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摘 要

以亲水性单体聚乙二醇甲基丙烯酸酯(PEGMA)，疏水性单体甲基丙烯酸十二氟庚酯(DFHMA)，载体聚丙烯(PP)薄膜为原料，采用低温等离子体引发方法制备了系列溶剂响应性的P(PEGMA-DFHMA)共聚物刷。FT-IR分析结果表明，PP载体表面存在P(PEGMA-DFHMA)共聚物刷，且PEG和DF侧链比例大致与其对应单体投料比相当。P(PEGMA-8DFHMA)共聚物刷表面分别经水和石油醚处理后，其水和油的接触角差值分别为33.5°和10.1°，表现出明显的溶剂响应性质。XPS分析结果表明，与水或石油醚接触后，共聚物刷亲水的PEG侧链或疏水的DF侧链会选择性地向表面富集，发生了表面结构重组，即其表明结构重组是实现溶剂响应性的原因。

关键词：刺激-响应性 聚合物刷 接触角 结构重组

Preparation and characterization of solvent-responsive polymer brushes

ABSTRACT

We used PEGMA,DFHMA and PP to prepare a series of solvent responsive P (PEGMA-DFHMA) copolymer brushes by low temperature plasma initiation method.FT-IR analysis shows that, the P(PEGMA-DFHMA) copolymer brush is present on the surface of the PP carrier, and the ratio of PEG and DF side chains is roughly equal to that of the corresponding monomers. P(PEGMA-8DFHMA) copolymer brush surface after water and petroleum ether treatment, the difference between the water and oil contact angle was 33.5° degrees and 10.1° degrees, showed a significant solvent response properties.The XPS analysis results shows that after water or petroleum ether treatment, the PEG side chains or hydrophobic side chains of the copolymer brushes can selectively be enriched to the surface of the DF side chain, and the surface structure reorganization occurs, which indicates that the structural reorganization is the cause of the solvent response.

Key words: Stimuli-responsive, polymer brushes, contact angle, restructuring

目录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪 论 1

1.1 刺激-响应性聚合物 1

1.1.1 温度响应性聚合物 1

1.1.2 pH响应性聚合物 2

1.1.3 光响应性聚合物 2

1.1.4 分子响应性聚合物 3

1.2 聚合物刷的制备方法 5

1.2.1 物理吸附法 5

1.2.2 化学键合法 6

1.3 本实验研究内容及特色 7

第二章 实验部分 9

2.1 实验原料 9

2.2 共聚物刷的制备 9

2.3 测试与表征 10

2.3.1 傅里叶变化红外光谱(FT-IR)分析 10

2.3.2 接触角测试 10

2.3.3 X-射线光电子能谱(XPS)分析 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 共聚物刷的制备 11

3.2 化学结构 11

3.3 空气环境中表面接触角 13

3.3.1 水接触角 13

3.3.2 油接触角 14

3.3.3 溶剂响应行为回复性 16

3.4 液相环境中表面接触角 17

3.4.1 水环境中的油接触角 17

3.4.2 油环境中的水接触角 18

3.5 XPS分析 19

第四章 结 论 21

参考文献 22

致 谢 25

第一章 绪 论

1.1 刺激-响应性聚合物

1.1.1 温度响应性聚合物

温度响应性聚合物是一类温敏型聚合物，对温度具有响应性行为，特点是能够对特定的温度区间或者温度值作出响应性的行为，属于智能高分子材料。温度响应性聚合物通常含有醚键、酰胺、羟基等官能团。例如聚N，N-二乙基丙烯酰胺(PDEAAM)、聚N-乙烯基己内酰胺(PVCL)、聚环氧乙烷(PEO)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、羟基丙基纤维素(HPC)和聚乙烯醇-乙酸乙烯酯共聚物(PVA)等^[1,2]。研究表明，多数含有N-烷基丙烯酰胺类的聚合物都会有一定的温度敏感的性质^[3-5]。温度响应性聚合物有一最显著的特点，具有临界溶解温度，温度响应性聚合物的溶液在高于某一温度的时候会发生相分离，而比这一温度低的时候会变成均相溶液，我们可以称该类聚合物具有低临界溶解温度(LCST)，温度响应性聚合物的溶解状态在临界点附近会随着温度的改变而发生变化，当温度高于LCST的时候，聚合物不溶于水，反之，温度低于LCST的时候，聚合物溶于水；相反地，该类聚合物具有高临界溶液温度(UCST)^[6]。目前研究比较多的一类温度响应性聚合物是具有低临界溶解温度的聚合物，尤其是聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)，该聚合物的水溶液在温度为32℃左右时会发生相的突变^[7,8]。

目前，温度响应性聚合物可以被应用于以下几个方面：

①药物传递

Tokuyama等^[9]采用乳液-凝胶法制备出了温度响应型药物传递系统，该系统能很好的根据温度的变化控制药物的释放与否。当温度低于25℃的时候，该系统会关闭药物释放，温度高于40℃时，系统开启药物释放。

②表面改性

Xue等^[10]合成出了PMMA-b-PNIPAAm嵌段共聚物涂层，该涂层有温度控制的水/油通道开关。温度低于LCST时，水可以透过该涂层，而油不能；反之，油可以在温度高于LCST时透过涂层而水不能。

③催化

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