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目录

摘要 2

引言 3

1 材料和方法 3

1.1 监测站点和样本收集 3

1.2 PAH提取和分析 4

1.3化学物质平衡分析 5

2 结果与讨论 6

2.1 PAH物种的浓度和相分布 6

2.2粒度分布 7

2.3多环芳烃的特征差异 7

2.4 受体模型得到的结果 8

3 致谢 11

4 参考 11

在台湾农业区水稻秸杆燃烧对多环芳烃含量的影响

摘要：在稻秆燃烧和非燃烧期间，在台湾中部的竹山（一个郊区点）和新港（一个城镇点）测量了大气颗粒和多环芳烃（PAHs）的含量分布。由于水稻秸秆燃烧导致的总多环芳烃浓度增加约占总多环芳烃的58％（34％）。燃烧期间多环芳烃含量比非燃烧期高1.54-2.57倍。颗粒中的质量中值粒径（MMD）为0.88-1.21mu;m，表明稻草焚烧产生粗粒数增加， 化学物质平衡（CMB）受体模型分析显示，两个地区的主要污染源类似。 然而，在两个地点的燃烧期间，稻杆燃烧排放物被特别视为为PAH的重要来源。 据估计，这两个地方稻杆的露天燃烧几乎占总的大气多环芳烃的6.3％-24.6％。

关键词：水稻秸秆；露天燃烧；多环芳烃；受体模型

引言

为了清理土地用于种植，将农业废弃物的露天燃烧则是处理农作物和木材废弃物的常用方式。生物质废物露天燃烧产生的烟雾降低空气质量和汽车驾驶员的可见度，从而影响驾驶员的安全（Ramanathan et al，2001; Roberts et al，2001; Abas et al，2004; Lemieux et al，2004）。在不受控制的条件下，露天燃烧通常形成不完全燃烧产物，从而比在高温和良好控制的燃烧条件下产生更多的多环芳烃（PAH）。多环芳烃被怀疑是致癌物质，其中一些与急性和慢性疾病有关，具有高致癌可能性（Jenkins et al，1992; Omar et al，2002; Ding et al，2008; Yu et al，2008）。健康研究报告表明，在水稻桔杆燃烧季节，生活在水稻田附近的儿童患支气管哮喘的人数有所增加（Jacobsetal，1997; Katsumietal，2000）。

台湾每年几乎生产130万吨大米，水稻桔杆65万吨（AFACA，2006）。然而，大多数稻草没有得到适当利用，例如掩埋在原地或粪堆（Lin和Wu，1995）。 6月至7月和11月至12月是台湾的收获季节。对于下一季生长作物，通常稻草在原地燃烧能够释放营养物质（例如K 2 CO 3），还能消除害虫。同时，在第二季收获季节（秋冬两季），台湾的空气质量通常是最差的。因此，这项研究选择了在第二次收获期（11月至12月）进行监测。

为了确定水稻秸秆燃烧对台湾多环芳烃浓度含量的影响，本次研究在2005年第二次收获期（11 月至12 月）测量了台湾中部竹山镇和新港观测点二十一种PAHs物质的浓度。此外，化学质量平衡（CMB）受体应用于多环芳烃的来源分配研究。

1 材料和方法

1.1 监测站点和样本收集

两个选定的监测点，竹山（一个农村）和新港（一个城镇）位于台湾最大的生产县（图1中的符号I-V），大约占台湾耕地面积的46％（AFACA，2006年）。虽然这两个地区都在农业地区，竹山是一个农村风格，人口约61100，面积247.4平方公里，新港面积66.1平方公里，是一个有着人口35470以及若干个小工业厂房的小镇。 两个地点之间的距离约为50公里。

在2005年10月和12月进行了16天的抽样。在每个场地的稻草的非燃烧和燃烧期间收集了16个连续24小时的PAH（颗粒状和气态）样品。24小时使用PS-1采样器（GPS1 PUF采样器，General Metal Works）收集PAH颗粒和气相的每个空气样品，以115L / min的空气流速运行。 PS-1采样器具有直径为102mm的石英滤器，孔径为0.8mu;m，用于收集总悬浮颗粒（TSP）和颗粒PAH。先将取样过滤器在450℃的烘箱中加热8小时去除挥发性物质，然后放入等温箱中进行冷却和称重。包含30mm聚氨酯泡沫（PUF）塞子的玻璃筒，随后是40mm XAD-16树脂，并通过连续提取，通过连续萃取法，将其用于收集气相多环芳烃。突破性试验表明，在XAD-16树脂的第三阶段没有检测到PAHs。

1.2 PAH提取和分析

通过使用250mL（125mL正己烷和125mL二氯甲烷的混合物）的溶剂溶液萃取器，将颗粒PAHsins样品保持24小时。 然后将提取物浓缩，清洗并用超纯氮再浓缩至精确到0.5mL。 使用GC / FID（Shimadzu GC-14A，Japan）的气相色谱法分析颗粒物或气相中的二十一种PAH物质，GC毛细管柱为30mtimes;0.25mmtimes;0.25mu;m（Supelco Equity- 5 USA）。 烤箱温度以20℃/ min的速率从50℃升至100℃，然后以3℃/ min的速率从100℃升至290℃，并在290℃下保持40分钟; 注入温度设定为310℃，氮气作载气。

在分析之前，通过加入已知数量的标准品获得了21种PAHs的校准曲线物质，R²均高于0.995。 测定了每种标准物质的已知量为7次，每种物质的检出限（DL）为七次试验的标准偏差的3倍，并列于表1中。多环芳烃分为低重量（LW） PAHs（2-3环），中等重量（MW）-PAH（4环）和高重量（HW）-PAH（5-7环）。 制备和分析了现场和实验室空白样品; 所有数据均被修正为相关资料。恢复效率达83％~98％。

1.3化学物质平衡分析

大气PAHs来源分配的计算基于CMB8受体模型（Watson等，1997; Li和Kamens，1993）。该模型由线性方程的解决方案组成，表示每个受体化学浓度作为源丰度和源贡献的产物的线性和。首先要确定PAHs的源文件（或指纹图案），以作为CMB模型的输入，然后使用多重回归方法解决PAH的来源贡献。主要来源组，本工作通过主成分分析进行多因素分析（ PCA）来确定大气多环芳烃的潜在来源。获得了三到四个主要因素，占两个地点总方差的大约95％。在与主要物种和/或本地资源相结合后，确定了六个主要来源，包括车辆排气（Khalili等，1995; Abrantes等，2004），煤燃烧（Yang et al。，1998），木材燃烧Khalili等，1995），塑料混合物的焚烧炉排放（Li et al。，1995），寺庙燃烧（Lin et al。，2002）和稻草焚烧（Jenkins等，1996a，1996b）

通过使用质量百分比（源贡献总量与总测量质量之比，即质量百分比占0.8％-1.2％，R²gt;ge;0.8）的多个统计指标，对CMB8模型的性能进行了评估， 和chi;²le;4.0（Watson等，1997）。值得注意的是，这些值在本研究中均采用同一标准。

2 结果与讨论

2.1 PAH物种的浓度和相分布

表1总结了非燃烧和燃烧期间竹山和新港地区21种PAH物种（气体 粒子）的平均值和标准偏差（SD）。 燃烧期和非燃烧期分别为522.9plusmn;111.4（571.8plusmn;90.9）和330.1plusmn;17.0（427.5plusmn;108.0）ng / m³的TPAH（21gases particlePAHs）分别为58％（34％ ）燃烧期间比非燃烧期高。 值得注意的是，竹山和新港在燃烧期间的平均TSP浓度分别为106.4和123.8mu;g/ m³,分别比非燃烧期间分别高于97.0和117.7 g / m³。在新港的颗粒物浓度会高于在竹山的颗粒物浓度，主要是由于在新港地区相对强烈的人类活动和拥挤的交通排放的。

LW-PAHs主要以气态形式存在，浓度范围分别在75.4%~98.1% (94.5%~97.8%) 和 76.7%~98.9% (95.1%~97.9%)在竹山 (新港)在燃烧和非燃烧期间（表2）。通常，大约97.2%的LW-PAHs以气体形式存在 ，剩余2.8%以粒子形式存在。这个发现和在台湾城区的发现结果(90.3%气体状态和 9.7%粒子状态)一致，而高重量多环芳烃（HW）-PAH（5-7环）中的气态PAH（多环芳烃）的分数则明显的下降。平均情况下，在竹山的焚烧（非焚烧）期间，HW-PAHs中约52.0％（35.2％）为气态，而在新港的焚烧（非焚烧）期间为71.6％（60.9％）。该结果大致与大气中绝大部分的2-3环PAH为气态；气相和颗粒相在4环PAH中都占大的比重，以及在超过五环的多环芳烃中，颗粒相占主导地位（Yamasaki et al., 1982; Odabasi et al., 1999; Oanh et al., 1999; Bi et al., 2003; Fang et al., 2005; Cincinelli et al., 2007）的事实一致。燃烧期间竹山和新港的LW和MW-PAHs在颗粒相中的总（气 粒子）百分比为非燃烧时期的1.56和1.59倍。燃烧稻草秸秆的烟雾中挥发性PAH化合物（3-4环）的高占比与木材燃料和生物燃料燃烧的结果一致（Rau，1989; Venkataramanet et al. , 2002）。然而，在煤的燃烧里非挥发性PAH化合物占主要成分（Wornat和Sarofim，1990）。此外，典型的燃烧相关的多环芳烃也可以由主要燃烧化合物的总和来代表，COMB，它们是FL Pyr BaA CHR的总和 BbF BkF BeP BaP IND BghiP（Prahl and Carpenter, 1983; Cincinelli et al., 2007）。在稻草秸秆焚烧期间COMB（颗粒相 气相）的分数要比非燃烧期间高1.55-2.57倍（Table 1）

表2.在2005年十月和十二月竹山和新港地区21种多环芳香烃燃烧和非燃烧期间的相分布

2.2粒度分布

颗粒物的尺寸分布如图2所示。在非燃烧时段的竹山和新港，在0.32-0.56mu;m和3.2-5.6mu;m的颗粒分别具有峰值，在具有相应的累积模式下（Dp为0.1-3.2mu;m）计算，近似为总质量的72.8％和71.2％；粗颗粒（dpgt;3.2mu;m）的分数较小（约30％）。在燃烧期间，在竹山，峰值0.32-0.56mu;m和3.2-5.6mu;m下的颗粒在累积模型的计算下近似占总质量的74.1％； 在新港，峰值0.32-0.56mu;m和3.2-5.6mu;m下的颗粒在累积模型的计算下近似占总质量的70.4％。 这些测量结果与稻草秸秆燃烧过程中累计模型占主导地位的观察结果一致（Karar and Gupta，2007; Yang et al，2006）。 位于这个尺寸范围的颗粒最有可能散射光（Watson，1998）。它解释了在稻草秸秆焚烧期间包围燃烧区域的朦胧。竹山和新港非焚烧（焚烧）期间，质量中位数颗粒相中的直径（MMD）分别为0.88mu;m（0.95mu;m）和0.92mu;m（1.21mu;m），表明燃烧稻草秸秆产生了大颗粒。

2.3多环芳烃的特征差异

近年来，PAH特性比经常被用作确定其来源的可能性Khalili et al., 1995; Fang et al., 2005; Yang et al., 2006; Ding et al., 2008)。Jenkis等(1996a, 1996b)确定了稻草秸秆燃烧时的Flu /（Pyr Flu）为0.45-0.56以及IND /（IND BghiP）为0.6-0.64。Yunker等(2002)证明了在化石燃料燃烧时的Flu/(Pyr Flu)为 0.4–0.5，而在草/木/煤燃烧时gt; 0.5; IND /（BghiP IND）在未燃石油（石油化）中为0.2，在石油燃烧时为0.2-0.5，在草/木/煤燃烧中为0.5。Figure 3.显示了颗粒相IND /（BghiP IND）对Flu /（Flu Pyr）的实验结果的比值，表明草/木/煤和石油的燃烧是两个研究地点在焚烧和非焚烧时期的环境中多环芳烃的主要来源。另外，在寺庙里烧香是台湾传统的宗教习俗。据Lin等(2002)报导，寺庙和家庭香炉燃烧的IND /（BghiP IND）与Flu /（Flu Pyr）比值分别为0.39〜0.90和0.03-0.42。Figure 4.显示了实验结果中的颗粒相和气相

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