Abstract

The Nested Air Quality Prediction Model System (NAQPMS) was used to investigate an extreme regional haze episode persisting over the Beijing-Tianjin-Hebei megacity cluster from November 26 to December 1, 2015. During this extreme haze event, the regional daily mean PM2.5 exceeded 500 mu;g/m3. We found that local emissions were the main source of haze over Beijing and Hebei in the early formational stage of this episode. The height of regional transport ranged from 200 to 700 m above ground level, with a slow increase with increasing distance of the source regions from Beijing. This indicates that more attention should be given to point sources at heights of 200–500 m in order to reduce the contribution of transport. The contribution of local emissions to haze in Beijing was mostly concentrated below 300 m above ground level, and was more significant for black carbon (BC) and organic matter (OM) than SIA. Tagging of pollutants by emission time showed that PM2.5had been aged before it arrived at Beijing, and PM2.5 formed one or more days prior to arrival was twice that formed on the arrival day. This suggests that control measures would be more effective if they were implemented two days prior to haze episodes. In contrast to Beijing, haze in Tianjin was governed by transport from outside sources, whereas in cities located in Hebei province this episode resulted from local emissions.

Keywords

• Beijing-Tianjin-Hebei megacity cluster;
• Haze;
• Regional transport;
• Source apportionment;
• Vertical profile

1. Introduction

During the rapid urbanization and industrialization of China, clusters of mega-cities have become the principal centers of industrial production and economic growth. Densely populated areas constitute about 12% of the land in China and generate over 50.4% of the Gross Domestic Product (GDP), enhancing the possibility of forming regional hazes over megacity clusters. Since the 1980s, there has been a rapid increase in the number of days with haze in megacity clusters, increasing from about 50 days to about 100 days in the 2000s (Wu, 2010). In 2015, 179 haze days happened in Beijing (http://www.bjepb.gov.cn/bjepb/413526/331443/331937/333896/4382832/index.html). In January 2013, the maximum hourly concentration of particulate matter with an aerodynamic diameter less than 2.5 mu;m (PM2.5) was more than 600 mu;g/m3 in Beijing (Sun et al., 2014), nearly sixty times the World Health Organization (WHO) safe level of 10 mu;g/m3, nearly eight times the Chinese National Ambient Air Quality Standard (GB 3095–2012) second level standard of 75 mu;g/m3. Problems related to haze now constitute a top priority in future urban planning to ensure city growth does not irreversibly damage the natural environment of China and other countries.

Beijing, Tianjin and Hebei (BTH) form the largest city cluster in China and suffer the most severe haze pollution in China. In 2014, eight of the ten Chinese cities with the worst air quality belonged to this mega-city cluster and had annual PM2.5 concentrations exceeding 100 mu;g/m3 (http://jcs.mep.gov.cn). Extensive research has been conducted to investigate the source and formation of the haze in this region. Chemical analysis has shown that inorganic aerosols constitute the bulk of the material during haze rapid formation (Sun et al., 2014). Low temperatures and high relative humidity accelerate the chemical transformation from gaseous precursors to aerosols (Zheng et al., 2015). Temperature inversions stratify the local emissions of particulates into thin mixing layers, resulting in high surface PM2.5 concentrations around source areas (Zhao et al., 2013). Recently, regional transport was also found to play an important role during haze episodes. Wang et al. (2014b) and Sun et al. (2014) reported that regional sources were responsible for half of the observed PM2.5 concentrations (200–400 mu;g/m3) in Beijing duri ng haze episodes in January 2013. Ge et al. (2012) showed that the contribution of regional transport to urban haze plumes was higher than that of local emissions in the BTH cluster during other haze episodes. The heterogeneous chemical composition of the aerosols (e.g. mineral dust) in the transported haze likely amplified the contribution of regional transport (Li et al., 2012 and He et al., 2014). Chen et al. (2015) indicated that regional transport within the BTH city cluster appeared within 0.5–2.5 km in vertical. Previously, Wu et al. (2011) had argued that local emissions contributed in large part to the high PM10 concentrations in

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附录A 译文

空气质量的现状

从11月26日到12月1日2015年。嵌套空气质量预测模型系统(NAQPMS)被用来研究一个在京津冀地区霾事件持久化大城市集群。在这个极端的雾霾活动中，区域日常的意思是PM2.5超过500mu;g / m3。我们发现当地排放烟雾的主要来源在北京和河北的早期建造阶段这一事件。尽管PM2.5浓度低源地区的河北省，11月30日和12月1日之间北京负责表面PM2.5区域运输的积累、高年龄在二次无机气溶胶(SIA)沿着山脉脚下的快速增长(60%)。从北京地区区域交通的高度范围从200到离地面700米,与源的距离增加缓慢增加，这表明更多的关注应该给点光源在200 - 500米的高度,以减少运输的贡献。在北京当地排放烟雾的贡献主要是集中在离地面300米,并更重要的黑碳(BC)和有机质(OM)和SIA相比。在到达北京之前，标签的污染物排放时间显示PM2.5已经很成熟了，PM2.5在到达一天或者更多天之前已经来过两次了。这表明控制措施如果在两天之前被实施的话会更加有效。在天津与北京相比,阴霾是由运输以外的来源,而在城市位于河北省这是由当地的牌坊所导致的。

关键词：京津冀大都市集群 雾霾 区域运输 资源分配 垂直剖面

在中国的快速城市化和工业化,集群的大城市已经成为工业生产和经济增长的主要中心。在中国人口稠密地区占大约12%的土地和产生超过50.4%的国内生产总值(GDP),增强了区域的烟雾在大城市集群形成的可能性。1980年以来，在2000年，大城市雾霾天快速增长，从50天左右增加到大约100天。

2015年北京有179个雾霾天。2013年在日本最高每小时可吸入颗粒物的浓度与空气动力学直径小于2.5mu;m(PM2.5)超过北京的6 00mu;g / m3。

超过了世界卫生组织(世卫组织)10mu;g / m3的安全水平的近60倍, 中国国家环境空气质量标准二级标准75mu;g / m3的近8倍。霾使得现在的主要任务变成城市规划，以确保城市不会可逆转地破坏中国和其他国家的自然环境。北京、天津、河北形式的最大的城市集群,在中国遭受最严重的烟雾污染。2014年，中国每十个空气最差的城市中的八个 都是来自城市集群，年度PM2.5浓度超过100mu;g / m3。大量的研究用来调查这个区域霾的信息，化学分析表明,无机悬浮颗粒构成的大部分材料在快速形成薄雾。低温和高相对湿度加速化学从气态前体转变为气溶胶，温度反演分层的地方排放颗粒混合成薄层,导致表面源区域周围PM2.5浓度高。最近,区域交通对霾事件起着重要的作用，根据王记者和孙记者从现场发回来的报道2013年1月在北京的雾霾期间，区域资源担起监测PM2.5浓度(200 - 400mu;g / m3一半的责任。2012年葛记者指出区域交通城市烟雾滚滚的贡献高于京津冀集群其他霾事件。溶胶的异构的化学成分(如矿物粉尘)的运输阴霾可能放大区域交通的贡献（李在2012年和何2014年指出），表明,区域内交通在京津冀0.5 - -2.5公里在垂直城市集群出现。此前,2011年，吴记者认为,当地排放在很大程度上助长了北京阴霾PM10浓度。

2013年,中国国务院公布了“大气污染预防和控制行动计划”,以实现一个大城市集群规模联合预防和控制战略计划。因此，M2.5在北京从mu;g / m3的89.5下降到2013年的85.9mu;g / m3,2014年和2015年80.6mu;g / m3。然而,污染天的数量仍然很高。这一事件从11月26日至2015年12月1日,持续了五天,异常长相对于其他霾事件报道在以前的研究中,以每小时最大PM2.5浓度超过正常值1000mu;g / m3。在这项研究中,我们采用多尺度化学传输模式探讨烟雾的来源和形成机制5天严重烟雾事件期间, 2015年11月26日至12月1日。我们彻底分析了垂直结构的区域交通和当地对PM2.5的贡献。特别是,运行时间排放对PM2.5和气态前体以来首次提出了京津冀地区。这可以被视为PM2.5老化程度的一项指标。我们希望对高PM2.5的研究对这个地区决策者有帮助。

方法论

嵌套的空气质量预测模型系统(NAQPMS)在这项研究中的应用是一个三维欧拉化学运输模型与地形跟踪坐标系,由大气物理研究所,中国科学院(IAP / CAS)发布。它包括模块代表水平和垂直平流扩散,干、湿沉积,和气体,水、气溶胶和异构化学。平流算法是由Walcek和Aleksic(1998)提出。扩散过程是基于Byun和丹尼斯(1995) 描述的之上的。模块有关气体和气溶，胶干沉积的使用定义的参数韦斯利(1989)和Zhang et al。(2001)。湿沉降和水化学的方案都是基于区域酸沉降模式（RADM）（Stockwell等人，1990）用于CMAQ V4.6机制。气相的化学机制（cbm-z）额外的二甲基硫（DMS）的反应，包括71和134种化学反应（Zaveri和彼得斯，1999）。无机气溶胶与ISORROPIA V1.7模拟（尼尼斯et al.，1998）使用氨硝酸硫酸–––氯化钠水––系统模型。六次有机气溶胶（SOA）是由一二的产品模块处理（奥德姆et al.，1997和潘迪斯et al.，1991）。非均相化学过程的模拟涉及14种化学物质，包括灰尘、海盐、硫酸盐和黑碳等28种化学反应。对NAQPMS进一步的细节可以在李等人发现，2007，Li et al.2011，Li et al，2012。NAQPMS通过模拟使用在线示踪标记模块类似于颗粒物源解析技术（格斯特罗姆et al.，2008）定量识别空气中污染物浓度的区域。该模块属性污染物浓度不同的地理位置在模拟的每一个步骤，而不影响标准计算。所有的二次颗粒物（PM）部分归因于一个特定的前体气体（如二氧化硫、硫酸、硝酸硝酸（HNO3），氨（NH3）铵，SOA半挥发性气体）。特别是，运输时间也将为可入肺颗粒物及其前体提供自排放污染物的时间。请注意，标签是为前体，而不是二次气溶胶。模块的详细描述可以发现在李等人，2008，李等人，2014和李等人，2016。该模块已通过中国环境保护部验证（CMEP，2013）。1c显示了九个地区为研究对象，其中六个（承德、张家口和秦皇岛（暗黑破坏神）；北京（北京）；唐山（TS）；廊坊和天津（LT）；衡水、沧州、保定（HCB）；邢台、邯郸和石家庄（XHS））是BTH特大城市群部分。作为中心城市，北京有19.6%的人口但BTH集群，只发出8%的主要可入肺颗粒物（表1）。在BTH对北京南部地区更高的排放量。在有利气象条件下，污染物可运至北京。值得注意的是，山东（SD）和河南（HN）地区位于南部和BTH集群污染严重。在盛行偏南风时这些区域区域可能影响北京地区的交通污染物（陈et al.，2015）。

图1 图2

（a）模型域及（b）本研究调查地点。（b）原发性可入肺颗粒物每小时平均排放率（mu;GM2／s）和（C）用于在线示踪标记了表1are显示区域，表1显示。

在这项研究中，标记的气溶胶源区及其主要可入肺颗粒物排放在2015年11月26日–2015年12月1日。

2.2 模型结构

图1a显示三个嵌套的模型域用于这些研究。粗域（D1）涵盖了大部分中国和东亚在27公里水平分辨率。第二域（D2）包括对集群内大多数人为排放和周边省份在9公里分辨率。最里面的域（D3）涵盖了BTH特大城市集群在3公里的分辨率，是本文研究的重点。第一级以上的表面模型是30米的高度，和平均垂直层间距为30米和1公里之间是约100米。合（http://www.meicmodel.org/dataset-mix.html）人为排放清单，包括电力、工业、住宅、交通、农业资源利用（Li et al.，2015）。混合库存的原始分辨率和初始年份分别为0.25°（中纬度地区约25公里）和分别为2010°。来自美国国家大气研究中心得到的生物排放清单（NCAR），和来自自然的气体和气溶胶的排放模型（梅甘v2.0）（Guenther et al.，2006）。从燃烧的生物质被排放的全球火灾排放数据库2版提供（gfedv2）（WERF et al.，2006）。图1b在研究期间显示每小时的平均初级可入肺颗粒物发射率。

天气研究与预报模型（WRF-ARW v3.6.1）（http://www.wrf-model.org/）由美国国家环境预报中心（NCEP）驱动的最终分析（FNL）的数据，用于提供NAQPMS气象领域。最初的NAQPMS侧从全球化学输送模式mozart-v2.4得到边界条件（hauglustaine et al.，1998）。模拟是从2015年11月11日至2015年12月2日，前15天被搁置作为一个自旋上升期。

2.3 观测数据

从中国气象局得到了每小时地面和探空气象参数，包括温度、相对湿度、风向、风。每小时地面可入肺颗粒物浓度从八个城市由中国国家环境监测中心提供。地面天气图雾霾期间从韩国气象局网站下载。

3.模型的评价

3.1观察可入肺颗粒物浓度

图2显示了所观察到的每小时可入肺颗粒物浓度在BTH超大城市群八个城市，它的位置是在图1b所示。我们分为四个阶段，

慢的形成阶段（11月27日–28）。在这个阶段，该可入肺颗粒物浓度从30增加到50mu;g/m3 200–400mu;g/m3，峰值维持阶段除北京（11月29日- 30）。可入肺颗粒物浓度缓慢持续上升到300–800mu;g/m3最大值并持续一天，除了北京。在北京可入肺颗粒物浓度短时下降至50–100mu;克/立方米，这很可能是由局部环流引起的

北京快速增长阶段（12月1日）。北京，可入肺颗粒物浓度迅速上升到626mu;g/m3。形成率达到57.5mu;g /小时/小时，这是远远高于一月的2013集。在其他城市，这可入肺颗粒物浓度呈缓慢下降

清除阶段（12月2日）。在这个阶段中，八个城市进入了一个分散的阶段，可入肺颗粒物浓度大幅下降到较低水平（50–120mu;克/立方米）

3.2 模型的性能

评估模型的性能，我们提出的相关系数（R）和Normalized Mean Bias（NMB）作为统计参数。如图2所示，NAQPMS转载的四个阶段的时空演变过程中观察到的PM2.5。得到的R和NMB参数变化分别0.67、0.82和0.06minus;–0.47之间。对于可入肺颗粒物组成，模型模拟的结果也显示北京的好技能（图S1）。模型模拟再现北京III期可入肺颗粒物突然增加，与增加率达到30.2mu;g/m3mu;克/立方米/小时，II期几乎三倍。这是低估了一点相比，所观察到的增长率为57.5mu;mu;mu;微克/立方米/小时，这种低估是类似的发现与其他型号在以前的模型研究（王等人，2013和他等人，，2015）。模拟高估了保定在第二阶段和第三阶段的意见，这可能与失败捕捉当地风的变化所造成的复杂地形在保定和相对粗分辨率。气溶胶模拟的良好对应部分是由于成功模拟的一般气象条件。图3说明了模拟和观测到的表面每小时的风矢量的八个城市，分别在NMB和0.25–1.3和0.5–0.89 R值的变化。低速风（小于2米/秒）在第一阶段和第二阶段，这有助于污染物的积累，转载。特别是，突然改变，风速从平静的11月30日下午在一个强劲的偏南风（3–4米/秒）在邯郸邢台沧州天津北京地区，直到12月1日。这表明，南北交通作出了重大贡献的北京高可入肺颗粒物浓度在III期图S2和S3显示良好的建模图的温度和相对湿度。模拟气象参数进行比较与观测到的垂直廓线收集了北京模型进一步验证（图四）。观测和模拟显示温度反演在海拔1公里的I期，加速了可入肺颗粒物堆积在表面。在第三阶段，逆温层攀升到1-2公里以上的表面。在1公里目前盛行偏南风。

图3

根据之间的对比观察（蓝色）和模拟（红）每小时的风矢量的八城市群从11月26日到2015年12月2日的BTH。（为了解释这个数字图例中的颜色引用，读者可以参考本文的Web版本。）

4.结果和结论

4.1表面可入肺颗粒物浓度的空间分布

图3显示了BTH城市集群内的日平均浓度的表面可入肺颗粒物仿真。在灰霾（如11月26日），在BTH集群大部分地区每日PM2.5小于100mu;g/m3盛行偏北气流下清洁。在第一阶段（11月27日–28），BTH是均匀的压力场作用下，与高压中心躺在西太平洋（图。析与C）。该地区以风速小于2米/秒从北部BTH扩大到整个城市群（图4b和C）。边界层变得更加稳定，制约可入肺颗粒物在低混合层。因此，一个拥有超过200mu;g/m3浓度高可入肺颗粒物带覆盖了整个BTH集群。在第二阶段（11月29日–30），均匀的高压仍然控制大部分的BTH（图。s5d和E），以及日常可入肺颗粒物浓度增加到300mu;g/m3在大多数城市（图4D和E）。然而，11月29日，北京被污染的西北风导致可入肺颗粒物浓度短期下降的影响。在第三阶段（12月1日），BTH群位于低压前集中在蒙古（图s5f），与盛行偏南风3米/秒，在南部的京津冀地区。南BTH污染物被运到北。在太行燕山山脉和浓度的pm2.5accumulated达到最大为2015北京灰霾（超过500mu;g/m3）（图4f）。最后，一个强大的西伯利亚高压通过BTH集群带来清晰的东北气团（4G技术）。在这八个城市的日常可入肺颗粒物浓度下降到50–120mu;/g。

4.2 对可吸入颗粒物的源解析

4.2.1 表面可入肺颗粒物

在北京，当地的排放主要产生的慢pm2.5accumulation（阶段I和II）在其中的贡献约占60%，为80%。可入肺颗粒物浓度最高（约550mu;g/m3）发生在III期和区域主要是有关运输（图5c）。在南部城市的贡献（例如对HC

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