论文总字数：20730字

摘 要

采用改进的Hummers法制备GO（GO），且对自制的GO进行了测试与分析。为了提高GO的吸附能力，以GO为载体，通过接枝法合成聚酰胺-胺（PAMAM）修饰的GO复合材料（GO/PAMAMs）。通过FTIR，SEM等分析方法对GO/PAMAMs的结构进行了表征。考察了溶液pH、吸附时间、初始量浓度等因素对Pb² 在GO/PAMAMs上吸附效果的影响。结果表明：GO经PAMAMs修饰后，彼此间形成共价键连接，GO/PAMMAs热稳定性得到提高；pH值对吸附效果影响很大；在温度为25 ℃、pH值为6、Pb² 初始浓度为500 mg/L且吸附时间为4 h时，GO/PAMAMs对Pb² 的平衡吸附量达到337 mg/g。GO/PAMAMs对Pb² 的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型，是均匀的的单分子层吸附且由化学反应控制，GO/PAMAMs对Pb² 的吸附是非自发的吸热过程。

关键词：GO；聚酰胺-胺；吸附；Pb²

Preparation of Hyperbranched Polyamide-Amine Grafted GO and its Adsorption to Lead

ABSTRACT

The modified Hummers method was used to prepare graphene oxide (GO), and the self-made GO was tested and analyzed. In order to improve the adsorption capacity of GO, GO/PAMAMs composite was successfully prepared via a grafting–from way. GO/PAMAMs was characterized by means of FTIR, XRD. The adsorption property of Pb² onto GO/PAMAMs and the factors that influence the adsorption, such as the pH value, adsorption time, the initial concentration and temperature were inverstigated. Results showed that GO was modified by PAMAMs and covalently bonded to each other, and the thermal stability of GO/PAMAMs was improved. Results indicated that the adsorption of Pb² is strongly dependent on pH value. When the temperature was 25 ℃, the pH value was 6, the initial concentration of Pb² was 500 mg/Land the adsorption time was 4 h, the equilibrium adsorption capacity of GO/PAMAMs to Pb² reached 337 mg/g. The process of GO/PAMAMs adsorbing Pb² fit Pseudo-second-order kinetic model and Langmuir isothermal adsorption model. It was indicated that, the adsorption of Pb² on GO/PAMAMs was a homogenous monolayer chemisorptions, which was also an non-spontaneous endothermic process.

Key words：Grapheme oxide；Polyamide-amine；Adsorption；Pb²

目 录

摘 要 I

ABSTRACT i

第一章 文献综述 1

1.1含铅废水的危害 1

1.2氧化石墨烯的概述 1

1.2.1 GO的合成方法 2

1.2.2 GO的结构 3

1.3 氧化石墨烯的化学性质 6

1.3.1化学还原 6

1.3.2 化学官能团 6

第二章 实验部分 8

2.1 试剂与仪器 8

2.2 样品制备 8

2.2.1 GO的制备 8

2.2.2 GO／聚酰胺－胺复合材料的制备 8

第三章 结果与讨论 10

3.1表征方法 10

3.1.1 傅里叶转换红外光谱（FTIR）分析 10

3.1.2 扫描电子显微镜（SEM）分析 11

3.2 GO/PAMAMs对Pb² 的吸附特征 12

3.2.1溶液初始pH值的影响 12

3.2.2 Pb² 初始浓度的影响 12

3.2.3吸附时间的影响与吸附动力学研究 13

第四章 结论 16

参考文献 17

致谢 20

第一章 文献综述

1.1 含铅废水的危害

水中的铅（II）离子由于它们的高毒性，不可生物降解性以及在生物体和食物链中的积累而受到极大关注。因此，从废水中有效去除Pb² 是非常重要和迫切的。到目前为止，已经开发了几种用于从废水中去除Pb² 的技术和方法，包括溶剂萃取，离子交换，膜分离，反渗透和吸附^[1-3]。许多材料如活性炭，沸石，粘土，高岭土，微生物，锰氧化物和碳纳米管已被成功地用于吸附Pb² 。然而，这些吸附剂的较低的去除效率和较低低吸附能力限制了工程应用。因此，我们应该开发新的吸附材料。

碳材料经常被用于作为去除Pb² 的工程吸附剂。氧化石墨烯（GO）是碳族中的新材料，由于其巨大的比表面积和大量的官能团，已经在吸附处理含铅废水方面引起了广泛的关注。几个研究人员已经在GO或基于GO的材料上应用对Pb² 的吸附。然而，吸附能力不令人满意。例如，Islam^[4]报道了使用由聚苯乙烯固GO材料对于Pb² 的吸附能力为227.92 mg·g^-1。通过原位聚合制备纳米复合材料LS-GO-PANI，该纳米复合材料对Pb² 的吸附容量为216.4 mg·g^-1。 Gui^[5]合成了一种对Pb² 具有高吸附效率的硅酸镁/还原的GO纳米复合材料。最近，制备了用于选择性吸附Pb² 的氨基硅烷化的GO，并且实验证明最大吸附容量为96 mg·g^-1。而与改复合材料相比，由于EDA核的存在，PAMAM的金属离子结合能力大得多。GO-PAMAM通过“接枝-从或”接枝方法制备，并且对于Fe³ ，Cr³ ，Zn² ，Pb² 和Cu² 的总吸附容量达到1.007mmol g^-1。

显然，GO的功能化是提高其吸附能力的关键，特别是树枝状聚合物，如PAMAMs。 然而，大多数报道的GO和基于GO的材料不能直接用作吸附剂，因为它们是水溶性的并且尺寸小。GO或基于GO的复合材料的工业应用成本将增加。此外，处理过的水可能被再污染。因此，引入与树枝状聚合物的交联可能更有利于增强基于GO的材料的吸附性能。

1.2 氧化石墨烯的概述

在过去的十年中，化学改性石墨烯（CMG）^[6]已经在许多应用的背景下进行了研究，例如聚合物复合材料，能量相关材料，传感器，“纸”类材料，场效应晶体管（FET）和生物医学应用，由于其优异的电气，机械和热性能，例如由氧化石墨产生的氧化石墨烯的化学改性已经是一个有希望的途径实现CMG血小板的批量生产，引起了科学家们极大的兴趣。

1.2.1 GO的合成方法

尽管石墨烯作为广泛的材料具有相对的新颖性、利益和潜力，然而GO的研究的历史可以延续到几十年前，涉及石墨化学的一些最早的研究。第一个着名的例子是1859年英国化学家BC Brodie^[7]正在探索结构的石墨通过研究片状石墨的反应性。Brodie确定所得材料由碳、氢和氧组成，导致片状石墨的总质量增加。他分离出材料的晶体，但晶体的界面角度不能通过反射测角法测量。连续氧化处理导致氧含量进一步增加，在四次反应之后达到极限。C:H:O组成测定为61.04:1.85:37.11；净分子式为C_2.19H_0.80O_1.00。加热到220℃的温度后，C:H:O组成这种材料变为80.13:0.58:19.29（C_5.51H_0.48O_1.00），同时将会有碳酸和“碳氧化物”的损失。

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