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摘 要

本试验选用浸渍法制备碳氮材料钴催化剂Co@CN，此催化剂将用于2,3,6-三甲基苯酚催化氧化生成2,3,5-三甲基苯醌的研究。其目的是找到不同量反应物前提下，反应所需的最佳反应条件和最高效的钴催化剂。在催化剂中发现配体与金属钴的配位作用，这种作用使得金属钴很好地负载于活性炭载体上。在氧化生成2,3,5-三甲基苯醌的反应中，通过依次改变单一变量的方法，逐步找到定量反应物所需的最佳反应条件。

关键词：催化氧化 碳氮材料 钴,2,3,6-三甲基苯酚 2,3,5,-三甲基苯醌

Carbon and nitrogen materials coated cobalt catalysts for oxidation of trimethyl benzene study of Quinone

Abstract

In my experiment, the catalysts Co@CN were prepared in the method of impregnation and it would be used to do the research which named 2,3,6-trimethyl phenol oxidation generated 2,3,5 – trimethyl benzoquinone .The purpose of this experiment was to find the best reaction conditions and the best the most efficient cobalt catalysts. The ligand and metal cobalt coordination effect has been found in the catalyst and this effect made the metal cobalt well load on activated carbon carrier. In oxide generated 2,3,5 - trimethyl benzoquinone reaction, we found out the best reaction conditions  through a change of the single variable method.

Key Words: Catalytic oxidation Carbon and nitrogen material cobalt

2,3,6-trimethyl phenol 2,3,5-trimethyl benzoquinone

I目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 催化氧化的反应原理 1

1.2 国内外对此的研究状况 1

1.3催化剂的制备方法 2

1.4研究的目的和意义 2

第二章 Co@CN催化剂的制备与表征 3

2.1 引言 3

2.2 Co@CN催化剂的制备与表征 3

2.2.1 实验药品和仪器 3

2.2.2 催化剂的制备 4

2.2.3 催化剂的表征 5

2.3 本章小结 9

第三章 钴催化剂用于催化氧化2，3,6-三甲基苯酚 10

3.1 引言 10

3.2 实验药品和仪器 10

3.2.1 实验仪器 10

3.2.2 实验药品 11

3.3 实验部分 11

3.3.1 氧气氧化制备2,3,5-三甲基苯醌 11

3.3.2 催化剂的回收使用情况 12

3.4 实验结果与讨论 12

3.4.1 不同催化剂对2,3,6-TMP氧化生成2，3，5—TMBQ的效果 12

3.4.2 温度对2,3,6-TMP氧化生成2，3，5—三甲基苯醌TMBQ反应的影响 14

3.4.3 溶剂对2,3,6-TMP氧化生成2，3，5—三甲基苯醌TMBQ的影响 15

3.4.4 催化剂的用量对2,3,6-TMP氧化生成2，3，5—TMBQ的影响 16

3.4.5 反应时间对2,3,6-TMP氧化生成2,3,5-TMBQ的影响 17

3.4.6 氧气压力对2,3,6-TMP氧化生成2,3,6-TMBQ的影响 18

3.4.7 催化剂的回收利用 19

3.5 本章小结 19

第四章 结论与展望 21

4.1结论 21

4.2 展望 21

参考文献 22

致谢 24

1. 文献综述
   1. 催化氧化的反应原理

碳氮材料包覆的钴催化剂是钴金属的配合物，钴配合物是良好的携氧活性体，2, 3, 6-三甲基苯酚在配合物催化下的发生自由基反应。反应中此活性体与芳环羟基上的氢原子结合 , 使芳环上产生自由基。 带氢的活性体再与此自由基反应 , 生成目标产物醌和水 。反应结束后，携氧活性体本身恢复到原来的配合状态，因此可以回收再利用。整个催化机理可用图1-1表示。

图1-1 配合催化机理Mechanism for complex catalysis

图中 SCo表示钴配合物Co ( Salen) .

总反应式如图1-2所示:

2, 3, 6-TM P　　　 2, 3, 5-T M BQ

图1-2 2,3,6-三甲基苯酚合成2,3,5-三甲基苯醌反应式

• 1. 国内外对此的研究状况

当前,传统的生产工艺基本上是用2,3,6-三甲基苯酚为材料,加浓硫酸磺化,再以MnO2作为氧化剂氧化生成2,3,5-三甲基苯醌(TMBQ)。这种工艺近来受到资源的制约, 一方面要消耗大量的金属，这样严重加重了成本压力，另一方面重金属还会对环境造成污染。当今社会提倡环保经济，爱护地球，随着社会意识的提升,探寻新的工艺是当务之急。查阅资料，发现国内外别的制备2,3,5-三甲基苯醌的方法,基本上选用钴或铜的盐或配合物为催化剂、以空气中丰富的氧气为氧化剂,氧化生成 2,3,5-三甲基苯醌(TMBQ)。这类工艺反应温和、收率高,而且更经济环保,相比过去传统工艺,具有更大优势。

1.3催化剂的制备方法

一般情况下，实验室常用的催化剂的制备方法有沉淀法、浸渍法、微乳液法、溶胶-凝胶法、室温固相反应法等。活性成份相同的催化剂，采用不同方法制备，其形貌、组成、结构以及催化活性都有差别很大。本实验采用浸渍法制备碳氮材料钴催化剂Co@CN， 先由钴的金属化合物与含氰基的咪唑环离子液体在甲醇溶液中搅拌配位，后加入载体活性炭继续搅拌让其均匀负载，抽干溶剂得到预催化剂，然后让预催化剂在惰性气体氛围下800℃煅烧2h得到催化剂Co@CN，经过BET、IR、XRD、ICP分析等操作对此催化剂进行了物理化学机能的表征。

1.4研究的目的和意义

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