论文总字数：16762字

摘 要

由伤口感染引起的皮肤创面延迟愈合甚至死亡问题已成为创面修复领域亟待攻克的科学难题。基于此，本论文针对皮肤组织结构的特异性和创面修复过程存在的种种问题，以具有广谱抗菌效果的天然生物高分子材料ε-聚赖氨酸（ε-PL）为主体原料，通过在ε-PL主链上修饰二甲基丙烯酸酐(MA)分子，得到EPL-MA聚合物，并利用UV固化的方法制备ε-PL水凝胶。该水凝胶表现出成胶时间、溶胀性能可调控和较好的降解性能，同时具有适合皮肤细胞粘附增值的三维网络多孔结构和优异的亲水特性，该水凝胶材料为抗菌敷料的构建提供了新的思路，在临床抗感染材料中具有较好的应用前景。

关键词: ε-聚赖氨酸；UV固化；水凝胶；创面修复

Preparation of a UV cross-linked ε-polylysine anti-infective hydrogel

ABSTRACT

By the skin wound healing wound infections caused delays and even death has become scientific problems must be overcome in the field of wound repair. Based on the specificity of the skin tissue structure and the problems of the wound repair process, this paper uses the natural bio-polymer material ε-polylysine (ε-PL) as the main raw material, (MA) was modified on the main chain of ε-PL to obtain EPL-MA polymer, and ε-PLhydrogel was prepared by UV curing method. The hydrogel exhibits a gel-forming time, a swellable property and a better degradation performance, and has a three-dimensional network porous structure suitable for the adhesion of skin cells and excellent hydrophilic properties. The hydrogel material is an antibacterial dressing Construction has provided a new idea, in the clinical anti-infective materials have a good application prospects.

Key words：ε- Polylysine; The UV-curable; Hydrogel; Wound Repair

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

目录 Ⅲ

第一章 绪论 5

1.1前言 5

1.2水凝胶的分类及应用 6

1.2.1水凝胶的分类 6

1.2.2水凝胶的应用 7

1.3ε-聚赖氨酸水凝胶 8

1.3.1 ε-聚赖氨酸 8

1.3.2改性ε-PL 9

1.3.3反应方程式 9

1.3.4 ε-PL水凝胶制备方法 9

1.4技术路线 10

1.5小结 11

第二章 实验部分 12

2.1主要试剂及仪器 12

2.2实验步骤 12

2.2.1二甲基丙烯酸酐改性ε-PL 13

2.2.2甲基丙烯酸酐改性ε-PL（EPL-MA）水凝胶的制备 14

2. 3水凝胶的测试与表征 15

2.3.1核磁共振氢谱(1H-NMR) 15

2.3.2水凝胶成胶时间及溶胀性能测试 15

2.3.3流变力学性能测试 15

2.3.4水凝胶接触角测试 16

2.3.5凝胶内部形态的显微观察 16

2.3.6水凝胶降解性能测试 16

2.3.7溶菌溶血与抗菌性能实验 16

第三章 结果与分析 17

3.1 EPL-MA核磁氢谱分析 17

3.2 EPL-MA水凝胶成胶时间 18

3.3 EPL-MA水凝胶溶胀率的研究 18

3.4 EPL-MA水凝胶接触角 19

3.5改性后的水凝胶的流变力学性能 20

3.6水凝胶内部微观结构 21

3.7降解性能测试分析 22

第四章 小结 24

参考文献 25

致谢 27

第一章 绪论

1.1前言

由伤口感染引起的皮肤创面延迟愈合甚至死亡问题已成为创面修复领域亟待攻克的科学难题，相关皮肤支架透气性较差、力学强度较弱、无法进行自我修复，与大面积的皮肤损伤以及修复过程中的感染越来越常见，并导致显著的发病率，有可能导致死亡。在目前用于创伤修复的材料中，水凝胶最接近于人体组织。高分子水凝胶是由三维网络结构的大分子和溶剂水组成的，其网络大分子主链及侧链上有亲水性基团，网络可以吸收溶剂溶胀而不溶解，是一类软物质材料由于水凝胶本身具有亲水性基团，所以能够大量吸水而发生溶胀，水的含量能够达到水凝胶干重的10%~20%，甚至数千倍^[1]。水凝胶表面对细胞、蛋白质的亲和性较弱，与体液、血液等人体内环境接触时，展现出优良的生物相容性和安全性，不会影响组织的生命代谢，同时降解产物安全无毒，可以被人体吸收或排出^[2]。因为水凝胶自身含有一定的水分，并且具有一定的柔韧性，所以水凝胶在一定程度上可以模拟皮肤的某种性能，研究表明，通过使用合适的材料可以减少水凝胶对人体的刺激性，对人体皮肤和细胞有很好的亲和性。这种可在人体内水解的水凝胶是一种绿色的组织材料，当使用过程中接触血液或人体组织时，它不会影响人体正常的新陈代谢，并且它的代谢产物也不会影响人体正常的生理活动。因为水凝胶会吸取大量的水分进行溶胀，并且不会因为溶胀而改变原来的结构发生降解，具有相当好的生物相容性。聚氨基酸是一类可降解的生物仿生类高分子，对生物体无毒、无副作用、无免疫源性，具有良好的生物相容性，并可通过体内的水解或酶解反应最终降解为小分子的氨基酸，被人体吸收。本文通过对聚赖氨酸结构进行裁剪、修饰和其他单体通过重组作用和构型异变，进一步合成三维网状结构水凝胶结构完好，具有可降解性和其他功能性、理化性质（流变性能，溶胀率，亲疏水性）较自然水凝胶好的优势特点，以解决皮肤组织结构的特异性和创面修复过程存在的种种问题^[3]。

1.2水凝胶的分类及应用

1.2.1水凝胶的分类

根据水凝胶由来、大分子构成成分、晶体形态、制备方法、带电状态、交联点性质等类别可以将水凝胶进行如下分类。具体如下：根据来源分类，自然水凝胶：包括胶原、胶质、多糖类化合物（SA、淀粉、琼脂糖、DEX、ALG，HA）等。合成水凝胶：是通过化学交联手段制备得到的水凝胶。如：聚酯，聚磷腈和聚乙二醇PEG。

1954年，Lim和Wichterle首次制备出合成水凝胶。在过去的20年中，天然水凝胶已逐渐被合成水凝胶所取代。与自然水凝胶相比，合成水凝胶不仅对生物病原体传播风险小，而且使用周期更长，有较高的吸水性和强度，并且耐久性强；同时，合成水凝胶结构完好，具有可降解性和其他功能性、物理性质（如拉伸强度，弹性模量）较自然水凝胶好；可以由纯净的合成组份制备；在温度波动较大的环境下仍能稳定存在；其结构可进行裁剪和修饰。但合成水凝胶生物相容性低，会产生毒副产品；同时，合成水凝胶较高的力学强度导致该水凝胶降解速率缓慢。

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