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空调过滤器成为室内微塑料纤维的水槽和来源

摘要：室内空气传播的微塑料纤维（MPF）是日益受到关注的新污染物。如今，空调广泛应用于室内环境。然而，人们对室内MPF的分布产生的影响知之甚少。

在这项研究中，我们首先揭示了MPF纤维污染的普遍性存在于客厅、宿舍和办公室的室内分体式空调的过滤器中。超细纤维的平均密度1.47–21.4times;102个/cm2共有27.7–35.0%的纤维是MPF。在这些纤维中，大多数是聚酯纤维人造丝（27.8%）和玻璃纸（20.1%）。我们进一步跟踪了空调上的MPF的，其长期累积在三种类型的房间中，并证明宿舍显示出相对较重的积聚，尤其是在运行35–42天后。此外，我们还发现，同PET MPF有关的模拟空调过滤器可以有效地将这些MPF释放到室内空气中，以不同的速度推动它们离开空调。统计分析显示，来自空调过滤器的MPF（5–5000mu;m长）的估计每日摄入量随着使用量的增加，摄入量逐渐增加，达到11.2plusmn;2.2–44.0plusmn;8.9项/到第70天，体重为千克/天，尽管这个数字在不同年龄的人中有所不同。总之，这些研究结果表明，空调过滤器既可以作为微塑料纤维的水槽，也可以作为微塑料纤维的来源。因此，空调滤波器不仅应评估其对室内机载MPF分布的实质性影响，还应评估他们在相关流行健康风险问题中的作用。

关键词：气载微塑料；超细纤维；空调；室内环境；空调过滤器；人体暴露

1. 介绍

塑料已成为日常生活中最不可或缺的产品之一随着全球塑料产量从2010年的150万吨增加到2019年为1950至3.68亿吨（欧洲塑料公司，2020年）。进入后在环境方面，塑料垃圾可以被分解成碎片由光、热、辐射、机械力等驱动的小粒子（赖特和凯利，2017年）。尺寸小于5的细塑料颗粒mm被定义为微塑料（MPs）（Browne et al.，2011；Thompson等人，2004年）。近年来，这些微塑料普遍存在海洋和陆地环境中（He等人，2018年）。作为新兴污染物，微塑料可在生物体内诱发各种毒性，并具有因此引起了越来越多的关注。与水和土壤环境相比，对大气中的微塑料知之甚少（Chen等人。，2020a；Enyoh等人，2019年；宋等人，2021年）。事实上，空气中的微塑料直到最近才被报道，当微塑料被发现存在于巴黎、东莞、上海和烟台，并且发现空气中微塑料的比例较高（gt;90%）将成为微塑料纤维（MPF）（艾伦等人，2019年；蔡等人，2017年；Dris等人，2015年；刘等人，2019b；周等人，2017年）。微塑料通常是定义为lt;5mm长，可归类为天然纤维，半合成纤维和合成纤维，取决于原材料的使用和生产过程。石油化学的微塑料被认为是合成纤维或微塑料（Athey和Erdle，2021；DRIS）等人，2017年；周等人，2020年）。微塑料纤维可以通过大气远程传输到山区（Allen等人，2019年），甚至在珠穆朗玛峰上被发现（Napper等人，2020）和小型陆生动物的肠道，包括无脊椎动物和脊椎动物，表明微塑料纤维的广泛污染（Lu等人，2020).人类摄入微塑料的两个潜在途径被认为是摄入和吸入，微塑料已经被发现在人肺组织、粪便，甚至在女性的胎盘中中Pauly等人，1998；拉古萨等人，2021；Schwabl等人，2019年；张等人，2019年）。这是一个令人担忧的情况，体内和体外实验已经证明摄入微塑料会对各种生物体产生潜在毒性作用。一研究表明，PS-MPs可与脂滴和脂质体相互作用培养细胞中的脂肪酶（Tan等人，2020年）。另一项研究表明微塑料纤维在小鼠的肝脏、肾脏和肠道中积累，并产生能量和脂质代谢紊乱以及引起氧化应激（邓等人，2017年）。然而，暴露在空气中的微塑料纤维似乎在日常生活中不可避免。根据美国人民的生活和社会习惯（Klepeis等人，2001年），国家人类行为模式活动显示，在封闭建筑中平均有87%的时间。一对年微塑料消耗量的估计表明，人均为74000-21000 MP，这个数字可能会下降如果考虑吸入。（Cox等，2019）但仍然缺乏关于空气中微塑料纤维的吸入量。空气中的微塑料纤维会污染环境并且通过摄入进入人们的身体。虽然研究人员提出，通过以下食物摄入MPs的风险与膳食纤维消耗量相比，相比于餐桌上的其他食物，贻贝的消耗量较低（Catarino等人，2018年）。因为绝大多数人大部分时间都待在室内在环境中，吸入空气中微塑料纤维的风险特别高，并且因此，有必要进一步研究MP的范围室内环境污染。

如今，空调设备被广泛用于调节房间的温度，空调设备在运行时，它主要循环室内空气从外部吸入新鲜空气（Besis等人，2014年）。因此，ACs可以像空气净化器一样净化空气。在以前的研究中，空调滤波器用作被动、长期高通量空气采样器，用于检测颗粒物、挥发性有机化合物等污染物，多环芳烃、多溴二苯醚、，生物气溶胶和微生物污染（Besi等人，2014；Li等人，2013年；刘等人，2019d）。通过对车内环境的评估研究表明，更换旧空调滤波器后，空气质量显著下降的现象会有所改善，表明维护和清洁车内和室内空调设备系统的过滤器的重要性（Vonberg等人，2010年）。此外，当ACs运行时，门和窗通常是封闭的，以确保温度稳定，这意味着实际上分体式的空调系统仅通过使用空调过滤器来循环空气。基于此，我们假设空调滤波器可能被室内的微塑料纤维污染，并且这些过滤器的污染会影响室内微塑料纤维的分布。尽管之前的研究显示了室内MPs的存在（Dris等人，2017；Zhang）但是，室内MPs的分布及其驱动因素人们仍然知之甚少。我们对空调滤波器中MPFs的研究将提供一个全新的视角来理解室内空气中的MPF环境。

在本研究中，我们首先收集了不同类型的空调过滤器样品包括宿舍、办公室和客厅在内的生活场所。对微塑料进行了分析和鉴定，以确定空调过滤器中MPF的国家水平。然后，进行了长期实验观察全新空调过滤器上MPF的累积，以及分析作为机载MPF接收器的空调过滤器。最后，在空调过滤器的表面添加荧光标记的MPF，并对空调房间内MPFs密度的变化进行了分析检查。以分析这些MPF的潜在分布模式。本研究的目的是揭示空调过滤器中的MPFs污染，分析空调过滤器的源头和深层次特性，以及评估人类暴露于室内空气中MPF的潜在风险。

2材料和方法

2.1样本采集

总共从生活场所收集了20个空调过滤器包括学生宿舍（n=8）、办公室（n=4）和客厅（n=8）在中国上海。关于位置、空间的详细信息空调过滤器的类型、常住人口、空调设备和使用时间如下：如表S1所示。每个房间都有一个分体式空调。关闭空调后，过滤仔细提取样品，并用铝箔纸包装避免光纤损耗。这些样本随后被转移到东部的一个实验室中国师范大学进行进一步观察和分析。

2.2空调滤波器上超细纤维的样品处理和观察

首次在体视显微镜下原位观察到空调过滤器粉尘（尼康，SMZ25），微纤维的图像由高分辨率相机拍摄。每个样品用超纯水冲洗至将所有纤维转移到干净的烧杯中。洗涤过程被重复3-5次，直到显微镜下空调过滤器上没有可见纤维。然后收集洗涤液，吐温20加入（0.1%）制成均匀悬浮液。对于随后计数纤维的转换，洗涤液的体积稀释至相对较低的浓度。搅拌后，30毫升随机选择液体，并将其分为一式三份的10毫升液体，用于试验随后的分析。然后，收集的液体通过过滤器过滤硝化纤维素滤膜（Whatman，孔径为3mu;m）由驱动一台真空泵（金腾GM-0.33A）和一台玻璃过滤装置（默克微孔）。

自然干燥后，过滤膜在立体显微镜下观察包裹以保存纤维污染。对所有纤维进行计数，并拍照。相符合的根据世卫组织指南（世界卫生组织，1997年），纤维根据长度gt;5mu;m和长度与直径之比gt;3:1。然后，用显微镜测量纤维的长度借助软件（Motic Images Plus 2.0）。至少有三个平行为每个空调过滤器设置样品和三个对照样品。在每个样本中进行平行实验。在控制中组，执行相同的步骤，但清洗全新的空调过滤器。

2.3微塑料的mu;-FTIR鉴别

采用微傅里叶变换红外光谱（mu;-FTIR）技术识别微塑料纤维。考虑到有一个巨大的纤维数量，每个空调过滤器样品中随机抽取50根纤维选择用于识别。总共有1273根纤维通过mu;-FTIR。根据我们之前的方法（Liu等人，2019c），纤维污染的滤膜通过一种新方法进行分析微型变换红外光谱仪（Thermo Nicolet iN10 MX）。在传输模式下，光谱范围为4000-600厘米^minus;1.每个光谱16次扫描，光谱分辨率为4厘米^minus;1.光谱与Hummel聚合物和添加剂进行了比较和聚合物层压板薄膜（美国赛默飞世尔科学公司）数据库，70%为可信匹配率。

2.4. 超细纤维在空调过滤器上的堆积实验

在线购买了新的空调过滤器。空调过滤器的显微照片获得了（图S1a），发现孔径为1 mmtimes;1而组成空调过滤器的材料通过mu;-FTIR作为聚丙烯（PP）（图S1b）。经过分析，AC过滤网经过清洗和干燥，然后安装到三个ACs中使用在我们的强MPF实验中。这些ACs被安置在华东师范大学的一个办公室（18号）和一个宿舍（12号），以及闵行区一栋私人住宅（2号）的客厅，分别是上海。ACs随后从8月份开始定期使用2020至2021年3月。在实验积累期间，三个ACs都被均匀地设置为自动模式，以保持温度稳定26◦C使用中等风速。为了模拟真实场景房间通常保持门窗关闭，以便它们将依赖ACs的空气循环。此外在此期间，工作和生活等正常人类活动得以保持实验。每个空调的运行时间都被完整记录下来。每7次24小时作为监测时间点。在这些时间点，空调过滤器取下样本，选择3个5cmtimes;5cm的样方区域进行试验MPF的量化。MPF的量化和识别方法与上述程序一致。当时使用了过滤网返回ACs，并对采样区域进行标记，以避免在随后的几轮中，在同一区域重复采样。

2.5空调滤波器释放MPFs的实验研究

在通过空调过滤器释放MPFs的实验中，聚酯（PET）由于超细纤维广泛存在于空调过滤器和室内空气中，因此被选为代表性MPF。在实验之前，通过mu;-FTIR对PET纤维进行了鉴定，确定其尺寸为长度1821plusmn;593mu;m，直径63.1plusmn;15.3mu;m。后来这些MPF用荧光染料尼罗红（500 g/L）染色10分钟根据我们之前的方法，10分钟（Song等人，2019年）。之后将干燥、染色的MPF与超纯水混合以制备suspension液体。然后用含MPF的液体冲洗新空调过滤器5-6次。因此，有足够数量的MPF粘附在空调过滤器的栅极。在蒸发和干燥后，MPF粘附过滤网安装在ACs内。

进行了通过ACs研究MPFs释放的实验在办公室（12平方米）的华东师范大学。之后设置荧光标记的PET MPFs过滤器，AC保持运行24小时，不包括室内人类活动的干扰。采用被动法测量了室内多点光纤的密度之前报道的取样和显微镜分析（Zhang等人。，2020a）。使用不锈钢罐（直径：0.24米，高：0.14米）收集室内空气中沉积的MPF。调查了三个采样点然后将其设置为距离地面1.0、2.0和3.0米的水平距离分别是AC。在实验组中，24小时的大气沉降物当空调与MPFs粘附过滤器一起运行时，在空气中收集。在对照组中，采集相同的大气样本空调被关掉了。然后，用ultrapure水冲洗收集的样品三次，处理沉降物样品，并使用超细纤维根据该方法进行过滤、表征和鉴定如上所述。在释放实验前后，样品的密度根据上述方法对粘附的PET MPF进行原位评估方法，MPF的密度变化率计算为每天空调过滤器的释放系数。

2.6质量保证和质量控制

严格执行了一些质量控制措施，以避免样品收集、处理和观察中的塑料污染。在整个实验期间，研究人员都穿着纯棉衣服、口罩和橡胶手套。在处理不同的问题时在这些样本中，研究人员总是更换手套。空调过滤器样品都用干净的铝箔包裹以隔离空气。将带有滤膜的微型塑料纤维放入封闭的培养皿中。所有实验室设备均用超纯洗涤剂清洗三次加水，然后在使用前烘干。任何塑料制品都被禁止在实验中使用。在实验开始时使用超纯水进行过滤步骤，直到可以过滤为止，在显微镜下确认，表面上没有可见颗粒滤膜。

为了排除潜在的塑料污染物，进行空白对照实验，在实验过程中统一进行。空白对照实验包括每轮实验的三个对照样品。在空白对照实验中，执行与对照组相同的步骤实验组，除了全新的空调过滤器用于替代收集的空调过滤器。空白样品之间的样品处理程序和分析方法保持一致对照组和实验组。如果在空白处检测到任何MPF对照组，对这些样本进行再实验。

为了验证分析超细纤维的方法，我们进行了尖峰和恢复实验。简而言之，六种类型的超细纤维包括PET、人造丝、玻璃纸、PP、棉和尼罗河红染色的PET，获得（表S2），并按照以下步骤在水溶液中制备：如上所述，然后用于冲洗新的空调过滤器（尺寸：5厘米times;5厘米）。在此之后，直接计算了粘合超细纤维的实际数量，在立体显微镜下记录（图S2）。然后，这些AC按照第2.2节和第2.3节中的方法，对过滤器进行处理，并对超细纤维进行分离和分析。共检测到三个重复针对每种超细纤维进行结算。回收率是根据分析值与实际值的比率。结果，平均值回收率在85.7-90.7%之间（表S2）。

2.7.评估接触空调滤波器产生的MPF的潜在风险

为了评估对人类的潜在风险，估计每日摄入量根据公式1计算空调过滤器的最大功率因数（EDI）。

这里，i=1–3，定义为不同的生活场所，包括分别为宿舍/卧室、办公室和客厅表示在睡眠、工作/学习和其他日常活动上

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