通过添加SF6测量低风贫营养湖泊中CO2的大气交换外文翻译资料
2022-11-24 14:57:24
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本科生毕业论文(设计)文献翻译
题 目 通过添加SF6测量低风贫营养湖泊中CO2的大气交换
通过添加SF6测量低风贫营养湖泊中CO2的大气交换
摘要：与大气相比，许多淡水湖的CO2都处于饱和状态。而浓度梯度意味着从水面到空气的CO2净通量。气体交换的实际速率受浓度梯度和气体传输系数k这两方面的控制。为了直接测量k，我们添加了化学生物惰性气体六氟化硫（SF6），到新罕布什尔州镜湖（一个小型的低风速软水湖）的湖底。k在50天内的夏季分层时期与风速无关并且平均值为2.650.12cm h-1（95%CI；标准化为施密特数600）；与风速相比，k800与降水有着更好的相关性。我们的数据表明在低风速的条件下水-气界面气体交换在很大程度上与风的影响是独立的。与大气相比，镜湖表层水体中的CO2持续处于过饱和的状态。在3.5年的时间内，表层水体中CO2的分压平均值为72639 atm（95%CI），并表现出明显的季节性变化（360–2000 atm）。与CO2池相比，CO2的昼夜和日变化范围非常小。我们将k的估测值与每周测量的CO2分压值结合来估测CO2在湖中的气体交换。根据计算k的方法，镜湖每年释放26–50g C m-2到大气中。
1 引言
CO2在水-气界面上的交换是水生生态系统碳预算中的重要研究部分。CO2的气体交换方向简单地取决于水-气界面上的CO2通量方向，而气体交换的规模则取决于气体交换系数k。研究表明海洋是大气CO2的净汇，而很多湖泊和河流的CO2处于过饱和状态，因此它们都是CO2的排放源。当有CO2对大气的净排放时，它必须得到一些CO2输入的支持。这些CO2的输入可以来自内部系统的净异方差，例如流动地下水的CO2输入或者是系统内的碳酸盐沉淀。
研究表明湖泊水-气界面的CO2通量规模可以通过在湖泊碳循环过程中设置有用的生态系统级别来进行约束。为了准确计算CO2通量，需要详细了解CO2在水体和大气中的浓度。由于含水CO2的浓度会在某些系统下有季节性和昼夜性变化，所以详细计算CO2浓度梯度需要大量的数据支持。此外，虽然CO2浓度可以通过pH、溶解无机碳（DIC）或碱度来间接估算，但这些估测值在一些淡水水体中可能不准确。关于CO2浓度直接测量的研究比较匮乏。
在本次研究中，通过直接估测小型低风贫营养湖中的k值，我们一起直接测量了CO2浓度的昼夜、季节和年际间的变化。k值是通过在70天的期间向整个湖泊添加SF6来估测的。我们创建了两个新模型来解释k值的变化，一个模型只完全基于风速而另一个模型则基于风速和降水。然后我们使用这些k值的模型结合我们的CO2浓度数据记录来计算CO2气体通量。
2 实验地点简介
镜湖是一个位于新罕布什尔州中部的贫营养软水湖，并且这个湖泊曾是很多研究调查的对象。这个湖泊具有模糊的微酸性，表层水体的DIC浓度接近100 M，所有磷元素浓度接近0.15 M。镜湖的表面积为15公顷，最深处是10米。镜湖的分水岭（106公顷）由几个大隆起组成；这些隆起中最大的一个位于镜湖的西北侧，能够直接挡住来自的西北方向的风。（冬季1984）镜湖的湖水流入途径分为地下水流和三个表面径流；湖泊的水文停留时间约为1年（冬季1984）。
3 气体交换理论
控制水-气界面气体交换速率的过程一直是麦金太尔等人所关注以及着重研究的主题。简而言之，通量取决于两个主要因素：水-气界面之间的浓度梯度，和气体在给定温度下的交换系数k。浓度梯度表示为该气体在水中的浓度与该气体相对大气平衡时在水中的浓度差。gas是气体相对表层大气平衡时在水中的浓度差，K是气体在给定温度和盐度下的亨利系数，P是气体在表层水体的分压，因此结果P*K是气体在水中的浓度。浓度梯度项是通过常规方法测得的，而气体交换系数则不是。k是活塞速度，可以认为是单位时间内给定温度的气体与大气保持平衡时上升的水体高度。amp;是化学增强因子。一旦知道任一气体和温度条件下的k值，就可以利用其与施密特数之比来计算任意气体和温度。Sc是不同气体在各自特定温度和水体密度下的施密特数。指数n的取值范围取决于主要的扩散过程。
对于某种完全不发生化学反应的气体，amp;的值等于1。我们对CO2与OH发生化学反应增强扩散速率这一现象感兴趣。在该项研究中的湖泊总是处于CO2过饱和状态，同时湖水是具有微酸性的软水。在这些条件下，amp;可以有效率地近似达到1，同时CO2的气体交换过程不受可以增强CO2渗入不饱和高pH水体的化学反应的影响。
4 实验方法
CO2的分压—我们直接测量了镜湖3.5年中的表层水体CO2分压。每周都在镜湖的地理中心位置采集一次样本，采样时间在早上10点到下午14点之间。CO2浓度的直接测量是通过顶空平衡法进行的。该方法的简介为，将一个隔热的厚壁玻璃瓶（1.2升）充满湖水，也允许留空一些体积。瓶子上盖有一个专门设计的带有气密阀的瓶塞，允许气体或水体进行重新注入或倒出。我们立即创造出了一个充满50毫升环境空气的顶部空间，然后剧烈摇晃60秒。先前的测试表明，这种摇动大约需要的时间是平衡空气和水样中CO2所需时间的两倍。而在此过程中水样的温度没有发生变化。平衡后的顶空气体和环境空气（高于水面1米）的样本被转移到实验室改装过的20 ml尼龙注射器中。CO2通过装备有热敏电阻的Shimadzu型号GC-AIT气相色谱仪进行测量，该仪器配备有电导率检测器。
在1995年6月底至8月初的夏天，我们做了29天的CO2额外直接测量，测量时间在在每天的黄昏和黎明，来评估CO2的昼夜变化对气体流量估算的影响。 对于这些测量，我们遵循相同的顶空平衡程序（如上所述），但是会将平衡后的气体收集到预处理的9 ml玻璃小瓶中。这些样品会被用于同时测量CO2和SF6。
计算CO2—作为直接测量CO2浓度的检查，我们根据DIC和pH值的测量结果，在适当地修正温度和离子强度后，计算了CO2浓度。我们计算了水-气界面采样的大部分样本的CO2浓度。DIC通过使用注射气体剥离方法和Shimadzu型号气相色谱仪来进行测量。当使用这个测量过程时，C.V.是一式三份平均值的1.2%。对于在1995年夏天获得的大量黄昏至黎明样本，我们在Shimadzu型号5050 TOC分析仪上测量DIC。pH值使用Fisher Accumet 1001仪器测量，该仪器配备有凝胶填充和温度补偿（ATC）电极。将样品收集在气密的BOD中瓶子进行冷却条件运输或者直接在现场进行测量。校准时需使用两个缓冲器进行。为了准确测量pH值，我们将电极浸泡在水样中30分钟，校准并彻底冲洗电极。在完全浸泡后，我们测量了之前未开封的BOD瓶中的pH值。重复测定的过程误差在0.03 pH范围内。
每一个镜湖表层水体样本都要测量其温度和电导率。另外，每隔几天或一周要使用YSI 5000型TLC仪器测定温度曲线，用来确定湖泊的热量结构。
添加六氟化硫—纯度99.8%的SF6是从马西森处获得的。1996年6月10日，我们使用塑料扩散器缓缓地向镜湖释放了约1 kg的SF6，使得镜湖2米深度处的湖底产生了细小的气泡流。大部分所添加的SF6以气泡的形式被立即重新排放到大气中。我们于添加完毕后的第1和第4天在湖面的多个地点进行了采样（10个采样点位置呈星状图案），以确定垂直和水平混合的程度。当发现有完整的水平混合后，我们立即就在湖面中心的单一位置进行了采样。
每周中隔几天，需要在黄昏和黎明时分采集表层水体样本，同时每周都需要计算完整的垂直剖面图。水样通过厚壁聚乙烯管被泵送到表面上。为了采集SF6样本，我们采用了与测量CO2浓度相同的平衡方法。
风速和降水的数据—在添加SF6期间，我们使用漂浮筏上的风速计持续测量湖面中心上方2米和3米的风速。此地基于湖泊的气象站也连续测量了空气以及表层水体的温度和相对湿度，这些将用于计算水分摩擦速度。额外的风速数据纪录来自于距离镜湖约0.3 km的美国森林服务站。漂浮筏上的风速数据适用于从1978年到现在的无冰季节。气象站自1965年以来就在对风速数据进行不间断的测量。为了与其他数据比较，我们对所测量的风速和湖面上10 m高度处的风速进行了归一化处理。我们假定出一个中立稳定的边界层和具有1.310-3阻力系数大小的对数风廓线。
布鲁克曾在1965年测量过镜湖地区雨量，利肯斯曾在1985在研究中描述过相关方法。 在我们感兴趣的期间内，最近的镜湖降水测量是在距离镜湖东南部约0.4 km的美国森林服务站托尔斯实验室中。我们使用了两个站点降水数据的平均值。
5 实验结果
风速—镜湖是一个低风速的环境。对于从1995年5月1日至1995年12月的无冰时期，在漂浮筏上的平均日风速为（通常为10 m高度）1.390.06 m s-1（95%CI）。在同一时间下，包括有冰层覆盖的时期，森林服务站的平均风速为1.640.05 m s-1。在一个小时内，风速超过4 m s-1的时间只占4.3%，超过5 m s-l的时间只占1.1%。根据沃森在1995年的计算方法，水分摩擦速度的范围在为0.06至0.48 cm s-1之间，平均值为0.190.06 cm s-1。由于在这段时间内空气和水的密度没有发生变化，因此u*与10 m风速之间具有良好的相关性（r*= 0.92，P lt;0.001）。
CO2的分压—与水面上方覆盖的大气相比，镜湖一直处于CO2的持续饱和状态。从为期4年的每周测量结果来看，直接测得的表层水体CO2浓度均值为72639 atm（95%CI；n=149）。在冰封之后立即观测到了最高值（1800–2000 atm）；在七月初观测到了最小值（380–480 atm）。在同一时期，大气中的CO2浓度均值为38057 atm。虽然大气中的CO2浓度相对恒定，但水中的CO2浓度却表现出可重现的季节性周期。虽然在计算表层水体CO2浓度时紧跟测量结果，但与其他相关研究相比仍过高地估测了。计算出的CO2浓度均值为101869 atm（n=152）。
与CO2的饱和度相比，表层水体的CO2昼夜变化非常地小。例如在5月份，超过24小时的一系列测量都未能显示任何CO2的昼夜变化。在盛夏高峰期的光合作用活动中，我们通过黄昏和黎明的测量能够检测到湖泊排放的昼夜不同。在57个黎明和47个黄昏中，黎明时的CO2浓度均值大于黄昏时的CO2浓度。虽然没有严格地通过t检验，但这种差异在单变量分析下是显着（P=0.004）。关于黄昏和黎明测量的配对t检验（n=43）显示CO2从黎明到黄昏具有约2 M的显著下降。
SF6的浓度和损失—空间采样显示在添加示踪剂后的24小时内，SF6已经覆盖了镜湖的大部分区域但尚未统一分散；在96小时后该过程完全完成。在这个时候SF6的浓度通过上部混合层时几乎全部均匀。在此条件之下，SF6急剧下降至4米处的痕量水平，且在均温层已经检测不到了。在50天的观测期间内，SF6随着温跃层的加深而向下平流，但我们并没有在温跃层以下检测到了SF6 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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