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一种用简单废水处理的方法用在镉污染稻田现场洗衣实际的方法

亚洲季风时，稻田重金属污染是一个严重的问题，并且这些领域需要适当的恢复措施。虽然土壤清洗是一项很有前途的修复技术，但是对土壤进行的高成本的处理也是一个难题。本研究旨在用简化废水处理开发一个简单的土壤冲洗恢复稻田的方法。氯化铁作为洗涤的化学试剂从含有Cd和其他重金属的废水的土壤里面提取Cd。用三碱（氢氧化钠、氧化镁和碳酸钙）来处理废水，并确定氧化镁是最好的。在现场试验中，用氧化镁对废水处理目标值的控制最好在8和9之间。废水中的所有金属都能有效的去除，达到的水平大大低于日本标准所允许的水平。处理后的废水可以排放到农渠，因此我们用新的简化能有效去除来自土壤清洗中的废水里面的重金属，并且能降低成本。

1.正文

因为在20世纪60年代在日本发生了工业革命，所以日本的一些地区，耕地特别是水稻田，镉和各种重金属污染非常严重。因此日本政府在1970年紧急制定了农业土壤用地法以应对这种污染。在制定的农业法里，镉和铜被指定为有害物质而被严格控制。特别是，在日本镉被公认为最有害的物质，因为它能引起一种被称作痛痛病的疾病。在1970年，法律也指定稻谷作为在糙米谷物中Cd污染，每1公斤不能超过1毫克。在2006年7月法典委员会联合FAO、WHO提出的食品标准，镉的最大允许浓度应在每公斤0.4毫克。日本在2011年执行了这个水平的新标准。

由于法律生效，许多被污染的水稻土壤通过增加未污染土壤的增肥或用未被污染的土壤替换被污染的土壤被修复。然而，这些做法已经越来越难以实现。由于高成本（每公顷30000000-60000000），相关土壤土壤置换和获得无污染的困难，土壤和存在污染的土壤从一个地方根除。因此，开发成本更低能更有效的恢复镉污染的土壤已经成为维持日本水稻生产力的关键。此外，由日本公民每年来自水稻约34%到50%的镉摄入量，降低了水稻中的镉含量，来保证日本主要作物大米的安全。

各种现场和非现场的整治方法已被用来修复重金属污染土壤，土壤清洗特别有效(Mulligan et al,2001;Vangronsveld和坎宁安)。然而，这是常规进行场外，在用萃取剂置换植物土人水溶液中的重金属方面（艾利奥特和李文达，1999）。土壤洗涤是可以从污染土壤中彻底清除重金属的几种治疗方案之一。各种清洗土壤中重金属的药剂例如中性盐和酸的化学试剂已被运用于被重金属污染的土壤（戴维斯，2000；李等，2015）EDTA已被广泛熟练的用于被镉污染的土壤。（Abumaizar和史密斯，1999；曾等人，2005）然而，EDTA也存在一些问题，由于它的低生物降解性，它仍然存在在土壤里。EDTA具有高的环境负担，因此，一些学者已经选择了具有生物可降解螯合剂。从他们的环境影响的观点上来看

萃取剂，它们的可生物降解的螯合剂是有前途的。然而，他们的成本是比较高的镉污染的水稻田的恢复。我们之前报道的一项实验，FeCl3是一种很有效的土壤清洗化学试剂，实验验证，它有效地减少土壤和水稻籽粒Cd含量。另一方面，场外清洗是非常复杂和昂贵的，因为稻田里通常有一个不透水的砂砾层，使洗涤液在表面层，现场土壤清洗非常有效，使得现场土壤清洗的相关研究已经在稻田里进行。此外，由于大多数水田都位于农村地区，在土壤清洗过程中产生的废水应处理现场，而不是出口到一个遥远的现场处理。虽然治疗系统配备的螯合树脂已用于废水现场清洗（牧野et al.，2007），成本是比较高的。因此，有必要开发一种新的成本效益，高效率的污水处理系统。综述了常用的废水处理策略 ，常用的有pH调节、吸附、絮凝沉淀、膜分离、过滤和离子交换。然而这些方法实行起来太贵了，或者不能去除重金属的效果不好，导致无法实行。一些研究人员开始用吸附剂处理废水，例如，砂固定氧化铁纳米粒子已被用于去除Cu2 、Cd2 、Pb2 溶液在静态和动态的条件下。城市污水污泥改性铁氧化物去除金属离子Cu2 、Cd2 、Ni2 、Pb2，纳米颗粒吸附剂（TiO2、MgO、Al2O3）已被用于去除Cd2 、Cu2 、Ni2 、Pb2 溶液中，用扫描电子显微镜和X射线能量色散谱可以看出吸附和沉淀的重金属吸附的主要机制。纳米MgO颗粒被认为是有前途的吸附剂由于其高金属的吸收能力（Mahdavi et al.，2013），并且还可以作为碱性物质，并且比其他吸附剂毒性较小。在水稻土中的PH值的增加引起的氧化镁，此外结果在产生更多的负电荷的吸附位点的土壤胶体和有机物表面,导致增加吸附金属阳离子。此外，增加的PH值可能会导致金属-氢氧化物的形成与土壤胶体的形成，这是一个潜在的成本效益的方式来处理的废水产生的土壤清洗。

本研究的目标是开发一个具有成本效益的，能高效地去除土壤里废水里面的重金属离子的方法，且通过现场试验系统验证该方法的实际效果。

材料和方法

试验场和土壤性质的描述

说明了在日本福冈进行的现场土壤清洗试验所用的2个水田的布局，在镉污染源受重金属服饰的影响。灌溉渠为水田提供水，在AP的地平线，有一个不透水的砂砾。由于砂砾层的存在，再加上日本稻田的排水缓慢的特点，稻田水的要求很低，大约在0.5厘米minus;1天。对犁层土壤进行了五点采样，分别在试验性水稻和二次稻谷中用于处理废水，并对每一种稻谷进行混合生产。所有样品风干后果2-mm-mesh后分析。

表一总结了相关的化学性质，在实验现场从美联社地平线上收集的土壤样品，土壤分类为冲级潮新成土。X射线衍射分析研究表明，高岭土，云母，并与soilclay制备土壤绿泥石。总的土壤Cd浓度为2.78 mg/kgminus;1，这大大高于未污染土壤的平均值，在日本其平均0.33毫克每公斤，在美国0.155毫克每公斤。

化学洗涤和碱金属材料

以FeCl3为洗涤化工，能够有效地从无可弥补的破坏土壤中提取CD，分别用一个特殊的等级和工业氯化铁进行实验室试验和现场土壤清洗。FeCl3溶液产生的土壤清洗液清洗（污水）含镉和其他金属如2.3节所提到的。三种碱性材料用于批量试验处理：氧化镁、氢氧化钠、碳酸钙。商用氧化镁，太平洋水泥公司，其主要成分是硅作二氧化硅，钙作氧化钙，镁作氧化镁。特殊级氢氧化钠和碳酸钙是从和光纯化工行业购买，公司（大阪，日本）。浓HCl和HNO3（WAKO；有毒金属分析级）被用于制备原液和酸化的样品，pH值为1–2，随后被用于金属含量分析。超纯水用于实验室实验。

实验室实验中产生的洗涤废水的金属去除和处理PH的关系

四百克风干土，相当于388克干土，放在一个1000毫升的玻璃烧杯中，加入600毫升30毫米FeCl3，提供土液比接近1:1.5。在25°C的1°C下，将混合物搅拌搅拌。这种混合物部分在50 mL聚丙烯（PP）1900times;G上离心所有上清液，通过一次性亲水性聚四氟乙烯膜过滤器过滤10分钟管，用0.2mu;m孔径（微孔滤膜，Millipore公司，美国），和10毫升的一次性塑料注射器（泰尔茂ss-10esz，公司，东京，日本）混合在一个1000毫升的玻璃烧杯。滤液作为含镉等重金属的废水，采用电感耦合等离子体发射光谱法分析了废水中铝、镉、铜、锰、铅、锌等金属元素的浓度，214.439纳米。接下来，3克风干土和50毫升废水放在50毫升的PP管内，并且每个PP管每一次碱性物质数量分别为：0，36，44，52，60，68和76毫克的NaOH溶液和0，40，60，100，200，500，1000，2000和3000毫克的碳酸钙粉和0，40，60，80，100150，250和500毫克的MgO粉/聚丙烯管。在25℃下摇30分钟，一个ph81 pH计测量悬浮液的pH值（HORIBA公司，京都，日本）。上清液进行采样和金属的浓度进行了分析，如本节前面介绍的。

现场土壤清洗

现场土壤清洗分三个步骤：化学洗涤，水洗和现场处理废水。在用于清洗实验的水稻田，在稻田的边缘放置一个99平方米区界60厘米高的塑料板，埋至深度20厘米，使每个上段保持地面防止渗漏。土壤在包围的区域内被清洗，用于土壤冲刷实验灌溉水镉浓度B 0.3mu;G Lminus;1，经ICP-OES检测。

在镉污染稻田进行现场测试之前，实验室进行实验来确定现场土壤清洗的最佳条件，使用方法我们在以前的报告中描述的。初步的实验表明，30mm的氯化铁最利于现场CD的去除。

2.4.1水田的现场清洗

二百一十六L 3.16米液工业级三氯化铁（37重量%；鹤见苏打水有限公司，东京，日本）被泵入界试验水田与大量的灌溉用水稀释，其次是完全16.3 KL灌溉供水，建立土壤–溶液比为1:1.5 W / V和个30毫米的FeCl3溶液。随着水的加入，实验场的初始水位变为地下防渗层34.3厘米以上，占试验场包括22.7KL在内的原始土壤水的总水含量。用4.0-kw旋耕（f501-kc；本田公司，东京，日本）将土壤和提取的混合液搅拌30分钟，直到土壤变成泥浆；泥浆然后放置30分钟，然后再搅拌30分钟。然后又30分钟后将泥浆放置一次约2 h后，将上清液注入处理稻田废水，在2.4.2节描述。虽然耕太小的土壤和溶液完全混合，该方法适用于解决本研究的主要目的，是建立一个简化和洗涤废水现场处理的有效方法。

在试验田里灌满灌溉水，直到水位达到初始水平。为了消除残留的镉和氯，土壤溶液混合30分钟，直到它变成了泥浆，并允许休息2至5小时，直到水是足够清楚的土壤表面可以很容易地看到，然后，上清液作为废水排放，根据在以前的研究中开发的过程。本程序共进行了在每一个污水排放进行测量三次废水的电导率和pH值，用mc126米（梅特勒-托利多公司Greifensee，瑞士）和ph81 pH计分别三次，使第三次洗涤后，电导率（电导率）下降到低于目标值的健康水稻生长。

2.4.2 一种处理水稻废水的现场处理

一个污水处理水田，测量4米- 3.3米，从有界的试验田（图1）。并增加了30公斤的氧化镁到治疗水田。在我们的实验测试，氧化镁是一种环境友好的、最有效的碱性物质，用于增加和控制土壤溶液的酸碱性，因此，氧化镁在现场污水处理试验中应用。从试验田的洗涤废水被引入到治疗水田，直到水位为46厘米以上的地下防渗层。用使用一个u92201手混合机（牧田有限公司安、日本）与三翅的叶轮叶片（phi;20厘米）废水、土壤和MgO搅10分钟，沉淀1 h，处理后的水（液）再注入灌溉渠。利用实验室试验结果，在处理稻田土壤溶液中，将氧化镁保持在8（目标层）的土壤溶液中。表2总结了在废水处理过程中所应用的氧化镁量。作为处理水田的面积约为13%，试验田和水位为46厘米，这一废水处理程序进行了数值模拟五次，每次洗涤处理，在实验领域的所有洗涤废水，如果它不会下雨。洗衣废水储存16 h在1.5千升储液罐。这个过程也进行了污水产生的土壤清洗。废水进行采样前后治理。Al、Cd、Cu、Mn、Pb和Zn的浓度，用ICP-OES测定废水中处理水。

2.4.3 洗土中镉浓度的变化

对耕作层土壤采样点在五从实验场和处理水稻领域约1个月前和1个月的现场土壤清洗后。所有样品风干后过一2-mm-mesh筛前分析。土壤Cd含量为0.1 M盐酸消化由硝酸和高氯酸混合酸中提取，由牧野等人描述。

3.结果与讨论

3.1在实验室实验洗涤废水中金属

显示废水提取与FeCl3从土壤和在实验室的实验中残留的金属浓度的碱材料的应用处理后与土壤pH值之间的关系（氢氧化钠、氧化镁，或碳酸钙）。尽管随着pH值的增加，金属的浓度下降，曲线中的相应金属氢氧化物的浓度随pH值发生在较高的pH值比那些金属的浓度达到近0，除铝的氢氧化物形成大致相同，pH值称为pH0。在pH值在开始氧化反应被称为“吸附边缘”（巴罗，1987）。从金属氢氧化物溶度积和下列反应方程计算了金属氢氧化物的形成的曲线：

Al(OH)3 ⇌ Al3 3OH minus;, Ksp = 5 times; 10 minus; 33

bull; Cd(OH)2 ⇌ Cd2 2OH minus;, Ksp = 2.8 times; 10 minus; 14

bull; Cu(OH)2 ⇌ Cu2 2OH minus;, Ksp = 1.9 times; 10 minus; 20

bull; Mn(OH)2 ⇌ Mn2 2OH minus;, Ksp = 2.9 times; 10 minus; 13

bull; Pb(OH)2 ⇌ Pb2 2OH minus;, Ksp = 1.1 times; 10 minus; 20

bull; Zn(OH)2 ⇌ Zn2 2OH minus;, Ksp = 4 times; 10 minus; 17

在哪里，钾的溶解度代表产品常数。因此，金属的氢氧化物沉淀不能促成主要清除反应从废水中去除金属离子，除铝，虽然这可能是表面沉淀发生在土壤胶体和Cd（OH）3形成MgO的镉溶液处理后，通过X射线衍射分析表明。在以往的研究海泡石的结构保持不变，但对Cd（OH）2新阶段（JCPDS号40-0760）和碳酸盐（JCPDS号52-1547）没有加入镉溶液后的土壤里发现。然而，土壤酸碱度的增加可能会导致产生更多的负电荷的吸附位点上的土壤胶体和有机物表面，从而降低金属的可用性。土壤中的粘土矿物对金属具有高的吸附活性，特别是在碱性条件下，由于土壤粘土矿物如水铝石、针铁矿表面的羟基，与水铁矿和层状硅酸盐的边缘失去水和重金属通过共价键形成一个内球络合物。重金属氢氧化物吸附的pH值的增加促进了（冈崎et al.，1986）。因此，在我们的实验条件下，重金属对粘土矿物的吸附可能是废水处理中的主要反应。只有铝可能已被除去从废水中的氢氧化物形成。对土壤中的粘土矿物、腐殖质的吸附，或两者都可能是导致金属从溶液中去除的主要反应。在碱处理中的金属浓度的减少率的金属分为2组：镉，锰，锌，和铝，铜，铅。Cd、Mn、

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