论文总字数：31492字

摘 要

多孔碳材料由于具有比表面积高、孔体积大、导电性良好和物理化学稳定性优异等优点，在碳捕获和能源储存等领域应用广泛。为了提高多孔碳材料的气体分离和储存能力，致力于使其具备更合理的孔结构和更为适当的活性基团，对氮掺杂多孔碳材料的研究受到了越来越多的关注。

本论文采用原位掺杂的方法，以制备的有机聚合物P1为碳源和氮源，通过碳化得到氮掺杂多孔碳材料，其不仅具有较大的比表面积，并且大大扩展了P1的孔道结构。通过表征，我们发现加入KOH为活化剂和不同的碳化温度对样品的结构与性质影响巨大。实验测定了在273 K和298 K时，CO₂，CH₄和N₂在吸附剂上的吸附等温线。

结果表明，所有吸附剂都有较高的CO₂吸附量，在273 K,1 bar下，K-P1-600的CO₂吸附量可以达到168.3 cm^3.g¹（7.5 mmol^.g¹）。在298 K,1 bar下，K-P1-600的CO₂/N₂吸附选择性可以达到26.9，且CO₂/CH₄吸附选择性为5.5，展现出较好的CO₂吸附选择性。且在常温下抽真空，吸附剂即可完全再生。

关键词：吸附 氮掺杂多孔碳 选择性 气体分离 二氧化碳

Preparation of N-doped Porous Carbon Materials and Their Adsorption Properties

ABSTRACT

Porous carbon materials exhibit superiorities such as large surface area and pore volumn, fine electrical conductivity, high physical and chemical stability, which render their wide range of applications in carbon capture and energy storage. To enhance the gas separation and storage abilities of porous carbon materials, studies of N-doped porous carbon materials are receiving increasing attention, devoted to more reasonable pore structure and more appropriate active groups.

Here we obtained a N-doped porous carbon material by using in-situ doping method, as a result of the carbonization of prepared organic polymer P1 as carbon and nitrogen source, the N-doped porous carbon material not only showed large specific surface area, but also greatly expanded the P1 channel. Through a series of characterizations, we found that the use KOH as activator and carbonization temperature might affect the structure and properties of the samples. CO₂, CH₄ and N₂ adsorption isotherm on the adsorbents were measured at 273 K and 298 K.

The results showed that the N-doped porous carbon’s CO₂ adsorption quantities were much higher than P1, and under 273 K, 1 bar, the CO₂ adsorption capacity of K-P1-600 can reach 168.3 cm^3.g¹(7.5 mmol^.g¹). And at 298 K, 1 bar, the CO₂/N₂ selectivity of K-P1-600 was 26.9, and the CO₂/CH₄ selectivity was 5.5, which showed good CO₂ selectivity. Under vacuum at room temperature, adsorbent can be completely regenerated.

KEYWORDS：adsorption; N-doped porous carbon; selectivity; gas separation; CO₂

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪 论 1

1.1 研究背景 1

1.2 CO₂的分离与捕获 2

1.2.1 低温精馏法 2

1.2.2 吸收分离法 2

1.2.3 膜法 3

1.2.4 固体吸附法 3

1.3 CO₂吸附材料 4

1.3.1 多孔碳材料 4

1.3.2 沸石分子筛 5

1.3.3 金属有机骨架材料 5

1.4 本文的研究意义和内容 6

第二章 实验部分 7

2.1 实验原料与试剂 7

2.2 吸附剂的制备 7

2.3 吸附剂的表征 8

2.3.1 傅里叶变换红外光谱 8

2.3.2 X-射线衍射 8

2.3.3 比表面积和孔结构 8

2.3.4 元素分析 9

2.4 吸附剂的性能测试 9

2.4.1 纯组分气体静态吸附等温线的测定 9

第三章 氮掺杂多孔碳材料的制备及其CO₂吸附性能研究 10

3.1 吸附剂的结构表征 11

3.2 静态吸附性能 14

3.2.1 静态吸附平衡等温线 14

3.2.2 吸附平衡模型关联 17

3.2.3 吸附热分析 22

3.2.4 吸附剂再生性能 24

3.3 化学活化剂KOH的作用 24

第四章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 27

参考文献 28

致 谢 32

第一章 绪 论

1.1 研究背景

自工业革命完成以来，人类步入现代化的脚步越来越快，同时对食物和能源的需求也更加迫切。随着资源被不断地开发和利用，人类活动越来越频繁，不加节制的排放致使大气中温室气体含量不断增加，温室效应也随之出现并愈加严重。而气候异常、冰川融化和海平面上升等生态环境问题正是由温室效应引起的，因此，解决温室气体排放问题正受到世界各国的广泛关注^[1,2]

大量数据表明，富含碳的化石燃料（煤炭、石油和天然气等）燃烧排放出的CO₂，约占温室气体排放总量的75%，是温室效应最主要的贡献者^[3]。因此，要解决排放温室气体引发的生态环境问题，首先要解决CO₂的排放问题。为了实现社会可持续发展，CO₂的分离与捕获已经越来越得到人类的重视。

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