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摘 要

低温氨选择性催化还原NO_X在烟气脱硝工程方面具有很好的效果和一定的应用前景，如今的研究热点是探讨及提高二氧化钛、氧化铝、钙钛矿等催化剂对于氮氧化合物的去除率。本文主要研究的是多种钙钛矿复合氧化物低温氨选择性还原NO_X的效率。采用柠檬酸络合法制备了一系列钙钛矿LaBO₃ (B-Mn、Fe、Co)和La₂BO₄(B-Cu)以及BiMnO₃催化剂，并对其进行NH₃-TPD表征，考察催化剂的酸性位的强弱与多少，并将表征和催化剂的结果相关联，实验结果如下：首先是四种La系催化剂的比较。结果发现，LaFeO₃的酸量最多，酸强最强，活性最好，在320℃时达到73.2%的脱硝效率。其次是两种Mn基催化剂的比较。结果表明，BiMnO₃比LaMnO₃的酸量多，催化活性更好，在280℃时脱硝效率达到65%。在活性评价的试验中还发现五种催化剂中只有BiMnO₃具有较宽的温度窗口，其温度窗口为240℃~320℃。

关键词：钙钛矿催化剂 低温 SCR 脱硝

The study of erovskite composite oxides in Low-temperature selective catalytic reduction of NO_X with NH₃

ABSTRACT

Perovskite composite oxides in Low-temperature selective catalytic reduction of NO_X with NH₃ have the very good effect and application in in flue gas denitration engineering.Today's research focus is to explore and improve the percent removal of nitrogen oxides of catalyst.This paper mainly studies the efficiency of the variety of perovskite composite oxides in Low-temperature selective catalytic reduction of NO_X with NH₃.A series of perovskite catalyst,such as LaBO₃ (B-Mn, Fe, Co) and La₂BO₄ (B-Cu) and BiMnO₃,are prepared by using citric acid complexation and characterized by NH₃-TPD experiment.We can get the information which is the sthrength and number of catalysts and contact the result of NH₃-TPD experiment with the result of activity evalution experiment.The results of the two experiments are listed as followed:The first is the comparison of the four catalyst of La-style.The results show that the LaFeO₃ has the most acid amount,the strongest acid strength and the best activity.The denitration efficiency of 73.2% was achieved at 320 ℃.The second is the comparison of the two kinds of Mn-based catalysts.The results show that the BiMnO₃ has more number,and better activity than LaMnO₃ acid,denitration efficiency reached 65% at 280 ℃.In the active evaluation experiment,we also found that only BiMnO₃ has wider temperature window which is from 240 ℃ to 320 ℃.

KERWORDS: perovskite catalyst; low-temperature; SCR; removing denitration

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 脱硝技术 1

1.2.1 湿法 1

1.2.2 干法 2

1.3 低温NH₃-SCR法 3

1.3.1 中高温与低温NH₃-SCR法比较 3

1.3.2 低温NH₃-SCR法中的催化剂 3

1.4 钙钛矿复合氧化物的研究现状 4

1.4.1 钙钛矿复合氧化物结构 4

1.4.2 钙钛矿复合氧化物的制备方法 5

1.4.3 钙钛矿复合氧化物的研究现状 6

1.5 本课题研究的目的、意义及内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验原料和仪器 8

2.1.1 实验原料 8

2.1.2 实验仪器 9

2.2 催化剂的制备 9

2.3催化剂的表征与活性评价 11

2.3.1 催化剂的表征 11

2.3.2 活性评价 11

第三章 数据结果与分析 13

3.1 活性评价结果 13

3.1.1 活性评价结果的计算公式 13

3.1.2 La系钙钛矿复合氧化物活性比较 13

3.1.3 Mn基钙钛矿复合氧化物活性比较 14

3.2 表征结果 15

3.2.1 四种La系催化剂的NH₃-TPD表征 15

3.2.2 两种Mn基催化剂的NH₃-TPD表征 16

第四章 结论与展望 18

4.1 结论 18

4.2 展望 18

参考文献 20

致谢 23

第一章 绪论

1.1 引言

我国近年来的NO_X的排放量迅速增长，对周围环境造成了或多或少的影响。大气中的NO_X主要由NO、NO₂、N₂O、N₂O₅等组成，其中无色无味的NO和NO₂历年来均是大气中的重要污染物^[1]。 其来源主要分为天然源和人为源^[2]。天然源主要有海洋、淡水、雷电、土壤排泄物、火山喷发及森林失火等，而人为源主要有炸药、氮肥、工业排放、燃料燃烧及交通运输等^[3]。其中，煤炭燃烧所占比例较大，在我国占67%，由于我国能源结构以煤炭为主，故煤炭燃烧引起的NO_X排放量仍将持续增长^[4]。NO_X参与大气循环，最终转换为硝酸盐和亚硝酸盐^[5]。

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