近一百年以来，由于人类社会活动的影响，比如城市化、森林砍伐、过度放牧以及由于工业化与交通运输的高速发展引起的大气中的二氧化碳和其他微量气体浓度的变化导致了温室效应的加重，进而引起全球气温的上升，一百年来平均约上升了0.6摄氏度。[1]

因此控制温室效应的加剧至关重要，除了调整能源战略、植树造林、控制人口等措施之外，主要温室气体二氧化碳的捕获和隔离（CCS）对于减缓全球变暖的步伐有着非常重要的作用。[2]

目前温室气体的排放总量是全球共同关心的环境问题，已引起各国政府、学术界的广泛关注。对已经排放的二氧化碳的回收分离、捕获储存、资源化利用等技术减少或消除其排放不失为一种可靠的做法。[3]但是二氧化碳捕集技术成本高，封装技术的安全性没有保障，其转化所需要的条件十分严苛，并且会伴随着催化剂表面积碳甚至结构坍塌等一系列的问题，使得学术界对二氧化碳的研究一致非常重视。比较主流的二氧化碳催化消除主要技术有：合成甲烷气体；加氢生成甲醇、二甲醚、甲酸；分解等。比如通过光催化法将二氧化碳转化成甲烷、甲醇等可储存燃料。[4、5]

另外一种非常有价值的思路就是将二氧化碳转化成有价值的化学品[6]，比如dimethylcarbonate[7]、cyclic canbonate[8]、N，N’-disubstituted ureas[9]等，通过二氧化碳和环氧化物的耦合合成环状碳酸酯有着巨大的应用前景，这就需要一种高效的催化剂。许多类型的非均相催化剂可以催化二氧化碳的转化反应，比如金属氧化物、沸石、钛硅分子筛、离子交换树脂等[10]，但是反应条件都在100摄氏度、3Mpa以上，分离和纯化条件非常严苛[11]。因此需要一种高效的非均相催化剂使得二氧化碳的转化在非常温和的条件下进行（常温常压）。

以Metal-organicframeworks（MOFs）为基础的非均相催化剂可以在二氧化碳转化方面发挥出高效的催化效果。MOFs是由无机金属中心（金属离子或金属蔟）与桥连的有机配体通过自组装相互连接的具有周期性网络结构的晶态多孔材料。具有高孔隙率和良好的化学稳定性，可以通过对其结构及进行设计得到具有特定功能的功能性材料[12]。在二氧化碳的催化中，可以对MOFs的边缘或者顶点进行修饰可以获得高密度的催化反应活性位点，从而达到较高的催化效率和温和的反应条件的目的[13、14]。

由于MOFs材料的可设计性和巨大的发展潜力，无论是国内还是国外都对MOFs材料的功能性研究十分重视，有大量的科学家以及学者从事相关方面的研究，比如吸附分离、催化剂、磁性材料、光学材料等领域[15]。

本课题是设计兼具酸碱作用位点的MOF材料，并且探究其在二氧化碳催化转化中的作用效果。通过负载不同比例的金属，得到高密度催化活性位点的MOF材料[16、17]，并且在常温常压的反应条件下具有较好的催化效果，可以有效地对二氧化碳进行回收分离、捕获储存、资源化利用，因此具有重大的研究意义和实用价值。

2. 研究的基本内容与方案

2.1 研究设计基本内容

本课题的基本内容是设计一种负载Cu（Ⅱ）的MOF材料作为非均相路易斯酸催化剂，突吡啶氮螯合的Cu（Ⅱ）提供路易斯酸位点，而吡啶氮作为一种碱位点，酸碱位点的协同作用能够有效的催化环氧化物与二氧化碳环氧化生成相应的碳酸盐。主要包括MOF材料的设计合成、材料表征、催化实验、数据处理等。

2.2 目标