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摘 要

采用真空抽吸涂晶方法，成功制备了高性能中空纤维CHA分子筛膜。通过改变合成条件调节中空纤维CHA分子筛膜的硅铝比，研究不同硅铝比CHA分子筛膜的脱水性能和稳定性。研究表明，低硅铝比的中空纤维CHA分子筛膜具有较高的通量和选择性。此外，较高和较低硅铝比的CHA分子筛膜在含醋酸的乙醇溶液中均表现出较高的稳定性。在高水含量体系中，高硅铝比和低硅铝比的膜同样都表现出了较高的通量和稳定性。然而将其用于醋酸脱水时，低硅铝比中空纤维CHA分子筛膜基本无分离性能，而较高硅铝比的膜表现出了一定稳定性。另外，将中空纤维CHA分子筛膜组件用于异丙醇溶液脱水和酸性异丙醇溶液脱水，表现出了良好的循环脱水稳定性。

关键词：CHA分子筛膜 稳定性 渗透汽化 有机溶剂脱水

Stability Evaluation of High-performance Hollow Fiber CHA Membranes in Dehydration of Organic Solvents

Abstract

Hollow fiber CHA zeolite membranes were successfully prepared by vacuum coating technology. CHA zeolite membranes with different framework Si/Al ratio were successfully prepared by controlling synthesis conditions. Pervaporation (PV) performance and stability of those CHA zeolite membranes were also studied in detail. The results indicated that CHA zeolite membranes with lower Si/Al ratio showed higher permeation fluxes and separation factors compared to the membranes with higher Si/Al ratio. Both of low-silica and high-silica CHA zeolite membranes showed very high flux and stability in acidic ethanol solution with pH ~3 and high water content conditions. However, it showed relatively poorer stability in acetic acid dehydration. Furthermore, a membrane module composed of high-silica hollow fiber CHA zeolite membranes was successfully prepared for dehydration of isopropanol/water mixture and acetic acid/isopropanol/water mixtures, which exhibited very high stability in multi-cycle dehydration of these solvents.

Key Words: CHA zeolite membrane; Stability; Pervaporation; Organic solvents dehydration

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 渗透汽化脱水技术 1

1.2.1 渗透汽化基本原理 2

1.2.2 影响因素 2

1.2.3 渗透汽化的应用 3

1.3 分子筛膜技术及其应用 3

1.3.1 分子筛膜概述 3

1.3.2 分子筛膜的制备 4

1.3.3 CHA分子筛膜研究现状 5

1.4 本文目的 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验装置及药品 8

2.1.1 实验药品 8

2.1.2 实验仪器 8

2.1.3 实验装置 9

2.2 膜性能测试 9

2.3 中空纤维CHA分子筛膜的制备 10

2.4 中空纤维CHA分子筛膜渗透汽化脱水稳定性研究 10

第三章 实验结果与讨论 11

3.1 高性能中空纤维CHA分子筛膜的制备 11

3.2 中空纤维CHA分子筛膜用于醇类脱水研究 11

3.2.1 气体渗透性与膜渗透汽化性能关系 12

3.2.2 中空纤维CHA分子筛膜用于不同水含量溶剂脱水 13

3.3 中空纤维CHA分子筛膜稳定性研究与组件脱水性能研究 14

3.3.1 中空纤维CHA分子筛膜用于醋酸脱水稳定性研究 14

3.3.2 低硅铝比膜在含醋酸的乙醇中的稳定性研究 15

3.3.3 中空纤维CHA分子筛膜在高水含量体系中的稳定性 17

3.3.4 中空纤维CHA分子筛膜组件设计与溶剂脱水性能研究 18

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 文献综述

1.1 引言

在全球范围内，随着工业经济的迅猛发展，人们对有机溶剂的需求量日益增长。近年来，我国有机溶剂的需求总量达到亿吨，其被广泛用于石油化工、生物医药以及食品等行业中^[1]。由于有机溶剂在生产和使用的过程中，一般需要较高的纯度和同时脱除溶剂中的水分，如何实现有机溶剂和水的分离过程是全球工业界共同关注的焦点问题。目前，我国工业上用于有机溶剂脱水最为普遍的方法主要有精馏法、萃取法或者吸附法等。然而由于大多数有机溶剂容易与水形成共沸体系^[2]，因此使用这些传统方法分离溶剂与水的混合物往往能耗较高，同时容易产生大量污染，给全球的资源和环境问题都带来了巨大的挑战。此外，由于这些技术设备昂贵，占地面积大、工艺流程复杂而且分离效率低，使得有机溶剂的生产成本和使用成本一直居高不下，严重影响了全球经济的发展。因此开发高效、节能的新型脱水分离技术受到了广泛的关注。近年来，渗透汽化脱水技术以其能耗低、污染小、分离效率高、稳定性好等优点而受到了全世界的广泛关注，并成为了实现有机溶剂脱水过程节能减排的重要举措。

1.2 渗透汽化脱水技术

渗透汽化（渗透蒸发，Pervaporation，简称PV）是一项研究始于20世纪初的新型膜分离技术，用于液体分离，尤其适用于共沸物，或是沸点接近的混合物的分离^[3]。相比于之前传统的精馏分离，渗透汽化通过溶解扩散的分离机理避免了挟带剂的的使用和残留，同时该过程所需的能耗更小，分离效率更高，分离过程不会造成环境污染，因而受到了广泛的研究。

渗透汽化脱水过程主要通过抽真空或吹扫等方式在膜两侧造成一定的压差，由于原料液中不同的物质有不同的溶解度和扩散速率，依据该特性来达到分离混合物的效果^[4]。与传统的分离技术如蒸馏、萃取、吸附、碱脱水等方法相比，渗透汽化有一个很好的优点，即分离过程中仅有渗透组分发生了相变，所以节约了大量的能耗。因此它尤其适合用来分离一些普通情况下较难分离或者无法分离的物质，如近沸物、共沸混合物以及同分异构体等^[5]。将其用于脱除各种溶剂中的微量水和回收水中少量的有机物时，渗透汽化在技术和经济上存在双重优势，易于放大的同时还能够与其它过程进行耦合^[6]。

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