核废料玻璃固化冷顶模拟制备及其结构表征开题报告
2020-04-24 10:19:57
1. 研究目的与意义(文献综述)
能源危机是一直以来困扰各国的问题。目前人们所用的大部分能源来自化石燃料,虽然它们当前能够满足人们对能源的需求,但由于其不可再生,污染大等特点,寻找化石能源的替代品成为了目前热门的话题。太阳能,风能,潮汐能,地热能等可再生清洁能源,虽然不用担心其枯竭问题,而且也会不造成任何环境污染,但是由于其受地域、时间等因素限制严重,短期内远远满足不了国民以及大型工业用电需求。核能由于其能量密度大,费用成本低,而且在使用过程中不产生任何大气污染的特点,成为最有望取代化石燃料的新能源。然而,如何处理核燃料循环过程中产生的放射性废物,是各国十分关注的话题。其中高水平放射性废液,由于其放射水平高、半衰期长(长达几十万年)生物毒性大等特点,如何安全、高效地处理它们已成为各国关注的焦点。
当前国际上普遍接受的处理方案是:将核废料固化在稳定基材(又称固化体,waste-form)中,以阻止放射性核素的迁移,之后再地质处置。其中,低、中水平放射性废物(low level waste,llw;intermediate level waste,ilw)一般固化与沥青或水泥中,而高放水平射性废液(high-level liquid waste,hlw,简称高放废液)一般选择固定在更加稳定的基材中,如玻璃。玻璃是一种无定形材料,可以包含的元素范围很广,且可在原子尺度范围内固化有害元素。玻璃无定形的特性也让其对辐射和放射性衰变不敏感。。此外,玻璃生产过程相对简单,所以非常适合用来处理放射性核废料。
自从二战以来,人们开始利用核能。在冷战期间,核能的利用急剧扩张。美国现存的大量高放废液都是源于二战和冷战时期制造核武器时遗留的废物。美国是最早研究一步法玻璃固化技术的国家,也是当前一步法技术最成熟的国家。法国是世界上第一个进入玻璃固化工业的国家,采用两步法处理核电站乏燃料后处理过程中产生的核废料。英国虽然研究玻璃固化技术较早,但他们引进的也是法国的两步法技术。徳、日、比采用的是美国的一步法技术。我国玻璃固化技术起步较晚,但市场巨大。如果实现2020年核电58吉瓦装机目标,我国核电厂每年产生的乏燃料将超过1000吨。随着后处理规模的扩大,预计2035年我国高放废液量将累计5万立方米以上。
2. 研究的基本内容与方案
2.1 基本内容
本论文将在实验室模拟核废料玻璃固化过程中的冷顶生成。选取我国典型高硫高钠高放废液玻璃配方,利用快速干燥(fast dry)法制备冷顶样品,即将模拟废液与玻璃添加剂混合后,以一定速率注入~150℃的模具中,干燥成型样品即为冷顶前驱体,再在不同温度下热处理(200-1200℃),通过光学显微镜、扫描电子显微镜、X射线CT成像、X射线衍射等技术对热处理过后的冷顶样品进行结构及物相表征,阐明冷顶区物料物理化学反应及对应冷顶结构。
2.2 研究目标
(1)以高硫高钠高放废液玻璃配方为研究对象,运用“快干法”模拟制备核废料玻璃冷顶样品;
(2)运用光学显微镜、扫描电子显微镜、X射线CT成像、X射线衍射技术对冷顶样品进行结构及物相表征;
(3)分析、归纳实验数据,阐明冷顶区物料物理化学反应及对应冷顶结构。
2.3 技术方案
(1)按表1成分,利用用分析纯化学试剂,配置模拟核废液。
表1 模拟核废料成分
元素 | 氧化物 | 模拟废液氧化物含量/(g·L-1) |
Al | Al2O3 | 8.820 |
Ba | BaO | 0.128 |
Cr | Cr2O3 | 1.810 |
Cs | Cs2O | 0.730 |
Fe | Fe2O3 | 19.700 |
K | K2O | 0.573 |
La | La2O3 | 12.3551) |
|
| 2.6452) |
Mn | MnO2 | 0.081 |
Mo | MoO3 | 1.181 |
Na | Na2O | 45.103 |
Ni | NiO | 3.600 |
P | P2O5 | 0.434 |
S | SO3 | 4.592 |
Sr | SrO | 0.262 |
Ti | TiO2 | 0.910 |
V | V2O5 | 5.000 |
Y | Y2O3 | 0.097 |
∑ |
| 108.000 |
H | HNO3(mol/L) | 1.50 |
注:1)用La2O3代替UO2;
2)用La2O3代替除UO2外的锕系元素。
(2)利用快速干燥法制备冷顶样品。将配置好的核废料与玻璃添加剂的混合泥浆滴至放置在加热板的模具内。待加热板把模具里的样品烘干之后,即得到了固体冷顶样品。
(3)通过光学显微镜、扫描电子显微镜、X射线CT成像、X射线衍射等技术对模拟冷顶样品进行结构及物相表征,阐明冷顶区物料物理化学反应及对应冷顶结构。
3. 研究计划与安排
第1-3周:查阅相关文献资料,完成英文翻译。明确研究内容,了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案,并完成开题报告。
第4-7周:按照设计方案,制备冷顶样品。
第8-11周:运用光学显微镜、扫描电子显微镜、x射线ct成像、x射线衍射技术测试表征冷顶样品。
4. 参考文献(12篇以上)
[1] 刘丽君, 张生栋. 放射性废物冷坩埚玻璃固化技术发展分析[j]. 原子能科学技术,2015.04(49),589-596
[2] 徐凯. 核废料玻璃固化国际研究进展[j]. 中国材料进展, 2016, 35(7):481-488.
[3] pegg i, turning nuclear waste into glass [j]. physics today, 2015, 68: 33-39