利用限阈空间分散活性组分制备金属负载的介孔分子筛文献综述
2020-04-29 19:57:06
介孔分子筛SBA-15因为具备较大的比表面积和孔体积、丰富的硅羟基以及孔径可调等特点,常用作金属负载材料的理想载体,在吸附和催化等领域有着重要的作用。
传统制备过程是将金属盐前驱体直接负载于去除模板剂后的SBA-15,但是载体孔道内的活性组分容易发生聚集,从而导致活性降低。
表面有着更多的硅羟基,有利于活性组分的分散。
有研究表明SBA-15骨架中铝(Al)等金属杂原子的引入不仅能影响载体的各项物性参数,还能增加活性组分与载体之间的作用力,进一步促进活性组分的分散。
本文针对传统制备过程的不足,利用载体AS的限阀空间制备出了粒径更小的金属铑(Rh)催化剂和分散性更好的铜锌双金属吸附剂,利用原粉Al-SBA-15(命名为Al-AS)的限阀空间制备出了分散性更好的含Al二价铜吸附剂。
首先,利用载体AS的限阀空间减小Rh纳米颗粒的粒径,通过固相研磨法将三氯化铑前驱体引入载体AS,经过焙烧和还原制备出了粒径更小的催化剂RhAS。
采用X射线衍射(XRD)、投射电镜(TEM)和氮气(N2)吸附/脱附等温线等表征验证了目标催化剂的介孔结构和表面性能,采用热重(TG)和红外(IR)等表征考察了其分散机理,并将目标催化剂应用于一氧化碳(CO)的催化氧化,探究了其催化性能。
结果表面,催化剂RhAS中Rh纳米颗粒的粒径要明显小于传统制备的RhCS,且催化剂RhAS的催化性能也要优于相应的RhCS。
例如,负载量为5.0wt%的催化剂5.0RhAS中Rh纳米颗粒的平均粒径是3.8nm,明显低于传统过程制备的50RhCS(6.2nm),且催化剂5.0RhCS(102℃)和5.0RhCS(i)(91℃)。
其次,进一步研究了利用载体AS的限阀空间提高双金属活性组分的分散性,通过固相研磨法将硝酸铜和硝酸锌前驱体同时引入载体AS,经过焙烧制备出了分散性更好的吸附剂Cu-ZnAS。