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摘 要

近年来，纳米材料的反渗透膜因其低能耗、高水通量的特点，得到国内外众多科研院所的青睐，成为研究的热点。其中，石墨烯作为新型的二维纳米材料，因其卓越的材料性能，在分离膜材料的应用领域显示出巨大的潜能。尤其因为石墨烯的单分子超薄结构，允许分子快速渗透，而同时减小膜附近的浓差极化。

反渗透膜的设计可以利用分子动力学模拟的结果加以改进。本文采用Lammps分子模拟软件，采用分子动力学方法，对吡啶氮修饰的石墨烯膜应用于不同工作环境时的渗透行为进行模拟研究。从分子层面描述了分离过程的机理，并得到不同情况下修饰膜的水通量与截留率，以此来表征吡啶氮的分离性能。首先我们改变了水中的杂质粒子，分别对氯化铜、氯化锰和乙醇的水溶液的渗透过程进行模拟，并从微观角度解释模拟结果的差异。然后我们改变了膜两侧的压差，得到了吡啶氮膜在不同压力下的水通量和盐截留率。最后我们改变含盐溶液的浓度，比较水通量和截留率，以此来确定该吡啶氮膜的适用情况。相关模拟结果将对未来设计和制造吡啶氮膜具有一定的指导意义。

另外，我们通过运用DFT（密度泛函）方法，分别计算了水合离子以及功能化后石墨烯膜电子云密度，从量子力学的角度进一步分析讨论水合离子在通过膜孔时受到的阻力作用。

关键词：吡啶氮 功能化石墨烯 水处理 分子模拟

ABSTRACT

In recent years, because of its low energy consumption and high water flux, reverse osmosis membrane has been favored by many domestic and foreign research institutes, which has become a hot research topic. Among them, graphene as a new type of two-dimensional nano materials, due to its excellent material properties, show great potential in the field of separation membrane materials . Especially because of the thin structure of the single molecule of graphene, it allows the rapid penetration of molecules, while reducing the concentration polarization near the film.

The design of reverse osmosis membrane can be improved by the results of molecular dynamics simulation. In this paper, the Lammps molecular simulation software was used to simulate the penetration behavior of the graphene film modified by pyridine nitrogen in different working conditions. The mechanism of separation process was described from the molecular level, and the water flux and rejection rate of the modified membranes were obtained in different conditions. First, changing water impurity particles, respectively of cupric chloride and manganese chloride and ethanol，infiltration processes were simulated and the difference of simulation results was explained from the microscopic point of view. Then we changed the pressure on both sides of the membrane, and got the data of water flux and salt rejection of the pyridine nitrogen film under different pressures. Finally , to determine the appropriate range of application of the pyridine nitrogen film,we change the concentration of salt solution, and likewise，compare the water flux and rejection rate .The related simulation results will be of guiding significance for the future design and manufacture of pyridine nitrogen film.

In addition, by using DFT (Density Functional Theory )method, electron cloud densities of the ion hydration and functionalized graphene membrane were calculated. From the point of view of quantum mechanics，the resistance for the ion hydration to motion through the membrane pores was further analyzed and discussed .

KEYWORDS: Pyridinic-nitrogen; Functionalized graphene; Water treatment； Molecular simulation

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

目 录 III

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 反渗透膜的发展 1

1.3 石墨烯简介 1

1.3.1石墨烯的制备 2

1.3.2 石墨烯纳米膜孔的制备 4

1.3.3石墨烯的应用 5

1.4 吡啶氮石墨烯简介 7

1.5 选题意义及研究内容 8

第二章 吡啶氮石墨烯用于水处理的分子动力学研究 9

2.1 模拟方法 9

2.2 结果与讨论 10

第三章 吡啶氮石墨烯用于水处理的盐截留机理 14

3.1 引言 14

3.2 模拟方法 14

3.2.1 密度泛函理论 14

3.2.2基组 15

3.3 结果与讨论 15

第四章 结论 18

第五章 参考文献 19

致 谢 22

第一章 绪论

1.1 引言

反渗透技术是近年来新兴的液体分离技术，又称逆渗透，具有操作简单、分离效率高、环境友好等优点。水资源作为一种宝贵的稀缺资源，在日常生活和生产中发挥着不可代替的作用，事关各个国家经济发展、社会进步和国家稳定。为了应对我国水资源短缺的现状，缓解工业用水紧张，保障居民用水，开发新型水处理循环技术越来越具重大经济意义和社会意义。近些年，反渗透技术在水处理方面大量应用，并展现出其得天独厚的优势。

1.2 反渗透膜的发展

反渗透（Reverse Osmosis）是利用反渗透膜的选择性，用在膜两侧施加的静压差为动力，克服由浓度梯度产生的自然渗透压，允许溶剂通过而截留溶质的分离过程^[1]。反渗透膜的最新发展有三大类，包括无机膜、掺杂膜和新型有机膜 ^[2]。无机膜离子的理论截留率很高， 但实际生产成本高，制备条件严苛，不利于大规模推广；掺杂膜融合了有机材料与无机材料的优点，膜分离性能及抗污染方面更有优势，有待进一步研究；新型有机膜主要有纳米碳管和石墨烯两大研究方向。目前，研究人员通过分子模拟方法，报道了纳米碳管能达到很高的渗透通量。而实验结果也证实，碳纳米管的水通量要高于其他介质孔道中水通量的多个数量级。但是碳纳米管规整性排列以及功能化还面临着巨大的挑战。而石墨烯，因为它独特的性能，尤其是超薄结构，使其被认为是一种潜在的高性能膜材料。

1.3 石墨烯简介

2004年英国Manchester大学的Geim^[3]等人通过简单的“微机械力分裂法”制备出单原子层的石墨烯，打破了制备非支撑的二维晶体材料这不可逾越的难关，随后这种新型碳材料成为众多学科一个研究热点。石墨烯的发现, 充实了碳材料家族。由此，形成了从零维(富勒烯)、一维(碳纳米管)、二维（石墨烯）到三维（金刚石和石墨）的完整体系^[4]。石墨烯是由碳原子以sp2杂化连接的单原子层构成的, 由最稳定的有机材料中的基本结构单元所构成，其理论厚度仅为0.35nm, 是目前所发现的最薄的二维材料^[5]。这种特殊结构不仅赋予石墨烯以优异的电学性能，还有突出的导热性能，超常的比表面积, 其机械强度也可与碳纳米管媲美，等等。

1.3.1 石墨烯的制备

石墨烯独特优良的性能，引起广大学者的极大关注，使得石墨烯制备技术迅猛发展。国内外已有许多关于石墨烯制备方法的文献综述，石墨烯制备主要有物理和化学两大方法。此外还有化学气相沉积、晶体外延生长，也可用于大批量制备高纯度石墨烯。

（1）微机械剥离法

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