论文总字数：16507字

摘 要

酶生物传感器在食品安全监测、化工发酵产物分析、临床疾病诊断中均具有重要的应用前景。近年来，由于具有比表面积大、良好的生物相容性、导电性好等特点，石墨烯与其他纳米材料引起了生物传感领域的高度关注。本文合成出具有规则纳米形貌的Fe₃O₄/多孔石墨烯复合薄膜，并构建第三代葡萄糖传感器用于葡萄糖的检测。通过XRD、FESEM、AFM、XPS等表征发现：过氧化氢酶（HRP）能氧化氧化石墨烯（GO）使其表面形成10~100 nm不等的密集小孔，其对Fe₃O₄纳米片的形成与生长具有诱导作用。复合材料磁性传感电极在葡萄糖检测中，响应时间为3 s，线性范围为0.1 ~ 0.7 mM，检测灵敏度为22.11 μA·mM^-1·cm^-2。本工作中所制备的高性能的第三代传感器可应用于多种生理物质的分析检测。

关键词：石墨烯 Fe₃O₄ 葡萄糖检测 第三代

Design and Preparation of Nano Magnetic Sensing Film

Based on Fe₃O₄/ Graphene Composites

Abstract

Enzymatic biosensors possess important applications in food safety monitoring, chemical fermentation product analysis. In recent years, due to their high surface area, excellent conductivity and biocompatibility, graphene and other nano materials have aroused great attentions by biosensing researches. In this thesis, Fe₃O₄/porous graphene composite film with regular nanoscale morphology was designed to build the third generation biosensor which was applied in glucose detection. According to the characterizations of FESEM, AFM, XRD and XPS, it was demonstrated that horseradish peroxidase (HRP) can oxidize graphene oxide(GO) to form numerous small holes with the size of ca. 10-100 nm on the surface to induce the growth of Fe₃O₄ nanosheets. The magnetic sensing composite material exhibited a linear dependence on glucose concentration from the range of 0.1 to 0.7 mM with sensitivity of 22.11 μA·mM^-1·cm^-2. In this work, as-prepared high performance biosensor is promising to be applied for the detection of various physiological substances.

Key Words: Grephene Fe₃O₄ Glucose detection The third generation

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 生物传感器 1

1.2.1 生物传感器的定义与原理 1

1.2.2 生物传感器的分类 2

1.3 电化学酶生物传感器 2

1.3.1 电化学酶生物传感器定义与原理 2

1.3.2 电化学酶生物传感器的发展 3

1.4 酶的固化技术 4

1.4.1 酶的固定化技术的定义 4

1.4.2 酶的固定化技术的分类 4

1.5 石墨烯与磁性纳米Fe₃O₄ 5

1.5.1 石墨烯 5

1.5.2 磁性纳米Fe₃O₄ 6

1.6 研究目的与内容 6

第二章 实验与表征 7

2.1 试剂与仪器 7

2.1.1 实验试剂 7

2.1.2 实验仪器 7

2.2 磁性纳米Fe₃O₄的制备 8

2.3 多孔氧化石墨烯的制备 8

2.3.1 溶液的配制 8

2.3.2 多孔石墨烯的制备 9

2.4 Fe₃O₄/石墨烯复合传感薄膜的制备 9

2.5 Fe₃O₄/石墨烯复合传感薄膜对葡萄糖的检测 9

2.5.1 葡萄糖与葡萄糖氧化酶（GOD）溶液的配制 9

2.5.2 戊二醛交联法固定GOD 9

第三章 结果与讨论 11

3.1 多孔氧化石墨烯的表面形貌 11

3.2 多孔GO的价键及结构分析 12

3.3 纳米花瓣状Fe₃O₄的合成历程及结构表征 13

3.4 复合材料的传感性能测试 16

第四章 结论与展望 18

4.1 结论 18

4.2 展望 18

参考文献 19

致 谢 21

第一章 文献综述

1.1 研究背景

生物传感器是利用生物活性物质（酶、微生物、抗体等）作为识别器件，搭配合适的换能器（氧电极、光敏管、场效应管等）将探测器上产生的物理化学变化转变成电信号的一种传感器。生物传感器最早由英国科学家Clark^[1]提出，在传统的离子选择性电极上固定了具有生物选择性的酶，设计了最早的生物传感器，即酶电极。由于其具有操作简单，选择性，噪声低、以及直接电信号输出等优点，自80年代以来迅速发展，并在在食品工业、发酵工业、环境监测、医学诊断等领域得到了广泛应用。

葡萄糖作为一种主要的生理分析物质，在人们的身体中起着重要的作用。葡萄糖传感器是生物传感器中研究最多的一类酶生物传感器，其可以精确快速地检测葡萄糖含量，因此，在食品、医药等方面都具受到了众多的关注。葡萄糖传感器以电极表面固定的葡萄糖氧化酶(GOD)为识别元件，通过测量酶与目标物质反应中产生的电信号强弱以检测葡萄糖的浓度。因此葡萄糖的检测在食品、医药等方面都具受到了许多的关注。然而，葡萄糖氧化酶(GOD)易溶于水且催化能力低，使用其直接作为传感物质即无法保证检测稳定，又无法获得高的催化信号。因此，科研工作者不断开发良好的的电催化材料，将其作为电化学催化薄膜以提高所制备传感器的整体性能。由于纳米科技的快速发展，各类的纳米材料被大量的应用于各个领域。其中，因为纳米材料具有比表面积大与吸附能力强等特点，可以牢固地吸附酶等生物大分子^[2]，并能保持蛋白质等生物活性物质的活性^[3]。因此，向生物传感器中引入各种纳米材料以改善其性能^[4,5]已成为传感领域的主要研究方向。

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