论文总字数：17597字

摘 要

二氧化钛（TiO₂）气凝胶具有比表面积大、孔洞率高、密度低等的优良特性，在污水处理、空气净化等方面发挥着重要的作用。但是纯的TiO₂气凝胶禁带宽、被光激发的电子和空穴容易复合且骨架强度低，干燥后不易成块，使用过程中不易回收。本文首先以钛酸四丁酯为钛源，以正硅酸四乙酯为硅源，采用溶胶-凝胶法结合超临界干燥技术，通过调节硅钛比例制备出TiO₂-SiO₂复合气凝胶，并用XRD、TG-DSC、BET、SEM等手段进行了表征。结果发现用乙醇超临界干燥制得的样品中的TiO₂为锐钛矿型结构，SiO₂为无定型。TiO₂-SiO₂复合气凝胶是多孔的，具有连续的网络结构，孔分布比较均匀。样品的结晶度高，比表面积大,可达250cm²/g。其次用TiO₂-SiO₂复合气凝胶催化降解甲基橙，对氯苯酚，三硝基甲苯等有机物，研究了不同硅钛比的气凝胶对这些有机物的降解效果。结果发现Si:Ti=1:2的TiO₂- SiO₂复合气凝胶对甲基橙的催化降解效果好；Si:Ti=1:4的TiO₂- SiO₂复合气凝胶对对氯苯酚的催化降解效果好; Si:Ti=1:15的TiO₂- SiO₂复合气凝对三硝基甲苯的催化降解效果好。TiO₂纳米粉体的光降解机理和其它半导体光催化的机理相似。

关键词：TiO₂-SiO₂复合气凝胶 甲基橙 对氯苯酚 三硝基甲苯 光催化

Abstract

Titanium dioxide (TiO₂) aerogel has high surface area and porosity, low density, and many other excellent properties. Therefore, it can used in many aspects, such as sewage treatment, air purification, etc. However, the band gap of pure TiO₂ aerogel is wide, photoexcited electrons and holes are easily complexed and the skeleton strength of the composite is low. After drying ,it will get into the piece easily which is hard to recycle when we use it. In this paper, tetrabutyl titanate as the titanium source, tetraethylorthosilicate as the silicon source. By sol-gel method combined with supercritical drying technology to make TiO₂-SiO₂ aerogel. These aerogels were characterized by XRD, TG-DSC, BET, SEM and so on. The results turned out that these aerogel obtain anatase TiO₂ structure and SiO₂ obtain amorphous. TiO2-SiO2 composite aerogels are porous structure having a continuous network, relatively uniform pore distribution. High crystallinity of the sample, large specific surface area up to 250cm²/g. Degradation using TiO₂-SiO₂ aerogel composite catalytic methyl orange, chlorophenol, TNT and other organic matter, Ti ratio of different silicon airgel degradation of these organics. The results turned out that Si: Ti = 1:2 complex of TiO₂-SiO₂ airgel photocatalytic degradation of methyl orange effect;Si: Ti = 1:4 of TiO₂-SiO₂ composite aerogels for catalytic degradation effect chlorophenol; Si: Ti = 1:15 of catalytic TiO₂-SiO₂ composite gas condensate good degradation of trinitrotoluene. Photodegradation mechanism similar to the mechanism of TiO₂ nanopowders and other semiconductor photocatalysis.

Key words: TiO₂-SiO₂ composite aerogel;Methyl orange;Chlorophenol Trinitrotoluene ;Photocatalytic degradation

目录

摘 要 I

Abstract II

第1章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 TiO₂气凝胶的研究现状 1

1.2.1概述 1

1.2.2 TiO₂气凝胶的制备工艺 2

1.3 TiO₂光催化的基本原理 4

1.4 TiO₂气凝胶的的掺杂改性 4

1.5研究目的和研究内容 5

1.5.1研究目的 5

1.5.2研究内容 5

第二章TiO₂-SiO₂复合气凝胶的制备与表征 6

2.1实验试剂与仪器 6

2.1.1实验试剂 6

2.1.2实验仪器 6

2.2 TiO₂-SiO₂复合气凝胶的制备 7

2.2.1 TiO₂-SiO₂湿凝胶的制备 7

2.2.2 TiO₂-SiO₂湿凝胶的干燥 7

2.3 TiO₂-SiO₂复合气凝胶样品表征 8

2.3.1热稳定性分析（TG-DSC） 8

2.3.2物相分析（XRD） 9

2.3.3比表面积及孔径分析（BET） 9

2.3.4表面形态及成分分析（SEM） 9

2.4结果与分析 9

2.4.1TiO₂-SiO₂复合气凝胶的XRD测试 9

2.4.2 TiO₂-SiO₂复合气凝胶的SEM测试 10

2.4.3 TiO₂-SiO₂复合气凝胶的TG-DSC测试 10

2.4.4 TiO₂-SiO₂复合气凝胶的BET测试 11

2.5本章小结 12

第三章TiO₂-SiO₂复合气凝胶光催化降解有机物 13

3.1引言 13

3.2实验试剂与仪器 13

3.2.1实验试剂 13

3.2.2实验仪器 14

3.3实验过程 15

3.3.1光催化降解甲基橙的实验过程 15

3.3.2光催化降解对氯苯酚的实验过程 15

3.3.3光催化降解三硝基甲苯的实验过程 16

3.4光催化降解的测试与表征方法 16

3.4.1光催化降解甲基橙的测试与表征 16

3.4.2光催化降解对氯苯酚的测试与表征 18

3.4.3光催化降解三硝基甲苯的测试与表征 18

3.5结果与讨论 19

3.5.1甲基橙的光催化特性 19

3.5.2对氯苯酚的光催化特性 22

3.5.3三硝基甲苯的光催化特性 24

3.6有机物光催化降解机理探讨 26

3.7本章小结 26

第四章 结论与展望 27

4.1结论 27

4.2展望 27

参考文献 28

致谢 30

第1章 文献综述

1.1 引言

随着人类社会的迅速发展，环境污染问题越来越严重，这给人类的健康带来了巨大的危胁。并且，随着科学技术的不断进步，工业上有机类的污染物种类越来越多。然而，传统的有机污染物的处理方法难以起到明显的降解效果。研究表明，光催化技术可以有效地破坏许多结构稳定的有机无机污染物，是重要的污染治理技术之一。TiO₂具有半导体的性质，纳米TiO₂用于光催化降解方面具有高效，节能，清洁无污染，催化效果好等优点^[1]。但是，纳米TiO₂回收困难，而TiO₂气凝胶具有超高比表面积，超高孔隙率，超低密度，超高分散性等特点^[2]，具有更优越的催化性能。但是，单一的TiO₂气凝胶不容易成型并且比表面积比较小，采用复合TiO₂-SiO₂气凝胶可以使气凝胶的比表面积，透明度，热稳定性和骨架强度等进一步增强^[3]。本章主要介绍TiO₂气凝胶的制备方法，其光催化降解有机物的机理及其掺杂改性。

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