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南极洲南极站的浸润冻结核特征

K.Ardon-Dryer¹,Z.Levin¹,and R.P.Lawson²

翻译（何川 20131367062）

摘要

南极站气溶胶作为浸润冻结核的效率在2009年1月和2月被测量了（使用FRIDGE-TAU）。分析包括测量样本的冻结温度，每个样本中含有100-130个液滴，包含从地面以及气球上升至不同高度上采集的气溶胶。所有液滴在至之间冻结。在时计算的核浓度为,其中50%微粒冻结的温度发生在。气象条件如风速，冰相降水以及气团轨迹也会影响冰核浓度。在风速较强或者气团来源于海上的天数观测到的浓度也较高。

1 引言

南极大陆的凝结核（CN）特征已经得到了很多的关注（Saxena,1983;Gras et al.,1985;DeFelice,1996;DeFelice et al.,1997），但关于冰核的来源，组成以及浓度特征只有很少的研究（Bird et al.,1961;Bigg and Hopwood,1963;Kumai,1976;Saxena and Weintraub,1988;Junge and Swanson,2008）。以上的大部分研究都是沿着南极洲海岸进行的，只有很少的一部分报道了南极的观测（e.g.,Kumai,1976）。

不同类型的仪器和方法已经被用于测量南极洲的冰核（IN）。一些观测是通过过滤器采集气溶胶进行的，然后在实验室中将它们暴露在水汽饱和条件下不同的零下温度中，分析它们的冰相成核特性（Bigg,1973）。其他的一些是将室外的空气通过一个混合冷却室，统计掉进糖溶液的冰晶个数（Bigg and Hopewood,1963;Bigg,1990）。一些报道的冰核浓度是通过统计在自由下落冻结管中冻结的过冷却液滴数（Junge and Swanson,2008）。Saxena和Weintraub（1988）使用冻结技术测试了气溶胶作为冰核的效率。以上提到的所有方法都分析了气溶胶作为浸润冻结或凝结冻结核的效率。

Bigg和Hopwoop（1963）报告了处于南极洲沿岸的麦克莫多站的冰核浓度。他们发现冻结发生在之间，时活化核浓度为。大部分核的直径在 左右，但有些直径达到。Bigg（1973）测量了 时的冰核浓度，平均浓度分别为 。Saxena和Weintraub（1988）使用了帕尔默站的液滴冻结测量值，温度范围为。他们报告了高浓度冰核的存在（），甚至在温度高至条件下。他们还发现在冰核浓度和钾，硅，锌的存在之间有着好的相关性。

Carpenter等（2000）和Warren 和Hudson（2003）报告了南极雪中细菌的存在。然而，它们作为IN的效率还不清楚。Junge和Swanson（2008）认为海洋活性细菌和病毒的浸润冻结对于极地云中非同质冰相核化过程以及海冰的形成都不重要，因为它们核化成冰的温度与均相核化温度非常接近（）。

在南极洲的总气溶胶中，矿物粉尘气溶胶（被认为是好的冰核）的相对贡献仍不清楚。Bird等（1961）称在北半球，大陆源粉尘通常不能提高核浓度。Iriondo（2000）认为粉尘粒子能够从巴塔哥尼亚（南美洲）输送到南极洲西部，这看起来和Kumai（1976）是一致的，后者报告称85%的雪晶中有核，核的成分主要是粘土矿物和氯化钠粒子，粘土矿物核的组分为20%伊利石，8%的高岭土，4%的埃洛石，3%的蛭石，和24%的其他矿物。在巴塔哥尼亚沙漠发现有相似的浓度（Johnson等，2010）。

本文的目的是报告在南极洲遥远洁净的地区如南极站的冰核观测。

2 研究地区的特性

本次观测是于2009年1月-2月期间在地理学南极点（纬度，经度，图1）的Amundson-Scott站进行的，位于海拔2850m的极地高原（关于这次行动的更多信息见Lawson等，2010）。天气均为干冷（Hogan，1979）。平均气压约为680mb（Hogan 和Barnard,1978）。极地高原的地面环流受一个弱的梯度风控制，并有轻微的下降和加强（Hogan等，1982）。地面风向一般是北风到西北风（Bigg,1980）。锋面型风暴在南极高原是很少的（Hogan,1975a）。。。。。。。。。大部分云是卷云和高层云；液态降水时未知的，但冰晶降水是相对普遍的（Hogan,1975b）。

南极最大的特点是有很小的气溶胶（Bigg,1980；Shaw,1980；Park等，2004）。亚微米气溶胶主要是硫酸盐（Deshpande和Kamra，2004），形式为硫酸，氨基硫酸氢盐或氨基硫酸盐（Bigg，1980；Bigg等，1984）。Bodhaine等（1988）在南极发现了黑碳，他们归因于当地的污染。南极甚至还发现了海盐粒子（Parungo等，1981；Hogan等，1984），尽管站点Juin海洋1250km远（Kumai，1976）。在南极洲气溶胶中发现的常量元素是铁，钾，硅，钙，铝，硫和钛（Cadle等，1968；Parungo等，1981；Saxena和Weintraub，1988）。

根据Hogan等（1982），每年有几次，大的风暴系统向南入侵的足够远导致冰川斜坡向南极高原流动。这种流动给南极带来了载有相对温湿润的气溶胶的空气。随着空气在内陆降温，以冰晶形式降到地面，会将水从最低层中带走并且清除气溶胶。

3 分析方法

一共采集了12个滤膜采样片，其中9个来自于屋顶，3个来自于气球（见表1），过滤器支架的入口安放在风的的来向。气溶胶是在硝化纤维素滤膜上被采集的（直径47mm，孔隙尺寸）。采样气溶胶的浸润冻结效率是使用液滴冻结技术测量的。

浸润冻结测量的进行使用了FRIDGE-TAU（Frankfurt 冰核凝华冻结实验，特拉维夫大学版本）云室（图2）该云室通常用来测量冰的凝华或凝结冻结核化（Bundke等，2008；Klein等，2010），这里是用来确定含有气溶胶的液滴发生冻结时的温度。

每个包含气溶胶的滤膜被放置在10ml的重蒸馏水中（电阻率为），然后会使用超声波振动器将气溶胶从滤膜上移出，生成的水和气溶胶的混合物是测量浸润冻结的液滴的来源。每次测量包含大约120个液滴（直径），液滴被放置在FRIDGE-TAU中的温度控制台上（为了防止在冷却过程中表面形成冰，从而影像测量，在台上铺了一层凡士林薄层）。

冷却台的温度是以的恒定速率下降的，每个温度下液滴冻结的数量被CCD照相机记录。

在一些个例中（例如滤膜4,8-12），由于采样通过滤膜的空气体积过大，滤膜被切成了两半。一些没有被用来分析冰核的切片被保存起来，在环境扫描电子显微镜（ESEM）下做个别气溶胶的元素分析（滤膜：4,9和10）。

4 结果和讨论

共分析了12个样品含有总数1459个液滴。该分析是在下进行的，其中所有的液滴都冻结了（图3）。大部分样品中的大部分液滴只有在时才开始冻结。相比较从纯水中获得的液滴，这些液滴发生冻结的温度更高。我们也使用液水（空的滤膜）进行了液滴冻结实验，结果显示尽管有50%来自空滤膜的液滴在更低的温度冻结（），少数滤膜的累积谱还是有一些重叠。图3显示空滤膜中有少于24%的在温暖条件下冻结事件与滤膜7-12类似。这说明即使有严谨的步骤来保持清洁，也不能杜绝滤膜受到一些污染。因此在之后的分析中，采样片中和空的采样片的冻结温度相同的一小部分液滴被去除了。有意思的是，去除的那些和空滤膜冻结温度重叠的液滴仅仅修改了我们结果的2.4%（见下方方程2）。

从图3可以明显的看出，尽管液滴从开始冻结，大部分冻结的温度低于，所有样品中有50%的液滴在之间冻结。50%液滴发生冻结的平均温度为，比Junge和Swanson（2008）报告的高很多，后者接近同质冻结温度（观测的是特殊菌种）。

为了估算空气中浸润冻结核（FN）的浓度，我们修改了Valirsquo;s（1971）方程（为了加入每次观测采样的空气的量）。

（1）

—温度时空气中活化的FN的累积浓度（）；—液滴体积（L）；测量的液滴总数；—温度时未冻结的液滴数；x—将气溶胶从滤膜上移出所使用的的水的体积（L）；y—通过滤膜的采用空气的体积（L）。

图4中可以看出，不同样品中计算出的空气中冻结核浓度变化范围为（）。和预期的一样，活化核数量随着温度的降低而增加，的浓度在所有滤膜中都在之间被观测到。

4.1 来自气球的冻结核的观测

虽然大部分采样片都在屋顶上采集（滤膜1-4；8-12），但有3个采样片是在气球上采样的。一个采样片（滤膜5）是随着气球升到196m然后降回地面采集的，第二和第三个采样片（滤膜6和7）分别是气球保持在地面以上20m和40m静止情况下采集的。图5显示在20m采集的冰核浓度比随着气球上升下降测量的要高。高度越高，FN浓度越低（滤膜5），这表示大部分有效FN来自于地表或者在边界层中通过远距离传输而来。

因为大部分观测是在屋顶上进行的，而且滤膜5和6之间的差异很小，所以剩下的大部分分析只讨论屋顶的观测。

4.2 来自屋顶的冰核观测

基于表2给出的滤膜的测量，图6给出了该行动中每天每个温度下的FN浓度的平均值，从中可以看出，在行动的开始（2009年1月28-29日），所有温度下（）的FN浓度都较大，随着时间的推移，FN浓度在所有温度下都降低了一个数量级。为了理解FN浓度的这些变化，我们决定研究它与在此次行动中存在的气象条件之间可能的联系。

根据观测点采集的气象资料显示，我们的气溶胶样品是在不同的气象条件下采集的。风速是一个能够影响FN浓度的局地气象条件，每一个滤膜采样片都是在不同风速条件下采集的。从表3可以看出，在所有测量的温度下都能够发现风速和FN之间有着很高的相关性（图7a），类似的，风速与总气溶胶浓度之间的关系也很高（图7b）。需要指出的是，表3中给出的气溶胶浓度指的是大于的总气溶胶（由TSI3760测得）。这些气溶胶中的大部分与FN的观测关系不大，因为它们比预期的冰核尺寸小很多（如，DeMott等，2010）。

根据风速，我们的滤膜采样片可以分成两组，风速大于和小于。例如，滤膜1-4置于较高的风速中（平均），在时平均浓度为，滤膜8-12置于较低的风速中（平均），在时为。Hogan（1979）提出过这种现象，他认为南极的强风加强了近地面空气的混合，导致在更高的高度上较大粒子的浓度更高，意味着FN浓度更高。在滤膜9-11采样期间，站点受到了降落的冰晶和碎云的影响，事件发生在2009年1月30日至2月1日（见图6中FN浓度的下降），这些降落的冰晶无疑会清除低层大气的气溶胶，因此会减少测量的FN浓度。空气中冰晶的升华影响冰核观测的可能性被排除了，因为相对湿度远高于冰的饱和度。唯一可能的影响是滤膜上一些冰晶的采集，它们之后会升华，在滤膜上留下冰核，但是因为入口的方向，我们认为这种现象发生的概率很低。

除了当地气象条件的作用，气团的来向也会影响FN的效率。图8给出了使用HYSPLIT方法-Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Modle（http://www.arl.noaa.gov）计算出的两个不同后向轨迹气团的例子，滤膜1-8有相似的来自于海洋的轨迹，这些气团由于它们的后向轨迹而被称为海洋性的，它们到达南极站之前大约60h是来自于海洋的（如，图8给出的滤膜4采样空气的后向轨迹）。与此相反的是，滤膜9-12采样的空气轨迹有至少72小时是在大陆上的，比滤膜1-8采样的空气长得多，因此在本文中我们把他们认为是大陆性的（如，图8给出的滤膜10采样空气的后向轨迹）。

气团来历的不同（基于它们的后向轨迹）必定会对FN浓度和活性有一些影响。图9中可以看出，相比较花了更长时间在大陆上的采样空气（滤膜9-12），屋顶滤膜采样空气来自于海洋的（1-4和8）的FN浓度更高。海洋性气团的FN浓度更高，可能是由于夏季海岸常有船只和游艇出没产生的人为污染造成的（Graf，2009）。我们不能完全杜绝来自沿海水域生物气溶胶的作用，因为它是FN的一个重要来源。同样很明显的是，高FN浓度事件（滤膜1-4，也可见表3）大都与强风有关。

尽管大陆性气团中含有的FN浓度比海洋性更低，但用ESEM-EDX测得的两种气团中气溶胶粒子的元素组成的差异相对很小，主要含有Al，Si，Fe，Ca，前者Cl更丰富，后者Na更丰富（表4）。对于元素组成这些相对小的差异，可能的解释是站点的位置距离海岸超过1000km远，因此来自海洋的气团在陆地上花了很长时间，混合了大陆型气溶胶。此外，表4中列出的元素组成与巴塔哥尼亚沙漠（Gaiero等，2007）发现的很相似，而且与Parungo等（1981）的观测是一致的，意味着矿物粉尘是从南美洲的这个地区传输而来的。

尽管我们发现了不同气团以及气象条件下的FN浓度的差异，我们认为得出一个在如此遥远地区的FN浓度的平均参数方程是很有价值的，能够对数值模式有一些帮助。为了这个目的，所有的屋顶观测都被联系起来计算出了一个最佳拟合曲线（图10）。最佳拟合曲线结果为：

（2）

—FN数浓度（）；—过冷却度。

从图1中我们可以看出冰核浓度对应的温度为，比Bigg和St

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