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黑碳气溶胶加强中国大城市霾污染

A. J. Ding^1,2,3 , X. Huang^1,2,3 , W. Nie^1,2,3, J. N. Sun^1,2,3,V.-M. Kerminen^2,4 ,T. Petauml;jauml;^2,4 , H. Su^1,3,5 ,Y. F. Cheng⁵, X.-Q. Yang^1,2,3, M. H. Wang^1,2,3 ,X. G. Chi^1,2,3, J. P. Wang^1,2,3, A. Virkkula^1,2,4,6,W. D. Guo^1,2,3,

J. Yuan^1,2,3 ,S. Y. Wang^1,2,3, R. J. Zhang ⁷, Y. F. Wu⁷, Y. Song⁸ , T. Zhu⁸ , S. Zilitinkevich^4,6 ,M. Kulmala⁴ , and C. B. Fu^1,2,3

摘要：

研究发现气溶胶与大气边界层（PBL）的相互作用加重了中国一些大城市的空气污染。我们发现黑碳气溶胶在改变边界层的气象状态从而加强霾污染方面起到关键作用。通过针对2013年不同观察区域的模式模拟和数据分析，我们证明黑碳引起了边界层尤其是上部边界层的加热，从而减少的表面热流削弱了边界层的增长，加强了极端霾污染事件的发生，我们把这种效应定义为黑碳的“圆顶效应”，并且提出通过减少黑碳排放来有效减轻中国大城市极端霾污染天气现象是十分迫切的。

介绍：

近些年尤其在中国的一些大城市频繁发生严峻并且持续的霾污染[Parrish and Zhu, 2009; Ding et al., 2013; Huang et al., 2014; Zhang et al., 2015]。除此以外，造成极端污染事件的原因：较高的排放速率和二次气溶胶的快速形成s [Huang et al., 2014; Guo et al., 2014]，通常被研究者[Ding et al., 2013; Z. Wang et al., 2014; Zhang et al., 2016]归因于不利的气象学条件。然而，最近运作的空气污染模型普遍低估了“圆顶事件”质量通量的极端峰值) [Z. Wang et al., 2014; J. Wang et al., 2014]使政府很难采取及时的行动和措施去处理这些极端的污染事件，甚至政府也不能在达到危险浓度时发布合适的预警。近期的研究发现考虑到气溶胶和边界层反馈作用的线上耦合模型，能提高对这些事件的预测能力[J. Wang et al., 2014; Zheng et al., 2015; Wang et al., 2015]，然而关于在反馈机制中，气溶胶的主要成分的作用和主要的支配过程这方面的研究仍然缺乏。

黑碳也被称为煤烟，由于它对健康的不利影响，被认为是一种重要的圆顶污染[Bond et al., 2013]。与大多数的优良粒子相比，在城市空气中气溶胶质量浓度中BC仅占一小部分约5 - 15% [Yang et al., 2011]。然而，通过对气候变化的预测，发现黑碳和褐碳是大气中，最具放射性的气溶胶成分之一[Jacobson, 2001; Huang et al., 2011; Bond et al., 2013]。BC被发现在区域性甚至是全球性气候[Menon et al., 2002; Ramanathan and Carmichael, 2008]，极端天气中都起到重要作用[Fan etal., 2015; Saide et al., 2015]。由于黑碳在大气中的存在时间较短，减少黑碳气溶胶的排放被认为是减缓全球变暖的有效途径[Jacobson, 2001; Bond et al., 2013]。

报道指出中国的黑碳排放率很高（e.g., Qin and Xie, 2012），因此在严重的霾污染事件中存在较高的黑碳浓度（Andersson et al., 2015）。研究表明在中国，黑碳对区域性气候和极端天气起到关键作用（Yu et al., 2001; Qian et al., 2003; Ding et al., 2013; Fan et al., 2015）。然而,从环境和气候政策上看，到目前为止, 在中国没有指定控制BC排放控制措施，可能是因为更多的研究主要针对二氧化碳和优良粒子总质量浓度方面。研究基于对东亚不同区域观察结果的数值模拟和数据分析，发现黑碳通过与边界层的相互作用，在加重中国大城市冬季霾污染方面起到十分主要作用。

结果：

在2013年12月，三分之二的中国区域正在遭受严重的霾污染（PM2.5超过中国空气质量的第二等级，每日平均75 mu;g/m³），尤其在中国东部的大城市（图S1）。为了理解黑碳通过边界层的相互作用加强霾污染，我们通过天气研究和耦合的化学预报模式来做数值模拟，这是一种三维的在线耦合，并且考虑到复杂的物理化学因素的欧拉化学耦合[Grell et al., 2005]。我们通过三个平行的实验来运行模式:（1）没有任何气溶胶反馈(EXP_WoF)（2）有气溶胶反馈，并且考虑来自于化学成分的总的（直接和间接）放射效应(EXP_WF)（3）除了黑碳气溶胶的气溶胶反馈(EXP_WFexBC)。详细的模式结构在方法部分和辅助信息中的表s1中。通过三种实验来评估模式的表现，将模式结果与地面观测的PM2.5，BC浓度进行比较，上升和下降的短波辐射，潜热通量和感热通量，无线电探空仪和飞机测量的气象参数和化学成分。

图1，气溶胶与边界层的相互作用对PM2.5和边界层高度的水平分布和垂直结构的影响。(a) 下午时EXP_WF和EXP_WoF实验中PM2.5质量浓度的最大值分布。(b) 8天的霾污染事件中，对北京和南京的轴线上，每天14:00在实验EXP_WF和EXP_WoF中PM2.5不同质量浓度的分布。红色的实线和红色的虚线分别是是EXP_WF和EXP_WoF试验的中平均边界层高度。两张图的浓度单位都是mu;g/m³。

通过EXP_WF运行，模拟得出中国每月PM2.5浓度，很好的反映出了中国东部地区PM2.5的空间变化（图S1）评估多方面的测量值论证了，运行有黑碳和没有黑碳气溶胶情况下的EXP_WF的对比，发现在研究时段内在捕捉黑碳垂直浓度的瞬时变化，吸收性气溶胶光学厚度，太阳辐射，及中国东部主要大城市的能量预算有较好的性能（图S1-S4，表S2）。另一种情况没有气溶家的反馈，运行EXP_WoF模式，显著的论证了PM2.5的浓度在许多地区都高达100 mu;g/m³，例如在中国东部和四川盆地（图1a），伴随在边界层顶部过量的估计边界层高度和PM2.5浓度（图1b）。

研究黑碳在气溶胶和边界层反馈机制中的作用。我们选择了三个城市中有霾污染的一些天（PM2.5浓度大于200 mu;g/m³），北京位于北边，南京位于南边，郑州位于中国北方平原的西部（图S1b），将模拟的空气温度垂直廓线与每日空气温度的变化，与图二中BC引起的垂直加热进行比较。EXP_WF即考虑全部气溶胶反馈时的模拟，在反应观测到的温度垂直结构有较好的性能，尤其是在海拔600到1500米。对于EXP_WFexBC模式，与EXP_WF模式相比在300-1200米有明显的低估，表明在上部边界层黑碳对温度变化有很重要的作用。太阳辐射在大气温度衰减中的平均垂直廓线，定义了在大气中太阳辐射强度的衰减[Idso, 1969]，表明尽管在地表黑碳浓度逐渐增大到最大值，最大的短波辐射变化发生在边界层上部，由于上层的单一的黑碳团块吸收的太阳短波辐射大于底层的边界层（图2c）。结果也与早期的模式和观测结果一致[Samset and Myhre, 2011；appa et al.,2012; Ferrero et al., 2014; Samset et al.,2014]。作为结论，每日的持续加热导致在下午的晚些时候（16:00左右，图2b）和夜间有利于逆温层的形成。

图2.（a）在霾污染期间，每天20：00针对三种WRF-Chem模式，观测与模拟的温度廓线之间的比较。黑色带圆圈的线表示观测值，黑，蓝，红色的实线分别代表EXP_WoF, EXP_WFexBC, 和EXP_WF,在霾事件期间，由BC导致的空气温度和边界层高度改变的模拟的日变化（黑色，蓝色，红色的实线）。（c）黑碳平均浓度的垂直分布，黑碳（红）和其他气溶胶粒子（蓝）导致的短波辐射的大气衰减，单位质量BC引起的短波辐射加热率（黑虚线）。

垂直加热速率的变化，和边界层气溶胶导致的感热通量，潜热通量造成了在边界层上部和下部的相反效应，边界层上部是净的加热作用，近地表是降温作用。这个变化加强了大气分层并且使边界层高度降低。在三个城市中，郑州有最大的边界层降低由于黑碳浓度最大（图2b）。12月24日发生的情况对在上部边界层中黑碳的加热在垂直温度廓线的发展中的作用进行了较好的论证。图S5a表明在那一天气溶胶粒子很大程度上加强了大气中的辐射加热，尤其是在12:00左右的边界层。温度的垂直分布有一个明显的特征，边界层上部有明显的加热而近地面有明显的冷却作用（图s5b）,在黑碳的作用在EXP_WoF 或 EXP_WFexBC过程中被忽视时，在观测值和模拟值之间有很大的差异。只考虑黑碳的辐射加热效应，即EXP_WF，能明显的缩小模拟值与观测值之间的差异，尤其对在边界层上部的加热特征。

图3.在京津冀，长江三角洲，珠江三角洲地区，由于BC和其他气溶胶引起的表面热通量变化导致的边界层高度的变化分布。EXP_WF和EXP_WFexBC计算的不同看出BC的作用，EXP_WFexBC和EXP_WoF的计算不同看出其他气溶胶的影响。红色和蓝色曲线是两个模拟的衰减数据回归曲线。短波辐射的回归曲线由圣地亚哥州立大学的Andrew J.Bohonak提供。

对流边界层的发展主要被加热的过程所驱动[Yu et al., 2002; Ding et al., 2013;Suuml;hring et al., 2014; Petauml;jauml; et al., 2016]，空气污染改变边界层的发展通过改变地表的浮力通量和加强上部边界层的形成这两种方法 [Suuml;hring et al., 2014]，它一方面受地表长波辐射的影响，另一方面与大气吸收的太阳辐射有关[Yu et al.,2002]。辐射强迫分析表明（图S6和S7）黑碳作为辐射效率最高的一种在加热大气和冷却地表过程中有很重要的作用，这与之前定量研究中的结果一致[e.g., Ramanathan and Carmichael, 2008]。图3表明在有黑碳和没有黑碳两种情况下，由于地表热通量的改变导致边界层高度下降的不同情况。如果只考虑地表浮力通量的作用，相同的地表通量变化就会导致相同的边界层高度变化[Yu et al., 2002; Suuml;hring et al., 2014]，有黑碳和没有黑碳两种情况下的斜率说明了黑碳的垂直加热作用对边界层高度的衰减有较大的贡献造成了分层的变化。此外1-D的柱状图证实上部边界层即使它的的柱状高度低于总量的30%，在白天造成的边界层高度下降与全部气层造成的边界层高度下降相当（图S9）。图S3也表明在地表通量变化较小的情况下，通过黑碳可以增加边界层的高度（看图的左边）。此外研究表明这种现象大多发生在有较低的黑碳排放，高的地表反射率（图S8b和8c）的地区。但在有较高的黑碳排放和太阳辐射强度的地区，例如中国东部，四川盆地，华南地区的一些大城市，有很大的可能性边界层高度会下降（图S8d）。

讨论：

我们的模拟表明主要的大城市包括中国东部的北京，郑州，南京，上海，在一月份边界层高度下降这一现象有很高的频率（图4）。一般来说边界层高度衰减的可能性是先增加之后达到最高值与黑碳排放速率有关。非线性的关系表明对于单个黑碳气溶胶-气溶胶-边界层的反馈低于在太阳辐射较弱时含有更高浓度气溶胶的事件。这就意味着如果黑碳排放量减小到一个确定的阈值，例如，少于80kg/km²/月，空气质量就会有一个非线性的快速增长。在中国尽管一些政府部门意识到了PM2.5对人类身体健康的消极影响，开始逐步控制PM污染，但是主要控制一些非黑碳气溶胶，例如SO2和NOx,但有报道称近十年来黑碳气溶胶的排放持续增长，甚至在去年有加速增长的趋势[Qin and Xie,2012] (图S10)。我们的研究指出缺乏对黑碳气溶胶排放的有效控制，可能会通过气溶胶边界层的相互作用抑制边界层的发展从而抵消其他治理空气污染措施的成果，也可能增加极端霾事件的频率。此外，图4说明这里介绍的反馈机制不仅存在于中国的大城市，同样从在于世界上一些为人们所熟知的污染城市，例如，新德里，巴黎，墨西哥城，圣地亚哥。

图4.基于2013年12月模拟区域的网格，黑碳排放速率的作用导致存在，在下午(12:00–16:00 )边界层高度发生变化（减少和增加超过10%，减超过30%）的情况的发生频率。细线是标准偏差，黑实线是给三组数据拟合的双指数线。黑色的菱形符号是在大城市和其他城市的黑碳相关排放速率。中国城市的排放速率来自于清华大学提供的MEIC数据库，其他城市的数据来自于ECCAD网站的排放清单(

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