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摘 要

Mg由于其储氢容量高和价格低廉，而备受关注。但由于氢化物热力学稳定，其放氢温度高是目前限制实际应用的主要问题。本文以富Mg体系的Mg-Al合金为研究对象，采用XRD、DSC、SEM和PCT等测试方法，研究了Al的添加对氢化燃烧合成Mg基氢化物的氢化程度及脱氢动力学性能的影响。详细考察了不同氢压、不同活化温度、不同氢化时间和不同Al添加量的氢化燃烧合成Mg基氢化物微观形貌和物相演变规律。结果表明：将Mg粉和Al粉以90∶10原子配比，在2.0 MPa的H₂气氛下，以10 ℃/min的升温速率，从室温升至420 ℃，并降温至340 ℃保温5 h，可得到高纯度的MgH₂。通过比较市售MgH₂与氢化燃烧合成制备的Mg₉₀Al₁₀和Mg₈₀Al₂₀样品在300 ℃下的放氢性能，发现了在Mg中添加一定量的Al，可以明显降低Mg基储氢材料的脱氢温度、加快脱氢速率。实验数据表明，由于在氢化反应中原位生成Al的优异的导热性能，有效改善了Mg基氢化物的脱氢动力学性能。

关键词：Mg-Al合金 氢化燃烧合成法 储氢材料

Effect of aluminum additive on the degree of hydrogenation of magnesium

in the process of hydriding combustion synthesis

Abstract

Mg has attracted much attention because of its high hydrogen storage capacity and low price. However, due to the thermodynamic stability of hydride, its high dehydriding temperature limited the practical application. In this paper, the effect of Al additive on the hydrogenation degree and the dehydriding kinetics of Mg-Al alloy with rich Mg prepared by the process of hydriding combustion synthesis was studied by means of XRD, DSC, SEM and PCT. The phase evolution and microstructure of Mg based hydride synthesized by different hydrogen pressures, different activation temperatures, different hydrogenation times and different Al contents were investigated in detail. The results showed that when the Mg powder and Al powder with 90 to 10 atomic ratio were heated from room temperature to 420 ℃ in 10 ℃/min rate at 2.0 MPa H₂ atmosphere and then held at 340 ℃ for 5 h, a high pure MgH₂ was obtained. Dehydriding properties among the commercial MgH₂ and the hydriding combustion synthesized Mg₉₀Al₁₀ and Mg₈₀Al₂₀ alloys at 300 ℃were compared. It was found that adding Al in Mg can significantly reduce the dehydrogenation temperature and accelerate the dehydrogenation rate of Mg based hydrogen storage materials. The results indicated that the dehydrogenation kinetics of Mg-Al alloy was improved significantly due to the excellent performance of high thermal conductivity of Al generated in situ in the hydriding reaction.

Key Words : Mg-Al alloys; Hydriding combustion synthesis; Hydrogen storage materials

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 氢的储存形式 1

1.2.1 液态储氢 2

1.2.2 气态储氢 2

1.2.3 固态储氢 3

1.3 储氢材料 3

1.3.1 Ti基储氢合金 4

1.3.2 Zr基储氢合金 4

1.3.3 稀土基储氢合金 4

1.3.4 V基固溶体型合金 5

1.4 镁基储氢材料 5

1.4.1 纯镁的储氢性能 6

1.4.2 Mg基合金储氢材料的制备方法 7

1.4.3 Mg-Al储氢合金 7

1.5 问题的提出及本文的研究内容 8

第二章 氢化燃烧合成法制备Mg-Al合金 10

2.1 实验原料和实验器材 10

2.2 氢化燃烧合成法制备Mg-Al储氢合金的过程 11

2.3 微观结构分析 12

第三章 结果分析与讨论 13

3.1 氢化燃烧合成Mg-Al合金物相演变 13

3.1.1 氢化燃烧合成不同原子配比Mg-Al合金 13

3.1.2 不同活化温度氢化燃烧合成Mg₉₀Al₁₀合金 14

3.1.3 不同H₂压氢化燃烧合成Mg-Al合金 15

3.1.4 不同氢化时间氢化燃烧合成Mg-Al合金 17

3.2 氢化燃烧合成Mg₉₀Al₁₀合金微观形貌分析 19

3.3 氢化燃烧合成Mg₉₀Al₁₀合金过程DSC曲线 20

3.4 氢化燃烧合成Mg-Al合金脱氢性能 21

3.5 本章小结 22

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 25

致 谢 29

第一章 文献综述

1.1 引言

能源是人类赖以生存、发展的基础之一，也是人类进行社会活动的重要保障。在以发展为世界主题的前提下，随着社会向前的步伐、传统不可再生能源的短缺、人类赖以生存的生态环境的恶化、以及人们精神物质生活水平的提高和环保意识的日益增强等多重因素的影响下，人类急切需要开发一种不依赖于传统不可再生的化石燃料，而又储量丰富的清洁可再生的能源及其相关技术^[1]。

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