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摘 要

近年来，层状化合物BiCuSeO因其较低的本征热导率和易调控的电输运性能而受到许多研究者的关注，为研究BiCuSeO的热电性能，本实验通过固相反应法制备了3%Pb掺杂后的BiCuSeO样品，并将其与AgSnSe₂在行星式球磨机中进行球磨复合，然后对样品进行放电等离子烧结（SPS）得到了高致密度的，具有均匀晶粒大小的块体。再对样品通过热电性能测试系统，X射线衍射仪（XRD），扫描电子显微镜（SEM）等设备研究了样品的微观形貌和各项热电性能。测试结果显示，Pb掺杂可以增加BiCuSeO的载流子浓度，从而提高电导率。而复合AgSnSe₂会在一定温度范围内产生强的电离杂质散射现象从而实现载流子能量过滤，在给定的载流子浓度的前提下提升热电势（Seebeck coefficient）。另外， 通过球磨的方法引入AgSnSe₂了会产生更多的晶界，增加晶界散射，从而降低热导率。虽然因为掺Pb后载流子浓度的大幅提高而使塞贝克系数有所降低，但总体上材料的功率因子有很大程度的提高，复合4%AgSnSe₂的样品在333K与873K时分别达到了0.73mw/mk²和0.68mW/mk²。这是纯相BiCuSeO的七倍。从以上结果来看，对Pb摻杂的BiCuSeO复合AgSnSe₂有助于BiCuSeO热电性能的提高。

关键词：BiCuSeO,电离杂质散射，自然超晶格结构，能量过滤。

ABSTRACT

Recently, layered compounds BiCuSeO attracts much attention due to its low intrinsic thermal conductivity and easy tunning electrical transport properties .To enhance the thermoelectric performance of BiCuSeO，In this study, we prepared3% Pb doped BiCuSeO composites with the AgSnSe₂ samples by solid state reaction, balllingand spark plasma sintering (SPS) methodm X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM) and the thermoelectric performance testing system, and other equipments were used to studymicrostructure and the thermoelectric properties of samples. The results show that the Pb doping can optimize the carrier concentration of BiCuSeO which can improve the electrical conductivity, composite with AgSnSe₂ will realize ionized impurity scattering energy filtering of carriers, leading to improving Seebeck coefficient at given carrier concentration. In addition, introduction of AgSnSe₂ by ball milling can get more grain boundary scattering, which could reduce the thermal conductivity. Alhough Seebeck coefficient decreases due to large increase of carrier concentration, the power factor of AgSnSe2 composites samples improved greatly, i.e., the composite 4% AgSnSe₂ samples at 333 k and 873 k respectively is 0.73 mw/mk² and 0.68 mw/mk² which is 7 times larger thanpristine BiCuSeO. Therefore, the BiCuSeO doped with Pb and composite with AgSnSe₂ contributes to the improvement of the performance of the thermoelectric materials.

Key words: BiCuSeO, Ionized impurity scattering,Superlattice structure, Energy filtering phenomenon.

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 热电效应 2

1.2热电材料 2

1.3热电性能的表征和优化 3

1.4 层状氧化物BiCuSeO 5

第二章 实验部分 7

2.1实验原理 7

2.2实验原料和仪器 9

2.3实验步骤 11

2.4热电性能测试 15

第三章 数据分析 18

3.1 X射线衍射（XRD）分析 18

3.2 扫描电子显微镜（SEM）分析 20

3.3 电导率 22

3.4 塞贝克系数 24

3.5功率因数 26

3.6声速测试 27

第四章 结论 29

参考文献 30

致 谢 32

第一章 绪论

1.1热电材料

当今时代，随着经济和科技的迅速发展，能源问题已越来越受到人们的重视，石油煤炭等传统能源的储量有限，而能源需求不断增长，并且大气与环境污染问题已经不可忽视。传统能源的利用率低，并能产生许多废气废热，如果能够将这些能量利用起来，对于环境保护和提高能源利用效率都有很重要的意义。热电材料是一种可以实现热能和电能相互转化的新型材料，通过收集和转化废热，热电发电技术将成为解决替代能源和全球变暖问题的一个有效途径。热电材料具有无噪音，无污染，体积小，可长时间持续工作，可实现模块化和集成化，无毒性等优点，在发电，制冷，可再生能源技术方面有着广阔的应用前景。

1.1.1热电材料的历史

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