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采用序列指示模拟方法探索不同土地利用方式下土壤有毒金属空间人体健康风险评价

关键词：泥；有毒金属；土地使用；序列指示器模拟；健康风险评价

提出了一种修改方法，将有毒金属的空间模式通过序列指示器模拟，不同的暴露模式和当地现有的土地利用方式整合到有毒金属人体健康风险评价的剂量 - 响应模型中。在中国湖南省仙岛地区（湘江新区）内共收集到156个含有农地(F1-F25)，林地(W1-W12)和住宅用地(U1-U15)。分析表层土壤中总铬和铅含量。与湖南土壤背景值相比，Cr浓度升高主要位于湘江新区以东，Pb浓度升高分布在F1，F6，F8，F13，F14，U5，U14，W2和W11附近。对于非致癌效应，湘江新区总体上Cr和Pb的危害指数(HI)没有超过成人接受的水平。对儿童来说，Cr和Pb表现出HI高于某些地区的公认水平。评价结果表明，Cr和Pb应作为湘江新区关注的优先污染物。在A地区确定的第一个优先关注领域的风险高于可接受的Cr和Pb水平(gt;0.95)。A区风险概率介于0.85和0.95之间的地区被确定为Cr和Pb的次要优先区域。改进方法被证明是有用的，因为它改进了以前的研究并计算了更现实的人体健康风险，从而降低了过度环境管理的可能性。

1.引言

目前，全球一半以上的人口生活在城市化区域(United Nations,2014)。 由于土壤对土壤性质，土壤生物活性和有效养分供应的潜在影响，土壤中的有毒金属污染已成为一个严重的环境问题，尤其是在与其工业化和城市化进程相关的发展中国家(Guney et al.,2010;Qu et.,2013a)。此外，土壤中的有毒金属可通过食物链或其他方式强烈富集，这通过直接吸入，摄入和皮肤接触吸收来威胁人类健康(Boularbah et al.,2006; Komnitsas and Modis,2009; Li et al.,2013 ; Saleem et al.,2014; Yuan et al.,2014)。因此，科学有效地评价土壤有毒金属对人类健康的潜在风险对环境管理决策至关重要。

近年来，越来越多的研究用单一评价模型定量评价了人类暴露于土壤有毒金属的健康风险(Lim et al., 2009;Wang et al., 2014;Caiet al., 2015;Li et al., 2015c)。 为保留风险的空间分布，一些研究采用地统计学插值法，如反距离加权法，克立格法或指示克立格法来评价人类健康风险评价过程中土壤中的有毒金属浓度(Guo et al., 2012;Li et al., 2014;Zhao et al.,2014;Xiao et al., 2015)。通过将计算结果与被视为“安全”或“可接受”的监管截止水平进行比较，一些研究已确定了优先污染物/地区并提供了初始风险管理措施(Korre et al.,2002;Si-masuwannarong and Satapanajaru, 2012;Ji et al., 2013)。 但是，根据近年来的一些研究，评价过程存在一些缺陷。首先，在通过最优插值生成的图中通常发现平滑效应，其导致估计值中的变化比观察值更小(Juang et al., 2004;Zhao et al., 2005;Modis et al., 2008;Zeng et al., 2009;Qu et al., 2013b)。这个问题导致较大的价值被低估，较小的价值被高估，这种影响可转移到后续的健康风险评价模型中，从而显着影响健康风险评价的结果(Zhao et al.,2008;Qu et al., 2013a)。其次，在健康风险评价过程中，很少有研究考虑土地利用类型。每种土地利用的途径和受体都不相同，因此土地利用类型与人类健康风险密切相关(Xu et al., 2008;Cheng and Nathanail, 2009;Zhao et al., 2012;Islam et al., 2015)。忽视土地使用类型可能导致对人类健康风险的高估，从而导致过度的环境管理。最后，以往研究中提出的风险管理措施往往是不灵活和不实际的。这些灵活的风险管理措施既不能满足有效的环境风险管理要求，也不能满足中国等大多数发展中国家的社会经济需求。为了解决这些问题，提出了一种修改方法，该方法通过使用SIS来考虑有毒金属浓度的空间分布和局部不确定性，并将不同的暴露模型和由遥感软件提取的当前土地利用类型合并到一起 评价人体暴露于有毒金属的风险。

图1 使用SIS对不同土地用途下土壤有毒金属进行修改后的人类健康风险评价步骤流程图

与此同时，提出了分层风险管理政策，为灵活和有成本效益的风险管理决策提供参考。这项研究的目的是：(1)调查和模拟研究区表土中有毒金属（铬和铅）的空间分布；(2)探讨土壤中有毒金属(Cr和Pb)对不同土地用途的人体健康的空间潜在风险；(3)使用与风险可能性超过可接受水平的可能性相关的非致癌健康风险评价模型来准确识别优先污染物/关注区域。

2.材料和方法

2.1 人体健康风险评价程序

本研究的目的是探索一种修正的空间评价方法，用于评价人体暴露于土壤中有毒金属的风险。 共同有三个主要方面使这种方法新颖。 首先，序贯指示器模拟(SIS)(Deutsch and Journel, 1998)用于保存估计值的空间分布和局部不确定性(Gay and Korre,2006,2009)。其次，计算研究区域内纳入不同暴露模型和当前土地利用类型的风险，提供更现实的评价。最后，可以绘制结果以显示风险超过可接受水平的区域及其相应的风险概率，并提出分层风险管理政策，为制定灵活和有成本效益的风险管理政策提供参考。人体健康风险评价方法的程序涉及以下步骤(图 1)：(1)使用GSLIB90 SISIM程序(Deutsch and Journel, 1998)在设计的方形网格上基于原始数据模拟表土中一系列有毒金属浓度；(2)利用遥感软件提取研究区域内现有的土地利用图，然后利用ArcGIS9.3将图像划分为设计网格，与有毒金属的模拟结果相联系；(3)根据表土中有毒金属的模拟浓度及其相应的栅格化土地利用情况，计算人体暴露于有毒金属的一系列风险；(4)将有毒金属的E型风险图（平均风险）映射到人体健康，了解有毒金属风险分布趋势，初步确定重点污染物和危险区；(5)对于优先污染物，绘制风险超过可接受水平的概率，根据每个单一地点的不确定性评价划定危险地带的可靠性；(6)提供基于E型风险图及其风险图概率的分层风险管理策略。

2.2 研究区域

位于长沙市辖区的湘江新区（湘江新区）位于湘江西岸，总面积约1200平方公里，总人口超过120万。湘江新区的主要工业类型是采矿，机械，冶金，化工和建筑材料的生产(Chen et al., 2011;Li et al., 2015a;Huang et al., 2016)。2007年，湘江新区被中国国务院批准为试点地区(图2)，探索如何在中国建设资源节约型和环境友好型社会。因此，湘江新区被选为近年来快速城市化和经济发展的研究区域，其环境质量明显下降(Li et al., 2015a;Huang et al., 2016)。

2.3 采样和化学分析

从上层土壤层（0-20cm）共采集了156个样本（每个采样点3个平行样本），共有52个样点，各种土地用途含有农田（F1-F25），林地（W1-W12）和住宅用地（U1-U15）。土壤样品地点被设置为对应于5times;5公里的网格。在每个采样点，采用不锈钢搅拌器随机抽取附近5平方米区域的5个子样本(MAPRC, 2006;Xi et al. 2004)，然后混合成复合土壤样本。将大约0.5公斤的土壤样品收集在塑料袋中并带回实验室进行分析。 在实验室中，将土壤样品在室温下风干并用玛瑙研磨机研磨通过0.15mm尼龙筛(MAPRC, 2006;Xi et al. 2004)。 在实验室分析之前，所有的土壤样品在室温下储存在棕色瓶子中。 分析土壤pH值，土壤有机质，阳离子交换量（CEC）和土壤机械组成(Li et al., 2015b)。所有土壤样品用HNO3，HF和HClO4消化，并且通过原子吸收分光光度计(AAnalyst-700, Perkin-Elmer Inc., US).分析土壤中的全部Cr和Pb。

图2 湘江新区抽样点

左图是中国地图； 正确的图像是湘江新区的光栅化（200times;200米）地图，其中不同的土地利用类型被标记。

为了质量控制，在每批样品中设置了试剂空白和土壤的国家一级标准物质（GBW GSS-5），以验证消化程序和后续分析的准确性和精确性。 当重复样品分析误差低于5％时，分析结果可靠，重复样品的分析精度在710％以内。 结果满足中国土壤环境监测技术规范HJ / T 166-2004的精度要求。

2.4 基于土地利用的人类健康风险评价

本研究中使用的健康风险评价模型[(Eqs. (1)–(4)]用于评价不同土地用途下的儿童（12岁以下）和成年人的有毒金属暴露风险，其模型参考美国环境保护署(US EPA, 1989,1996)。在这项研究中，土壤和食物被用作计算有毒金属暴露剂量的来源。 人类可能主要通过以下四种途径接触有毒金属：（1）直接摄入土壤颗粒，（2）皮肤接触吸收，（3）通过口和鼻吸入悬浮的土壤颗粒，（4）通过食物摄入进行饮食。有毒金属通过各种暴露途径的每日暴露剂量可以计算如下：

其中Dosek是通过k个暴露途径的有毒金属每日暴露剂量，mg /（kg·d）; Csoil是湘江新区表层土壤中有毒金属的模拟浓度，mg / kg; Cveg和Crice分别是蔬菜和大米中有毒金属的浓度，mg/kg，鲜重。 所有与风险评价相关的参数如表S1所示，为了降低参数的不确定性并保证评价的准确性，采用了BW，SA，EF，ED，SL，IR veg，IRrice和AT等局部参数。

危险商数（HQ）用于评价有毒金属的非癌症风险，这是由有毒金属的每日接触剂量与其相对参考剂量（RfD）的比值决定的。 危害指数（HI）表示为每种有毒金属多重暴露途径的总数超过一个总和。 HI可以评价人类健康风险。 如果HI值大于1，则有可能发生非致癌性; 如果HI值小于1，则相反。 风险程度随HI的增加而增加(US EPA, 2002;MEPPRC, 2014)。 有毒金属的HQ和HI可以计算如下：

其中RfDi是每种有毒金属不同暴露途径的相应参考剂量，mg/（kg·d）。 铬和铅的口服参考剂量（RfDoral）分别为3.00E-03和3.50E-03mg/（kg·d）； Cr和Pb的皮肤参考剂量（RfDder）分别为6.00E-05和5.25E-04mg /（kg·d）； Cr和Pb的吸入参考剂量（RfDinh）分别为2.86E-05和3.52E- 04 mg/（kg·d）。 研究金属的所有参考剂量（RfDi）值都被采用到综合风险信息系统(US Department of Energy, 2004)。

由于每种土地利用的暴露途径和受体都不相同，因此在健康风险评价过程中将土地利用考虑在内。研究区目前的土地利用图是根据湘江新区的遥感影像确定的。 2014年1月采集的Landsat 7图像像素分辨率为30米，是本文的源头（Li et al.，2015b）。使用遥感软件ENVI 4.7（ITT Visual Information Solutions Inc.）提取原始图像。根据湖南省政府制定的湘江新区 2011年土地利用图和2013年土地利用规划图，将研究区划分为农用地（34.6％），林地（31.7％），住宅用地（32.6％）和水域面积（1.1％）。在当地农场和住宅用地上，有毒金属可通过直接摄入土壤颗粒，皮肤接触吸收，通过食物摄入进行饮食和吸入悬浮的土壤颗粒而进入人体。在当地的林地上，有毒金属可通过摄入土壤颗粒，皮肤接触吸收和吸入土壤颗粒进入人体。由于水域占湘江新区的一小部分，本研究未考虑与水域相关的人类健康风险。考虑到湘江新区的面积，健康风险评价的准确性，模拟的时间 - 成本和硬件要求（图S1和S2），本研究将图像层划分为200〜200 m网格，使用ArcGIS 9.3链接到土壤中的模拟金属浓度。此外，考虑到网格中可能存在多个土地用途，每个网格中的土地使用取决于该网格中主要的土地用途（图2）。

2.5暴露浓度

考虑到水稻种植是湘江新区的主要农业活动，我们通过食物摄入途径将水稻和蔬菜中的重金属作为人类健康风险的来源(Guo et al., 2010)。农作物中的有毒金属浓度参考相关文献，分别被认为是0.18和0.064 mg / kg Cr和0.21和0.14 mg / kg Pb和水稻和蔬菜(Liu and Chen, 2004;Li et al., 2005;Liu et al., 2005;Lei et al.,2010)。土壤中的有毒金属浓度数据在空间上和概率上使用SIS进行处理，因为其空间变异性和局部不确定性。 SIS是最广泛使用的基于指标的随机模拟方法，不需要关于观测数据分布模型的假设（Goovaerts，1997; Juang et al.，2004）。同时，这种方法不仅考虑了采样地点观测数据的空间变化，还考虑了非采样地点估计的变化。 SIS不是生成最佳局部估计图，而是生成一系列可行的地图，每个地图都合理匹配样本统计，变差函数模型和调整（样本）数据。 SIS算法采用如下（Goovaerts，1996,1997; Deutsch and Journel，1998; Juang et al.,2004）：

（1）通过指标函数I（x;zk）将土壤有毒金属浓度数据转换为指标代码，指标函数I（x;zk）处于期望的截断值zk：

（7）

（2）根据（8）方程式获得分别对应于给定截断值zk的几个指示变异函数：

其中h是位置xi和xi h之间的距离，N(h)是xi和xi h的数据对

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