本科毕业设计（论文）

外文翻译

离子溅射法制备有序的纳米尺度半导体量子点

S. Facsko, T. Dekorsy, C. Koerdt, C. Trappe, H. Kurz,

A. Vogt, H. L. Hartnagel

引言：

提出了一种基于离子溅射引起的表面不稳定形成半导体量子点的方法。在锑化镓表面产生了直径为35纳米、排列成规则六角形晶格的晶体点。其形成机制依赖于表面侵蚀过程中发生的一种自然的自组织机制，这种自组织机制是基于离子溅射引起的粗糙化和表面扩散引起的光滑化之间的相互作用。

迄今为止，已有两种制造半导体量子点的方法。在自顶向下的方法中，光刻方法用于直接绘制量子点的图案，而自底向上的方法依赖于自组织过程。与串行电子束光刻相比，自组织现象为在单个工艺步骤中在大面积上形成规则的量子点阵列开辟了道路。采用分子束外延和金属-有机气相外延的Stranski-Krastanow生长模式制备了自组织半导体量子点。相干岛的形成发生在晶格不匹配的半导体生长过程中(1)。在这里,我们提出一种通过离子轰击半导体表面生产有序量子点以及成本可控的方法(2)。该方法基于固体表面的离子溅射诱导的自组织机制，其中形成动力学是由蚀刻而不是生长决定的。

人们对离子溅射引起的表面粗糙度和图案形成的微观动力学进行了大量的解释，其中观察到离子以非法线入射角轰击金属、半导体和绝缘体表面时会形成相干波纹(3-7)。亚微米到纳米范围内的特征周期由溅射条件(例如离子能量、离子通量和衬底温度)和材料特性决定的。Bradley和Harper(8)对其机理提出了一种解释，溅射产率(即每次入射离子去除的表面原子数)取决于表面曲率。在某些条件下，这种依赖性引起表面不稳定，在这种情况下，洼地的侵蚀比高地的侵蚀更大。离子诱导的表面不稳定性可以用侵蚀方程中的一个特殊项来描述，该特殊项与表面的负拉普拉斯方程成正比。比例系数被称为负表面张力，因为它倾向于使表面最大化，与使表面最小化的表面张力相反。正是这种粗糙化的不稳定性和扩散平滑机制之间的竞争，决定了具有特定波长的规则图案的形成。在非正常情况下，不稳定性呈各向异性，产生特征波纹。根据入射角的不同，它们的方向或平行或垂直于离子束的方向。广义理论也包括非线性项和额外的光滑机制，如非晶态表面上的粘性流动，已得到发展(4,9,10)。这些理论允许推导描述离子轰击表面粗糙度的标度定律。在离子束的正常入射下，表面形态被预期为具有特征空间频率的丘陵和洼地的规则矩阵(6)。然而，这些预测还不能通过实验得到证实。本文的实验数据表明，在正常入射的Ar 溅射下，锑化物表面可诱导出高度有序、密集排列的纳米结构。

低能Ar 用于商用离子溅射系统。实验中典型离子通量为1 times; 10¹⁶ cm^-2 s^-1。在420 eV离子能量的非正态离子轰击下，GaSb表面形成了周期为35 nm的相干波纹，与其他材料(3,4,6,11,12)的实验观测结果一致。正常入射时，出现了高度规则的点状图案，点状图案的大小和形状取决于离子通量。在另一个商业系统中进行的实验证实了点状图案形成的原因，该系统使用的氩原子的能量和通量与溅射的初级粒子相同。

扫描电子显微镜(SEM)图像显示了不同离子通量下420 eV Ar 在(100)GaSb表面诱导的点状图案(图1,A到C),并显示了从SEM图像得到的尺寸分布（图1 D)。从这些数据可以追溯点状结构形成的演变过程。在离子通量为4 times; 10¹⁷ cm^-2时，相当于曝光了40 s时，出现平均直径为18 nm[全宽半峰(FWHM) 4 nm]的小点。它们的六边形排列已经存在，尽管出现了一些不规则的情况，点的密度为4.5 times; 10¹⁰ cm^-2。照射200 s(通量2 times; 10¹⁸ cm^-2)后，光点直径增加到34 nm (FWHM 8 nm)。六边形排列清晰可见(图1 B)，点的密度略有下降，因为早期的一些不规则点没有存活下来。最后，曝光时间为400 s后，平均网点直径为50 nm (FWHM为6 nm)(图1 C)。圆点直径大致等于周期，六边形排列完全形成，代表了圆点形成的最后阶段。随着曝光时间的延长，图案不再发生变化，当样品被离子轰击侵蚀时，表面前沿以1.5 nm s^-1的恒定速度传播到材料中。这种稳定状态能存在到曝光时间到达2个小时。在深度探测过程中，这种强波形表面的传播抑制了二次离子质谱分析半导体异质结构的良好深度分辨率。

扫描电镜图像的二维(2D)自相关图(图2)显示了这些点的排列顺序。自相关图显示了一个近乎完美的六边形结构，其特征长度为45 nm，超过6个周期。证明除了纳米结构的自组装外，还有一个具有特定空间频率的自序过程在起作用。

由4 times; 10¹⁸ cm^-2(与图1 C相同)的离子曝光所产生的纳米结构的横截面高分辨率透射电子显微镜(HTEM)图像(图3)显示，纳米结构呈锥形，侧壁角为60°至70°。这些锥体有明显的晶体线，具有与GaSb基底相同的取向和晶体结构。在整个圆锥体内观察到高度的结晶度，它被2 nm厚的非晶态边界所覆盖，这揭示了低能离子对晶体的微小扰动。对单锥的能量色散X射线能谱分析证实了其化学计量与本体GaSb相当。

我们的数据证实了以下情况。在溅射过程的最初几秒内，离子轰击(10,13)的随机特性、Sb的优先溅射以及Ga原子在表面的积累导致了表面最初的不规则粗糙度。负的表面张力对随机振幅的放大作用与表面扩散和粘性流动等使表面平滑的过程相竞争(8)。在一定条件下(10)这些过程导致特征波长lambda; prop; D / |nu;|的指数增长而形成规则的表面图案，其中D是与表面扩散率有关的系数(14)，|nu;|是负表面张力系数的最大绝对值(8,15)。离子轰击可以热激活或诱导表面扩散。在60 ℃和-60 ℃的样品温度下，用几乎相同的时间观察点的形成，结果表明，对于(100)GaSb表面，离子诱导的表面扩散在这个温度范围内占主导(12)。在离子轰击过程中形成相干波纹的相关机制也被证实是类似的过程。在正常入射下，溅射过程不区分方向。因此，原则上，所有可能的方向的波纹都可能演变。在这些情况下，最稳定的解觉方案是形成我们实验中观察到的六边形的点状排列。

在更高的带隙材料上，理想的是在AlSb上，通过分子束外延生长的GaSb外延层的离子溅射形成纳米点，开辟了在三维约束下产生孤立点的途径。我们通过溅射500 nm GaSb层到界面，在AlSb上制备了GaSb量子点。在稳态模式传播过程中，通过质谱仪监测铝原子的形貌，可以高精度地蚀刻回界面。这些圆点表现出与在块状玻璃上产生的圆点相同的规律性和大小分布。在低温条件下，将AlSb上的点与块状GaSb的光致发光进行比较(图4)，发现GaSb点与GaSb带边发光相比，在光谱中蓝移了300 meV，出现了一个微弱而宽的峰。我们把蓝移归因于点状物的量子化。在0.8 eV的GaSb的光子能量处有一条残余线，源于溅射区边缘。我们将光谱宽峰上的精细结构归因于噪声，而不是单点光致发光。圆点光谱显示了一个较大的增宽(FWHM 290 meV)，其中圆点大小的不均匀分布起了很大的作用(170 meV)。此外，在HTEM图像(图3)中可以看到2 nm厚的非晶层，由于这些未覆盖的点状表面存在高密度的离子诱导缺陷，预计发光会因电子态而变宽。

图1所示。(100)GaSb表面高度有序锥体的SEM图像显示了离子溅射过程中圆点形成的时间演化。在不同的离子通量(曝光时间)(A) 4 times; 10¹⁷ cm^-2(400 s),(B) 2 times; 10¹⁸ cm^-2(200 s),和(C) 4 times; 10¹⁸ cm^-2(400 s)下,从图像中提取了相应的点直径大小分布(D),虚线代表直径直方图的高斯拟合。

图2所示。(A) SEM图像的提取和(B) 对应的二维自相关揭示了点的规则性和六边形的排列，其延伸超过六个周期。

图3所示。用与图1C相同的参数生成的GaSb表面纳米结构的透射电子显微镜横断面图像。这些点是结晶的，没有破坏GaSb体的晶格。2 nm的非晶层覆盖了这些点，2 nm这是低能离子对材料的穿透深度。圆点的底面和高度为30纳米。

图4所示。在AlSb基底上，GaSb点的低温(15 K)光致发光光谱(任意单位)表现出宽而弱的光谱。实线是点的光致发光(PL)，相对于GaSb块状物的光谱，放大50倍，它被画成了虚线。

考虑到这种技术在器件制造方面的潜力，离子诱导缺陷必须加以考虑。这些缺陷是非辐射复合的来源，因此严重恶化了光学和电学性能。在制造设备之前，它们必须被减少。可能的方法是化学蚀刻、退火、表面钝化和点的过度生长，这些方法最好在原地进行。圆点的过度生长似乎是可行的，因为它们表现出高达450 ℃的热稳定性。

本文所提出的GaSb表面规则点形成的论证，为将波纹形成的理论推广到正常入射离子溅射奠定了基础。纳米尺度点的形成机制仅依赖于溅射过程和表面扩散输运;因此，我们得出结论，这种机制应该是普遍，可转移到其他材料。这一结论得到了InSb和Ge实验的支持，在这些实验中观察到了与本文报道的GaSb相同的点形成(16)。锗点状结构的成功演示，可能为在具有重要技术意义的第IV类半导体材料上制备纳米结构开辟了道路。所生产的纳米结构的技术应用可能包括量子器件的量子点，以及用于光电子和光伏器件的黑色表面。

参考文献：

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2. S. Facsko et al., patent pending.

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14. The constant D = D_s gamma; Omega;² n / k_{B 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料}

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