本科毕业设计（论文）

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非封装超薄半导体 Bi2O2Se 中的高电子迁移率和量子振荡

作者：Jinxiong Wu¹, Hongtao Yuan²³⁴, Mengmeng Meng⁵, Cheng Chen⁶, Yan Sun⁷⁸, Zhuoyu Chen³, Wenhui Dang¹, Congwei Tan¹, Yujing Liu^l, Jianbo Yin¹, Yubing Zhou¹, Shaoyun Huang⁵, H. Q. Xus⁵, Yi Cuis³⁴, Harold Y. Hwang^3.4, Zhongfan Liu^l, Yulin Chen⁶, Binghai Yan⁷⁸ and Hailin Peng^l*

国籍：中国

出处：www.nature.com/naturenanotechnology

中文译文：

摘要：高迁移率半导体超薄膜构成了现代电子产品的基础，并可能导致高性能设备的可扩展制造。由于传统半导体无法达到超薄极限，因此识别具有高载流子迁移率和大电子带隙的新型二维材料是基础研究的关键目标 ^1-9。然而，具有优异性能的空气稳定超薄半导体材料目前仍然难以实现。在这里，我们报告了通过化学气相沉积生长的非封装层状 Bi₂O₂Se 的超薄膜，该薄膜表现出优异的空气稳定性和高迁移率半导体行为。我们观察到约 0.8 ev 的带隙值，由于量子限制效应，这在很大程度上取决于薄膜厚度。在低温下在生长的 Bi₂O₂Se 纳米薄片中测量了 gt;20,000 cm²v^-1s^-1 的超高霍尔迁移率值。该值与在通过化学气相沉积生长的石墨烯和LaAlO₃-SrTiO₃界面处观察到的值相当，这使得检测 Shubnikov-de Haas 量子振荡成为可能。基于 Bi₂O₂Se 晶体的顶栅场效应晶体管低至双层极限在室温下表现出高霍尔迁移率值（高达 450 cm² V^-1s^-1）、大电流开/关比（gt;10⁶）和接近理想的亚阈值摆动值（~65 mV dec^-1）。我们的结果使 Bi₂O₂Se 成为未来高速和低功耗电子应用的有希望的候选者。

正文：作为典型的铋基氧硫属化物材料，层状 Bi₂O₂Se 显示出具有 I4/mmm 空间群（a = 3.88 Aring;，c = 12.16 Aring; 和 Z = 2）的四方结构，由平面共价键氧化层 (Bi₂O₂) 夹在静电相互作用相对较弱的硒方形阵列（图 1a 和补充图 1）。与其他二维半导体不同，层状 Bi2O2Se 缺乏标准范德华间隙（详见补充部分 I），导致沿 Se 平面的有趣解理和表面原子结构的可能重排。我们通过第一性原理计算（图 1b 和补充图 2）和角分辨光电子能谱（ARPES）测量（图 1c-e）研究了块状 Bi₂O₂Se 晶体的能带结构和态密度。 Gamma; 点导带最小值附近的电子态主要源自 Bi p 轨道带，并沿 Gamma;-X 和 Gamma;-M 方向强烈分散，具有对厚度敏感的三维特征。由于量子限制的影响，这会在向单层极限变薄时导致尺寸可调的带隙（补充图 2-4）。ARPES 清楚地揭示了~0.8 eV 的间接带隙，与~0.85 eV 的计算值一致（图1b，d）。重要的是，通过拟合由 ARPES 绘制的导带，我们获得了非常低的面内电子有效质量 m ^* = 0.14 plusmn; 0.02m₀（m₀ 是自由电子质量）（更多细节参见图 1e 和补充图. 5).请注意，这m ^* 值低于硅 (0.26m₀)、MoS₂ (0.4–0.6m₀) 和黑磷（m_x ^* 为 0.15m₀，m_y ^* 为 1.18m₀）的值，因此表明实现超高电子迁移率的可能性。

由于其独特的层状结构，Bi₂O₂Se 在化学气相沉积 (CVD) 生长过程中优先在合适的衬底上结晶成具有大横向尺寸的超薄二维晶体。在这里，亚毫米单晶 Bi₂O₂Se 纳米片是通过范德华外延在原子级平坦的氟金云母云母上合成的（参见方法）。如图 2a、b 和补充图 6 所示，具有方形和超平坦表面的生长的 Bi₂O₂Se 纳米片表现出超过 0.2 times; 0.2 mm² 的非常大的单畴尺寸和~6.7 nm 的厚度（对应于~ 11层，由原子力证实显微镜（AFM），图2c）。阶梯状 Bi₂O₂Se 纳米板的轮廓显示出大约 0.6 nm 的台阶高度，与0.61 nm 的已知 Bi₂O₂Se 晶体结构（图 1a 和补充图 7），建议采用逐层或边缘生长模式。值得注意的是，单层 Bi₂O₂Se 纳米片（~0.8 nm）在某些情况下（图 2d 和补充图 8）表现出大于 40 micro;m 的横向尺寸，这意味着有可能实现适合实际应用的晶片尺寸。二维层状 Bi2O2Se 的单晶性质及其四方 I4/mmm 空间群通过 X 射线衍射 (XRD) 模式（图 2e）、透射电子显微镜图像（TEM，图 2f-h）、选区电子衍射 (SAED) 模式（图 2g，插图）和能量-色散 X 射线光谱元素映射图像（图 2i-l 和补充图 9）。更重要的是，即使暴露在空气中数月后，超薄 Bi₂O₂Se 晶体的表面形态和粗糙度几乎保持不变，表明它们具有出色的环境稳定性（补充图 10 和 11）。

图1 | 层状 Bi₂O₂Se 的晶格和电子结构。 a，Bi₂O₂Se 的层状晶体结构，具有沿 c 轴交替堆叠的四方 (Bi₂O₂)_n 层和 Sen 层。 为清楚起见，Se 和 Bi₂O₂Se 中的 [Bi₂O₂] 层之间的弱静电相互作用没有呈现。b，计算的带隙为~0.85 eV 的 Bi₂O₂Se 的能带结构和态密度（DOS）。 右图中的插图是 Bi₂O₂Se 的第一个布里渊区。 c、d，通过 ARPES 测量观察到的块状 Bi2O2Se 的能带结构和 DOS。 可以清楚地观察到~0.8 eV 的间接带隙。 e，在表面加钾以提升化学势后测量的导带和 DOS 的带色散，显示有效质量低至 0.14 plusmn; 0.02m₀。

在云母上生长的空气稳定的高质量 Bi₂O₂Se 薄片被直接制造成标准的霍尔棒器件（没有惰性气体保护的处理），用于评估载流子迁移率。如图 3a 和补充图 12 所示，未封装的 Bi₂O₂Se 薄片的电子霍尔迁移率在 1.9 K 时达到 18,500–28,900 cm² V^-1 s^-1。超高迁移率电子的长平均自由程能够观察到 Shubnikov-de Haas (SdH) 量子振荡（图 3b）。根据范围 4 T lt; Beta; lt; 14 T（补充图 13a）的 1/Beta; 的清晰 SdH 振荡的傅立叶变换，确定了三个频率。洛伦兹拟合的标称峰分配给出了 43.4、58.2 和 120 T 的三个主要成分（补充图 13b）。这些频率对应于基于 2.1 times; 10¹² cm^-2、2.8 times; 10¹² cm^-2 和 5.8 times; 10¹² cm^-2（分别代表布里渊区的 0.16、0.21 和 0.44%）的相应薄片载流子密度 n_SdH关于自由电子近似和双重自旋简并。 n_SdH 的总和与霍尔效应得出的 1.1 times; 10¹³ cm^-2 的片状载流子密度一致。请注意，该 Bi₂O₂Se 样品显示出中等的室温迁移率，约为 150 cm² V^-1 s^-1，载流子密度相对较高，这表明进一步优化以获得更高迁移率的样品仍有很大的空间通过降低载流子密度。

为了估计移动电子的面内回旋有效质量 m ^*，我们分析了垂直磁场中 SdH 振荡幅度 Delta;R 的温度依赖性（图 3b 和补充图 14），其中量子振荡特征持续到温度 高达 30 K。 使用 Lifshitz-Kosevich 公式

拟合 12.8 T 的归一化振幅，其中 R₀ 是不存在振荡时的电阻，k_B 是玻尔兹曼常数，h 是普朗克常数，T_D 是丁格尔温度， omega;_c = eB/m^* 是回旋频率，m^* 和 B 分别是移动电子的面内有效质量和磁通量密度。 图 3c 中显示的拟合给出了一个小到 0.14 plusmn; 0.02m₀ 的 m ^* 值，这与理论预测和角分辨光电子光谱的结果一致。

这种具有低有效质量和大带隙的大面积超薄 Bi₂O₂Se 晶体有助于高性能电子器件的制造。 在顶栅 Bi₂O₂Se 场效应晶体管 (FET)（沟道厚度为 6.2 nm）中，Pd/Au 金属电极用于创建欧姆接触，在源漏电流（I_ds）中作为偏置的函数具有线性行为（ V_ds)（图 4a 和补充图 14）。 室温转移特性显示双极操作，电子积累的优越 I_on/I_off 为~106（图 4b 和补充图 15-17），这显着超过了实际逻辑晶体管的 10⁴ 水平。 陡峭的电流下降清楚地表明低亚阈值摆动值（~65 mV dec^-1，如图 4b 所示，接近 300 K 时传统金属-氧化物-半导体 FET 的 60 mV dec^-1 极限）和高电子迁移率， 这两者都是高速和低功耗逻辑器件的关键指标。

图2 |层状 Bi₂O₂Se 纳米片的生长和表征。 a，通过范德华外延在云母上生长的方形 Bi₂O₂Se 纳米片的典型光学显微镜图像。 b，畴尺寸大于 200 micro;m 的 Bi₂O₂Se 纳米片的光学显微镜图像。 c，在 b 中突出显示的矩形区域记录的相应 AFM 图像。 d，单层 Bi₂O₂Se 的 AFM 图像，畴尺寸大于 40 micro;m，显示厚度约为 0.8 nm。 e，在云母（红色）上生长的 Bi₂O₂Se 纳米片的 XRD 图案和参考空白云母基板（黑色）和模拟衍射图（绿色）。标为 (002)、(004) 和 (006) 的晶面与单相四方 Bi₂O₂Se 的参考衍射图（I4/mmm，a = 3.88 Aring; 和 c = 12.16 Aring;）非常吻合，表明层状的纯相Bi₂O₂

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