英语原文共 17 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

使用球状体通过矿物粉末的光散射建模：适用性评估

摘要：我们研究球形模型粒子的模拟单一散射光学性质的矿物粉尘气溶胶的适用性。为了评估该模型的有效范围，将计算与两个波长下的五个不同灰尘样品的实验室观察结果进行比较。我们进一步调查不同矿物粉尘样品的球状体的最佳形状分布是否具有任何相似性，这将允许我们建议悬浮矿物粉尘的通用第一形状分布。我们发现，最佳形状分布在样本之间甚至在波长之间变化很大，对于形状分布困难的确定的建议。最佳形状分布还强烈依赖于假定的折射率和所采用的成本函数。然而，发现最有利于离开球形的那些球体的幂律形状分布在大多数情况下工作良好。为了再现观察到的不对称参数，使用指数约为3的幂律形状分布获得最佳结果。

1、介绍

气溶胶的直接辐射影响被认为是量化气候系统辐射强迫的不确定性的主要来源之一（Forster 等人 ，2007）。矿物灰尘是大气中具有相对高光学深度的最广泛类型的气溶胶之一（Sokolik和Toon，1996）。在干旱地区，由于荒漠化造成的矿物粉尘浓度的增加甚至可能构成区域辐射强迫的主要人为机制（Myhre和Stordal，2001）。量化矿物气溶胶的辐射影响的主要误差源是折射率（Myhre和Stordal，2001），非球形形态（例如，Kahnert和Nousiainen，2006; Kahnert 等，2007）程度，大小分布（Myhre和Stordal，2001）。考虑气溶胶形态在遥感应用中也是至关重要的（例如，Mishchenko等人，2007）。辐射以及甚至更严重的，极化可以通过粒子非子态（例如，Mishchenko等人，1997; Schulz等人，1998）强烈调制。

在气候研究中，使用均匀球近似（HSA）模拟气溶胶光学性质仍然是常见的做法。球形模型颗粒长期以来被研究作为HSA的一级改进（例如，Mishchenko，1993; Schulz等，1999）。该模型背后的想法是除了尺寸参数之外还引入一个附加形状参数，同时保持高对称度，从而保持计算资源需求可管理。模型结果和测量的比较表明，球体比其他对称模型粒子，如多面体棱镜（Nousiainen等，2006）更通用。他们甚至证明优于更先进的颗粒模型，模拟矿物粉尘样品的形状统计（Veihelmann等人，2006）。近年来，旋转椭圆体已经在遥感中使用，例如在AERONET检索中（例如，Dubovik等人，2006）。由于这些最近的成功，球状体很可能成为矿物粉尘的操作标准模型。

然而，迄今为止，还有一些重要问题没有得到充分解决。验证研究已被确定为相当小的测量选择。在Nousiainen等人（2006），将模拟结果与测量的比较限于长度为632.8nm的长石气溶胶的散射实验。在Dubovik 等人 （2006）中，重复该验证研究，并通过对在441.6nm处的相同长石样品进行观察来补充。为了增加我们对球状粒子模型的信任，我们需要进行更全面的验证研究，涉及更大选择的不同尺寸分布和矿物成分的矿物粉尘样品。具体来说，我们需要确定球形粒子模型的有效范围。例如，最近的研究结果表明，单散射性质的球体可能不适合建模的高吸收性气溶胶的光学性能（Rother等，2006），很少知道球状模型颗粒的模拟性能通过具有大于约1mu;m的有效半径的灰尘颗粒集合散射。最后，为了利用球状体的完全可变性，模型通常采用球状体的形状分布，即具有不同纵横比的球状体的集合。原则上，模型中的每个纵横比可以具有不同的权重，因此我们可以引入尽可能多的自由参数，因为我们在模型系综中具有不同的纵横比。在遥感中，甚至在气候建模应用中，我们需要通过对球状体的形状分布引入合理的先验假设来减少自由参数的数量。这提出了一个困难的问题：我们可以定义一个通用的形状分布，可能为广泛的矿物气溶胶成分，大小分布，波长和不同的光学参数提供充分准确的模型结果？

解决这些问题对于遥感和气候模拟中的广泛应用至关重要。 在这里，我们通过执行球状粒子模型的综合验证研究，评估其有效范围，并研究通用形状分布的可能性和局限性研究这些问题。 在章节2，我们简要回顾了理论背景和第一部分。 章节3我们讨论比较中使用的实验室测量。 结果在章节4和5中提出和讨论。 工作总结在章节6。

2、方法

我们主要关注相位矩阵的元素建模，对于随机定向的粒子具有六个独立元素（van de Hulst，1957）： （1）

这里theta;表示散射角，即入射光和散射光的传播方向之间的角度。 在与测量的比较中，我们考虑{i，j} 6 = {1,1}的比率Pij / P11。 相位函数P11根据（2）来归一化。

相位矩阵元素与解释辐射，极化和去极化比的遥感观测最相关。 对于气候应用，我们还需要考虑不对称参数g，这是相位函数的第一勒让德力矩，（3）

不对称参数是在向前和向后半球中散射的辐射之间的分配的测量，这对于量化气溶胶对辐射能量预算的影响是重要的。

颗粒的尺寸通常相对于具有所谓尺寸参数x的光的波长lambda;来描述，（4）其中r是体积当量球体的半径。

球形模型颗粒的几何形状的特征在于长径比alpha;= a / b，其中b表示沿着主旋转对称轴的球体的尺寸，并且a表示垂直于该轴的对应尺寸。 通过围绕其长轴旋转椭圆获得扁长球体（alpha;lt;1），而通过围绕其短轴旋转椭圆构造扁圆球体（alpha;gt; 1）。

为了参数化形状分布，即球形纵横比的分布，使用形状参数xi;（Kahnert等人，2002a）而不是纵横比ε是更方便的。 形状参数定义为（5）

如果我们增加一个扁圆球体，那么两个isin;和 xi;将随a线性增加。 另一方面，如果我们增加b为长椭球体，那么isin; 将双曲线减少，而xi;将随b线性减小。 线性xi;标度本身更容易参与形状分布。

先前对具有球形模型粒子的形状分布的参考散射矩阵进行建模或测量的尝试一致地示出具有大的|xi;|值的球体。 对最佳集合贡献最大（例如，Kahnert，2004; Nousiainen等人，2006）。 为此，已经提出根据简单的幂定律来参数化形状分布（6）其中归一化因子C是（7）

幂定律给出在偏离球面形状的那些球体上最大的权重。 幂律指数n是必须选择的经验参数，以便给出建模结果和观察值之间的最佳一致性。 由Dubovik等人报道的AERONET形状检测大气灰尘颗粒 （2006）也导致形状分布，有利于高纵横比（大|xi;|）球体。

我们利用一个预先计算的单粒子散射性质的数据库为矿物粉尘颗粒（Dubovik et al。，2006）。从数据库，我们可以直接检索在0.012 lt;x lt;625内的给定尺寸分布上平均的任何给定纵横比的散射矩阵元素（Dubovik等人，2006）。在样品中存在其尺寸参数超过该范围的颗粒。这些颗粒因此被忽略，但是它们对基质元素的贡献被估计为可忽略不计。散射截面也被提取，因为它们在计算形状分布积分量时用于加权。将结果与在两个波长下的五个不同样品的实验室测量结果进行比较，这在章节中进一步讨论。样品的折射率m仅在一定的置信范围内才是已知的。为此，我们对Re的五个不同值执行计算，其中Re（m）= 1.55和1.7，Im（m）= 0.001和0.01，中心值m = 1.6 0.003i。长石样品另外用m = 1.6 0.001i，m = 1.6 0.01i，m = 1.55 0.003i和m = 1.7 0.003i建模。这些值基于Volten等人提供的m的估计范围。 （2001）和Mu~noz 等人 （2001）。

模型形状包括alpha;= 1.2,1.4，...，2.8的扁圆球体的九个纵横比，以及alpha;= 1 / 1.2,1 / 1.4，...，1 / 2.8的扁长球体的九个纵横比。这对应于xi;= 0.2,0.4 ...，1.8（扁圆形）和xi;= -0.2，-0.4，...，-1.8（扁平）的形状参数。此外，计算球的相应结果（alpha;= 1，xi;= 0）。

计算对应于在两个波长处的所有五个样本的每个模型形状的尺寸平均光学性质。假定体积当量大小。面积等效的使用也进行了简单的测试，但其性能似乎与再现测量散射时的体积当量相当，因此使用不同尺寸等效的进一步考虑被认为对于我们的应用是不必要的。在通过假定形状分布加权的19个纵横比上以及通过其相应的散射截面对指定在所有方向上散射的总功率的平均化获得系综相位矩阵。已经测试了不同的形状分布，关注于等式6中给出的|xi;| ⁿ模型。

1. 测量

我们通过比较模拟和不同灰尘样品的散射矩阵的实验室测量来测试我们的模型。测量取自阿姆斯特丹光散射数据库（Volten等人，2006）。测量的散射矩阵（具有误差条）的示例在图5中示出。以及在黄土样本的尺寸分布上积分的球体的示例计算。从包括在数据库中的样品，我们选择长石，红粘土，绿土，黄土和撒哈拉沙尘。这些样品已经由Volten等人（2001），除了由Mu~noz等人测量的绿色粘土（2001）。样品的尺寸分布已使用Fritsch激光粒度仪（Konert和Vandenberghe，1997）测量，并且也在数据库中报告。虽然样品未在大气中收集，但它们的形状和组成可以被认为是大气灰尘的代表，并且它们的尺寸覆盖了预期的尺寸范围。目前，从大气中收集的样品没有测得的散射矩阵。

样品的性质总结在表1中。样品的有效半径（r_eff）为1.0mu;m至8.2mu;m，半径的有效标准偏差（sigma;_eff）为1.0至2.0。 随着汉森和特拉维斯（1974），这些数量定义为

通过在公式 （4），我们可以定义有效尺寸参数x_eff。

样品已经在441.6nm和632.8nm的波长下测量，并且覆盖从5°到173°的散射角。 从5°到170°的角度以5°角分辨率测量，角度大于170°，分辨率为1°。 样品的起源和特性有所不同。 例如，黄土和撒哈拉沙尘的形状可能是大气气溶胶的最具代表性的，因为它们是从表面沉积物中收集的。 另一方面，长石样品由长石岩石研磨，因此可能比天然灰尘颗粒更有角度，但其尺寸分布类似于背景条件下的大气灰尘的尺寸分布。 粘土样品是商业的。

测量的散射矩阵F通过未知归一化系数与等式（1）中的相位矩阵相关：P =gamma;·F。 F和P都是所谓的穆勒矩阵。 元素比率Pij / P11因此可以直接与测量的Fij / F11比较，但是相位函数P11首先需要根据等式（2）适当地归一化。 然而，为了计算归一化积分，我们需要在从0°到180°的整个角度范围内具有相位函数。由于我们没有前向散射方向的直接测量，在从0°到5°的角度之间的相位函数直接从相应的计算获得。然后将模拟结果与散射角theta;= 5°处观察到的相位函数进行匹配。对于归一化积分不起作用的后向散射角，仅仅通过使用对于从174°到180°的所有角度在173°处的测量值来外推。已经提出了其他用于外推的方法，例如Liu 等人 （2003），Kahnert和Nousiainen（2006），以及Kahnert和Nousiainen（2007）。

图 1.在波长lambda;= 632.8nm的黄土样品的测量和模拟的散射矩阵元素。 测量结果以小黑点及其误差棒显示。 不同的实线描绘了具有m = 1.55 0.001i的折射率的不同球状体的散射，范围从长椭圆形（红色）到扁圆形（蓝色）。 虚线黑线是球体的相应模拟。

1. 结果

为了比较模拟和测量，我们应用测量的尺寸分布，选择折射率，并且如第2节中所描述的对尺寸和形状进行平均。然后通过计算成本函数来评估f t的质量， 模拟和测量之间的一致性。 作为优选的成本函数，我们使用测量和建模的矩阵元素之间的面积（即，众所周知的l₁范数;参见例如Kreyszig，1993，第994页）。 该面积仅对可用于测量的散射角进行计算，并且通过将其与测量的角跨度（在此考虑的所有样本的Delta;theta;= 168°）相除而被归一化，然后以百分比表示。 我们称这个误差量psi;：

这里，P = Pij / P11，除了相位函数P = P11。 这里的优点是不同散射矩阵元素的误差容易相互比较。 在缺点，不考虑测量不确定性。 如果我们想更侧重于侧向散射，当计算相位函数的psi;时，可以使用log（P11）代替P11。 事实上，我们主要使用对数形式，因为它给所有测量角度更均匀的权重。

我们还尝试了许多其他成本函数，包括chi;²误差方程，等式（A7），在测量点之间求和，以及所谓的delta;₈₀值，其被定义为使得在所有观测点的80％处，测量和模拟之间的差异小于delta;₈₀。 在chi;²和delta;₈₀统计的情况下，在除171°，172°和173°之外的测量点处计算用于评估测量和模型之间的一致性的成本函数，以在分析中保持角度相等。

我们注意到，我们限制使用具有光滑表面的均匀，高度对称的模型颗粒;真实矿物颗粒是不规则形状的，预期是不均匀的，并且可能由双折射的并因此由各向异性矿物质组成（例如，Nousiainen，2009）。此外，我们假设颗粒性质不是尺寸或形状相关的，而对于真实的大气尘埃颗粒，这不一定是这种情况。例如，Claquin 等人 （1999）提出了不同的粘土和粉砂颗粒的矿物学。最近，在SAMUM运动（Heintzenberg，2009）中，已经针对不同大小类别的空中撒哈拉沙尘测量了物理和光学性质。发现测量的折射率在不同尺寸类别之间变化(Muuml;ller 等人，2009和Petzold等人，2009），考虑到发现化学组成也发生变化，这是不令人惊讶的（Kandler等人，2009和Schladitz 等人，2009）。

表1.样本属性的摘要。 r_eff和sigma;_eff值是从测量的粒度分布计算的; Re（m）是估计; 对于所有样本，估计Im（m）在10-2和10-5之间。

<td

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料</td

资料编号：[25143]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word