论文总字数：19063字

摘 要

对二氯苯是一类重要的有机原料和化工中间体，广泛应用于农药、医药、化工、染料、制革等行业。氯代芳烃具有高毒性、环境持久性、生物蓄积性和难生物降解性，存在于土壤、大气以及水体中，严重威胁人们的身心健康和自然环境安全，因此，氯代芳烃脱氯技术受到越来越多的关注。液相催化加氢脱氯技术是一种高效、安全、低能耗的脱氯技术，能在温和条件下有效脱除氯原子降低其毒性。

本项目以活性炭（AC）为载体，贵金属Pd为活性组分，采用浸渍法制备了Pd/AC催化剂。将制备的Pd/AC催化剂用于1,4-二氯苯催化加氢脱氯反应。在优化反应条件下：2 ml 12.5 g/L 1,4-二氯苯-甲醇溶液，催化剂投加量为100 mg，反应温度为35 ℃，反应时间为4 h和常压氢气，1,4-二氯苯的转化率达到100 %，苯的收率达到100 %。催化剂重复使用5次仍有较高的活性。

关键词：活性炭；钯；催化加氢脱氯；1,4-二氯苯

Abstract

The research of hydrodechlorination of polychlorinated aromatic hydrocarbons by Pd/C catalyst.

Chlorinated aromatic compounds are important organic raw materials and chemical intermediates. They are widely used in many fields such as chemical engineerings, pesticides, drugs, dyes and tanneries. Chlorinated aromatic compounds exhibit high toxicity, persistence in the environment, bioaccumulation and biodegradation. They widely exist in the soil, air and water. They have serious threats to human health and the environmental safety. Therefore, more attentions are paid to dechlorination technology for chloride aromatic compounds. Liquid-phase catalytic hydrodechlorination (HDC) is considered as a highly effective, safe and low-power dechlorination technology, which can effectively transform toxic hazardous materials into less toxic products under mild conditions.

In this paper, the Pd/AC catalyst was prepared by impregnation method as using activated carbon (AC) as the support. The prepared Pd/AC catalyst was utilized for the catalytic hydrodechlorination of 1,4-dichlorobenzene (DCB). The results showed that both of 1,4-DCB removal rate and the benzene yield were achieved to 100 % under the optimized condition as follows: 12.5 g/L 1,4-DCB–methanol solution, catalyst dosage of 100 mg, reaction temperature 35 ℃, reaction time 4 h and H₂ atmosphere. After reusing five times, the activity and stability of Pd/AC were unchanged.

Key Words:

Activated carbon；Palladium；Catalytic hydrodechlorination； 1,4-dichlorobenzene

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 4

1.1 引言 4

1.2 含氯有机物 4

1.2.1 氯代有机物的性质和危害 5

1.3 氯代有机物的处理方法 6

1.3.1 物理法 7

1.3.2 生物法 7

1.3.3 化学法 8

1.4 本论文研究的目的和内容 12

第二章 实验部分 13

2.1 试剂和仪器 13

2.2 催化剂制备 13

2.3 催化剂的活性评价 14

2.3.1反应装置 14

2.3.2 催化加氢脱氯反应 14

2.4 产物分析方法及分析条件 15

2.5 实验数据处理 15

第三章 结果与讨论 17

3.1 溶剂对脱氯反应的影响 17

3.2 反应温度对脱氯反应的影响 18

3.3 对二氯苯浓度对脱氯反应的影响 18

3.4 反应时间对脱氯反应的影响 19

3.5 催化剂投加量对脱氯反应的影响 20

3.6 催化剂稳定性 21

3.7 结论 22

参考文献 23

致谢 26

第一章 文献综述

1.1 引言

21世纪以来，中国进入全面建设小康社会阶段，随着中国经济的快速发展，人们对环境的污染和破坏日益严重，环境问题逐渐成为制约我国经济发展的重要因素。2014年，环保部发布的《2014年中国环境状况公报》数据显示，我国水污染依然严重，除西南诸河水质较好，其余长江、黄河、珠江、松花江、淮河、海河、辽河等七大流域和浙闽片河流、西北诸河均存在较为严重的污染，其中劣V类水质的断面比例分别为7.5 %，34.2 %，5.5 %，6.4 %，18.4 %，61.7 %，23.8 %，10.0 %。2014年，对全国161个地级及以上城市进行空气质量新标准检测，只有16个城市空气质量达标，145个城市空气质量超标，占90.1 %。大气污染相当严重。不管是水污染还是大气污染，都存在涉及范围广，流动性大，治理困难等特点，因此必须在源头上消灭可能存在的污染。而在所有污染中，以持久性有机污染物（POPs）污染最为严重。POPs主要来自化工和农业生产中，其中含氯有机物污染物作为典型代表使用最为广泛，因此开展含氯有机污染物的去除也能为其它POPs的治理提供参考。

1.2 含氯有机物

氯代有机化合物是脂肪烃、芳香烃及其衍生物中的一个或多个氢原子被氯原子取代生成的含氯有机物。其作为一类重要的近代化工生产原料和中间体, 长期以来，广泛应用在化工、医药卫生、农药制剂、化工印染、电子材料行业^[1]。在生产和使用过程中，含氯有机化合物通过各种途径进入土壤和水系统中，如生产和使用过程中的泄露和工业废水的排放，含氯农药和杀虫剂等的大量使用，及其相关中间产物的过度排放等。这些进入环境中的含氯有机物严重威胁生物和人体健康。目前在我国，土壤和水污染相当严重，工业“三废”污染耕地约1000万公顷，污水灌溉的农田面积已达330万公顷^[2]。此外，与人们生活息息相关的饮用水也面临着严重的危害。

1.2.1 氯代有机物的性质和危害

目前，很多含氯有机化合物在自然环境中很难通过自然条件进行降解，如生物代谢、光降解、化学分解等。这些污染物中大部分都是持久性有机污染物（POPs），化学性质相当稳定，具有“三致”（致癌、致畸、致突变）效应和遗传毒性，容易在生物体内积聚，严重危害动物和人类的免疫系统、神经系统和生殖系统，干扰人体内分泌系统引起“雌性化”现象。

(1)环境持久性

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