论文总字数：18599字

摘 要

作为ZIFs材料中的一大分支，ZIF-8不仅拥有极大的比表面积，极高的孔隙率，规则的孔道和均匀的孔径，同时兼备沸石独有的化学和热稳定性，因而被广泛用于吸附、催化等领域。本文采用微流体技术合成中空的ZIF-8微球。在T型通道的两个入口分别通入溶有2-甲基咪唑的异辛醇溶液和Zn(NO₃)₂的水溶液，并将延长管放入水浴中，使其在适宜的温度下发生界面反应，合成ZIF-8微球。此外，本文分别从前驱体的溶液浓度、反应温度和停留时间这三方面考察对ZIF-8微球形貌的影响。

结果表明：利用微流体技术能够成功合成棒状结构的ZIF-8晶体。经过交错生长，最终形成中空的ZIF-8微球。当Zn² 溶液的浓度为0.7 mol/L、2-甲基咪唑的异辛醇溶液浓度为0.5 mol/L，水浴温度为60 ^oC，停留时间为100 s时，能够合成相对完好的ZIF-8微球。

关键词：ZIF-8 界面 微流体

Abstract

As a main branch of ZIFs, ZIF-8 is not only characterized as large specific surface area, high porosity, regular channel and average aperture, but also has the unique chemical and thermal stability of zeolites. As a result, it has been used widely in adsorption catalysis and other fields. This article adopt the microfluidics technology to prepare the ZIF-8 microspheres. We used the T channel. At the two entrances, we inject the aqueous solution of Zn(NO₃)₂ and the iso-octyl alcohol dissolved with 2-methylimidazole respectively. It has been better for interfacial reaction at the appropriate temperature when we extend the channel into the water. Moreover, we observe and study how the influence factor act upon the morphology of ZIF-8 crystal. We have got the results on the conversion of aqueous solution of Zn² and the iso-octyl alcohol dissolved with 2-methylimidazole, the residence time, as well as the temperature of reaction.

ZIF-8 can be successfully synthesized by microfluidics technology. These bar-shaped ZIF-8 nanoparticles are staggered to form follow ZIF-8 microspheres. We can get the whole ZIF-8 microspheres under the circumstances of the conversion rate of 0.7 mol/L of the aqueous solution of Zn² , the conversion rate of 0.5 mol/L of the iso-octyl alcohol dissolved with 2-methylimidazole, the reaction temperature 60 ^oC, the residence time 100 s.

Key Words: ZIF-8; interface; microfuildics technology

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.2 ZIF-8的结构 2

1.3 ZIF-8的制备方法 3

1.3.1 溶剂热合成法 3

1.3.2 水热合成法 4

1.3.3 离子热合成法 4

1.3.4 机械化学合成法 4

1.3.5 溶胶凝胶法 5

1.3.6 超声波法和微波法 5

1.3.7 微流体中界面合成法 5

1.4 本文的研究目的与内容 6

第二章 实验部分 8

2.1 实验原理 8

2.2 主要实验原料和设备 8

2.3 实验装置 9

2.4 中空ZIF-8微球的制备 9

2.5 样品的表征 9

第三章 结果与讨论 11

3.1 ZIF-8微球的表征 11

3.2 ZIF-8前驱体溶液浓度的影响 11

3.3 反应温度的影响 13

3.4 停留时间的影响 14

第四章 结论与展望 16

参考文献 17

致 谢 20

第一章 绪论

1.1 研究背景

近年来，为了发展生产力，推动工业化进程，化石燃料需求量越来越大。大量化石燃料的燃烧，导致二氧化碳的排放量急剧增长。此外，工业生产中还产生了大量的毒气、废气，这些气体的排放不仅导致了全球气候变暖，而且已经严重危害到人类的健康。这些问题引起了人们的强烈关注。寻找一类能捕获和储存气体^[1]，改善空气质量的新材料将会是人类未来的研究趋势。

此外，废液问题作为环境污染的一大分支，也成为了新兴的热点话题。在化工、印染等行业，每天都会生产出上万吨的废水和废液。其中，像有机有毒废液或者是含重金属离子的水溶液，都会毒害到人类的身体健康。我们正在努力寻找一类新材料，能够通过吸附等绿色环保的方式来除掉有毒有害的化学物质^[2]。

经过对各类材料的研究与比较，我们选取了其中一类新型材料。它具有三维的孔结构，比表面积大，孔隙率高，能够很好地解决上面一系列的问题。由于它们是由金属离子和有机配体配位而成的，所以我们统一把它们称为金属—有机框架材料。

金属—有机框架材料（Metal-Organic Frameworks，简称MOFs），顾名思义，指的是金属离子与有机配体之间通过化学键相互连接，进而一步步络合，构建成周期性网状结构的新型材料^[3]。这一类材料是由配位聚合物组成的，拥有高比表面积，极高的孔隙率，规则的孔道和可调的孔径等优点。这些性质可被充分地应用于废水处理^[4]，废液提纯^[5]，工业催化^[6]，气体分离^[7]，空气净化^[8]等方面。由于MOFs材料在无机、有机领域皆有涉及，人们利用它们的高比表面积和高空隙率的优势，将其充分地应用于生产和生活中。MOFs材料拥有着广阔的应用前景，其制备和应用已经成为材料研究领域的热点。

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