1．目的及意义

由于近几十年来使用的能源主要来自化石燃料，其使用不可避免地会污染环境 ,再加上其储量有限 , 因此寻找可再生的绿色能源迫在眉睫。氢气作为一种理想的替代能源，具有储量丰富、来源广泛、无污染等优点。但是高效、经济、安全地储存条件始终是妨碍该现实使用的一个重要原因。目前，储氢材料主要分为两大类：化学储氢材料和物理储氢材料。化学储氢材料主要有配位氢化物材料和金属氢化物材料等，但由于材料释氢温度过高其应用受到限制。物理储氢材料主要通过物理吸附作用来提高储氢密度，通常包括沸石、活性炭等传统吸附剂和金属有机骨架材料（MOF）等新型吸附剂。由于MOF材料具有更高比表面积、更高孔隙率及结构可设计性、良好热稳定性等优点，有望在提高氢能体积储能密度的应用中优先获得突破，因此受到广泛关注。

金属有机骨架材料(MOF) 是由含氧、氮等的多齿有机配体(大多是芳香多酸或多碱) 与过渡金属离子自组装而成的配位聚合物。美国Yaghi课题组首次合成了MOF-5材料，并报道了其储氢性能。研究结果表明在77K,7.0MPa时,MOF-5的质量储氢量为4.5wt％，随后该课题组采用不同的有机配体，配位聚合得到了一系列MOF材料，其中MOF-177在77K和7.0MPa下的储氢量更高达7.5wt％。Ferey等合成了以镍为中心金属的VSB-25材料，在77K、8.0MPa下储氢量达到60cm³/g，以铬为中心金属的MIL-53-Cr在77K、15bar的条件下储氢量为3.1wt%。由于MOF 材料种类繁多，结构复杂，纯粹采用实验方法很难对其进行系统的研究。应用分子模拟方法来研究MOF材料对H₂的储存能力，已慢慢成为研究热门。目前提高MOF储氢能力的方式主要有两种。一种是通过改良材料结构来达到提高储氢能力的目的，另一种是提高 MOF 作用位点与氢分子的结合能。Snurr等人采用 DREIDING力场研究了通过内部渗透以及交叉结构提高材料储氢能力的可能性，通过对比不同的MOF材料，得出用减小孔道的办法虽然能提高低压储氢性能，但是由于高压性能不变甚至降低，使得实际可用的氢气量反倒减小的结论。用理论计算为MOF材料的开发排除了可能走的弯路。加州理工大学的 Goddard课题组，通过理论预测的方法，报道了Li附着的IRMOF系列材料，通过增大共轭苯环结构连接体以及金属锂的使用，可以使其与氢分子的结合能达到 10kJ/mol 以上，其中常温下储氢能力最高的 Li-MOF-C30 在100大气压条件下，储氢重量百分比达到5%。

目前MOF材料虽然在低温高压下有优良的储氢性能，但在常温下的储氢材料依然不够理想，难以达到美国能源部的车载储氢标准，商业化进程仍需推进。同时储氢机理尚不明确，对开发高性能新型MOF材料造成阻碍。因此本课题以课题组前期研究为基础，采用分子设计手段得到一批具有不同拓扑结构、带金属-儿茶酚盐官能团的金属有机骨架材料，并通过巨正则系综蒙特卡洛（GCMC）模拟方法研究不同温度、压力条件下氢气在上述材料中的吸附性能进行筛选从而考察不同拓扑、金属种类、温度等因素对材料储氢性能的影响，深入分析相关材料的储氢机理，从而筛选出最优的储氢方案。{title}

2. 研究的基本内容与方案

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2.1. 目标：

通过Materials Studio设计得到一批具有不同拓扑结构、带金属二茶酚盐官能团的金属有机骨架材料，通过巨正则系综蒙特卡洛（GCMC）模拟方法模拟在不同温度，压力条件下不同材料对氢气的吸附，找出特定结构对储氢性能的影响及其原因。

2.2. 研究内容：

1. 以课题组前期研究为基础，采用分子设计手段得到一批符合高储氢性能特征的金属有机骨架材料，并通过巨正则蒙特卡洛（GCMC）模拟方法研究不同温度、压力条件下氢气在上述材料中的吸附性能；

2. 掌握金属有机骨架材料分子设计的方法、材料不同结构参数（如比表面积、孔隙率）的表征方法以及材料储氢性能的结构与性能关系分析；

3. 了解金属有机骨架材料储氢性能分子模拟中的量子效应、原子部分电荷计算对储氢性能的影响。

2.3. 技术方案及措施：

1. 根据构想利用MS构造新型材料的结构，并进行结构优化。