动力的化石能源，正如一把双刃剑，促进发展的新事物随着历史的进程规律也总有一天会成为阻碍社会发展的落后的旧事物，也就会暴露出更多的缺陷。而目前人类社会面对的造成许多地球气候极端现象的全球变暖的现象，正是由于过多的使用化石能源，排放了超出了地球处理能力的温室气体，进而使得世界环境造成了不可逆的永久损害。除了温室气体排放污染以外，传统化石能源的燃烧时也会产生固体颗粒物以及可吸入颗粒物，长期处于这种环境下，这些固体颗粒物对人们的健康都会造成不小的危害。这与我们的当下的时代主题，绿色与可持续发展，是不符合的是相冲突的。另一方面，传统能源的投入产出比可以说正在逐年下降，并且肯定会保持下去，传统能源对环境对生态对人们的健康的破坏都会提升，因此传统能源的优势将不复存在。

1.1.2新能源的出现

在这种背景下，对环境友好的新能源的研究就迫在眉睫。而所谓新能源就是例如太阳能，核能，风能，地热能等对地球生态环保，环境友好型的能源。其中尤为便利清洁并且储量丰富的便是太阳能源。太阳能源可以说是无处不在，事实上只要有光照存在，大多数情况下都可以进行利用。这种清洁能源相对于传统能源来说，它尽可能的免去运输中的损失，可以在需求能源的地方架设太阳能电池板这类的能源转换装置进行当地转换与利用，而且这类装置对地形的要求不是特别苛刻，可以假设在房顶之上，节省占地面积而且便于利用。而且太阳能的储备十分巨大，每年辐射到地球上的太阳能的能量相当于燃烧一百三十亿吨的煤矿量所产出的能量，即使我们的能源转换率不是很高，所产出的清洁能源也是十分可观的。但是太阳能也存在着不可忽视的缺陷。尽管太阳能的储量巨大，但经常受制于气候因素，天气因素，季节等，这些因素会很大程度上影响光照强度和光照时长，进而会对太阳能源利用，甚至能否利用，都会产生不小的影响。

尽管相比于其他类似的新能源存在的限制，太阳能的储量的丰富，利用便捷，优势是是十分明显的，但太阳能源的开采利用条件有限制，分布的时间和空间不均匀，极大的阻碍了在社会生产中的持续能源需求。因此寻找一种高效的转换并利用太阳能的方式便十分重要，逐渐成为科研研究人员的重要研究方向。

1.1.3太阳能源的光催化利用

目前在太阳能的利用中，直接转换成热能这一技术已经十分广泛的运用在日常生活中了。并且此种能量利用方式较为高效，技术成熟，造价低廉。目前应用的越来越广泛的太阳能转换装置如许多家庭日常使用的太阳能热水器与公共场所的路灯所用的太阳能电池板，就是两种对太阳能的利用，即利用太阳能发电。

而光电化学反应则可以直接利用太阳能，在催化剂的作用下吸收太阳光照，进而将水分解为可以直接使用的高效能的氢气能源与帮助燃烧的氧化剂氧气，一举两得十分方便。即光解水催化方式利用太阳能能源，将太阳能转化为其他形式的能量，对于太阳能光解水反应来说是转化为氢气能源。这种能源转化方式有效的解决了太阳能的时间空间分布不均匀的不足，受时空分布限制，太阳能的能源提供不能稳定的持续供给。所产生的氢气能源是十分高效并且清洁无污染的能源，氢气的单位体积或者说单位质量产生的能量在目前的能源产出中是比较靠前的，是目前性能十分优异的的能源选择^[1]。

而氢气能源如果通过电解水方式获得的话，但这种方式需要耗费极大的电量，这种方式能效比和投入产出比例低，不适合大规模的量产。目前，工业上大多采用烷烃，例如甲烷作为原材料，利用镍作为反应的催化剂，通过甲烷水蒸气重整来制备氢气。但是此方法中作为催化剂的镍常会出现积碳现象，严重影响反应的效率。此外还可以通过太阳能热化学分解，需要通过太阳能将水蒸气加热到近800摄氏度，虽然这种方式分解比例较高，但是太阳能的聚焦十分困难，并且较为昂贵，因此也是难以大规模生产的原因之一。现在的电解水的方式所需的代价或者说是转化比例不尽如人意，能效比低。而太阳能光解水技术正是解决这一问题的重要突破口，逐渐成为高效率制备氢气实验的焦点。

1.2.光电化学系统

1.2.1. 光化学反应概述

光电化学反应，顾名思义就是需要太阳光的参与而产生的氧化还原的反应，氧化还原反应正是会伴随着电荷的定向移动，能量形式的转换。在电极电解液中的带电离子，因为吸收光而产生电子激发，产生电流进而产生化学反应^[2]。

电荷的定向移动即电流通常是光电化学反应的特征，并且多在电极和电解液的相交处出现。事实上，光电化学反应在整个太阳能光解水体系中起到了像摩天大楼的奠基石一般的作用，可以说是整个体系的重要基础。光电化学反应中存在多种反应体系，在不同的体系中的产物也有所不同。例如在光伏电池电化学体系中，其中的光吸收体为半导体，所得的产物则为电荷的移动。在相同的光吸收体都为半导体时，光解水的电化学体系的产物则为氢气氧气这类化学产物^[3]。

图1-1光催化分解水反应原理示意图^[4]

1.2.2光电化学产氢

1.2.2.1基本组成与原理

在实现利用半导体催化技术光解水时所使用的仪器系统称为光电化学池，是我们进行实验的常用设备。和其他的电化学池类似，有是必要的一些组件例如两个电极和电解液都是不可或缺的，但不同的是光电化学池的阳极材料十分特殊，一般选取能吸收光的半导体材料并且最好吸光能力也最好尽可能优秀，使之能在电解液（水溶液）的接触面进行光电化学反应，即光解水现象。在光电化学池中，我们通常把这种对应普通电池反应的阳极，称为光阳极，因为光阳极参与氧化反应制得氧气，所以多数采用的是表面富含空穴的N型半导体。

图1-2 N 型半导体作为光阳极的光电化学池示意图^[5]

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