硅酸盐水泥是一种传统的胶凝材料，发明于1824年，普通硅酸盐水泥熟料的主要矿物有阿利特（掺杂离子的硅酸三钙，C3S）和贝利特（掺杂离子的硅酸二钙，C2S），占水泥熟料质量分数的70%以上，因其力学性能稳定、原料来源广泛、制造成本低廉等诸多优点，多年来在建筑工程材料中一直占据着主导地位。然而随之而来的是大量CO2的排放。1研究人员通过对硅和氧相图检查，发现可能实现减排目标，即，贝利特的使用（硅酸二钙）代替阿利特（硅酸三钙）作为熟料的主要阶段。生产贝利特必需温度是#8764;1200。C，而阿利特要求温度1500。C.2，很显然，贝利特所需的能量减少将带来经济和环境效益。研究贝利特非常有必要，然而目前对于其强度的研究发展十分缓慢，对于高活性贝利特的研究实验已经进行了几十年，几种策略已在试验，例如，通过热处理包括化学杂质修改贝利特2，3的化学结构。对于后者，尽管部分实验已经成功，4但是几乎不能控制或理解其中发生的原子替换，其对结构的影响，及其对化学反应的作用。针对这一点，原子模拟技术后来居上，成为克服上述难点的关键工具，由于它们可以确定一个化学杂质的位置和检查水泥熟料上产生的性能。为此，5在目前的工作中使用结合力场和密度泛函理论研究了阿利特和贝利特最常见的化学替代的影响，并提出相应修改他们的反应活性的途径。

贝利特是普通波特兰水泥的重要性第二阶段。类似于阿利特，贝利特-是一种硅酸二钙（Ca2Si4或 C2S）的化学改性形式，展示了一种序列的多晶6,7,8,9可逆晶型与温度。贝利特晶体结构由SiO44-四面体和Ca2thorn;离子组成，不同于在O2-离子缺位的阿利特。由于对SiO4-组和的Ca原子的位置略有变化，派生于R形式的 RH，RL ，和β晶型通过减少对称影响活性9,10,11在贝利特中，客体离子Al和Fe，Mg原子的掺入，对反应活性有很大影响，而Mg替换Ca在阿利特中没有那么重要的影响。

沈德勋，黄文熙 ，钱光人用正电子湮没技术12X射线宽效应和扫描电镜等手段研究了不同燃料条件下，C2S的中间体CaO的活性及其变化规律， 结果表明掺杂会增加了C2S的微结构缺陷，使其结构不稳定，而这种不稳定性是有利的，水化活性增大。然而其早期水化活性低制约了以C2S为主要成分的水泥熟料的应用。本课题从原子尺度出发，利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了Mg掺杂对C2S矿物水化活性的影响，为今后的应用提供理论依据。而罗志成研究了13水通过氧与金属表面原子成键后,表面金属原子与次表面原子作用增强,水中氧和氢原子相互作用改变的不同导致形成不同的钝化膜。

1. 探讨Mg掺杂C2S矿物的水化活性

构建出具有不同Mg元素掺杂位置的C2S矿物表面结构，并比较它们的能量，获取Mg元素的最优替代位置；计算掺杂后体系稳定吸附H2O分子的吸附位置，研究其态密度、局域电荷密度分布等电子性质，分析吸附机制。

罗志成13采用第一性原理赝势平面波方法, 通过Materials Studio 软件中castep 模块, 研究了水分子在Mg(0001)表面吸附行为, 揭示了镁合金钝化机理。研究了水分子在Mg(0001)表面顶位T1、桥位B2、穴位H3、穴位F4吸附情况, 重点研究水分子置于T1 位置的3 种情况, 即: 水分子垂直于镁表面T1v ,水分子平行镁表面T1p ,水分子所在平面与镁表面有一定倾斜T1i。由此计算给出了吸附能、差分密度、水的键长键角、电荷密度, 分析了原子间的成键情况和结构的稳定性。研究结果表明:水分子Mg(0001)表面吸附时候, 氧原子与表面成键, 且在顶位吸附且吸附构型是倾斜时最稳定。

在这种吸附过程中，其表面镁原子的电子向水分子转移,使其表面电位向正方向移动, 这种电子转移使镁产生钝化。并且吸附使水分子键角增大、键长增长, 即水中各原子间相互作用减弱, 可与 Mg 形成水合分子或 MgO、或Mg(OH)2,从而发生钝化。

水分子在镁表面顶位吸附前后,由于水分子与表面相互作用,21导致表面各原子、水分子中氢和氧原子周围的电荷密度发生变化，13而水分子中的O 原子在优化后，水吸附在 Mg(0001)面顶位，其优化后的差分电荷密度与电荷密度增加;如图所示H 原子附近出现黑色电荷密度面,则表示H 原子在优化后电荷密度减少。Mg原子上方出现黑色电荷密度面,电荷密度减少,说明水分子吸附后Mg(0001)表面电子向水分子转移。镁表面与吸附的水之间电荷转移使镁表面电位向正方向移动,会使镁产生钝化。

2. 结构设计与性能模拟

科学家们用分子模拟软件构建出C2S矿物晶体的初始结构，然后利用第一性原理软件进行结构优化以获得稳定结构；还构建了C2S矿物的几种代表性低指数晶面结构，并计算其表面能，获取最稳定的表面结构。

叶家元等研究得，由纯 C3S 或纯 β-C2S 水化得到的高钙硅比的 C#8211;S#8211;H(Ⅱ)结构类似于羟基硅钙石结构，14只是由于二者中桥[SiO4]4#8211;四面体的缺失，使无限长的硅氧四面体链断裂及扭曲，形成由 3n#8211;1 个[SiO4]4#8211;四面体构成的短链化合物；[3]132#8211;135, [7#8211;8] 若 ngt;1，则[SiO4]4#8211;四面体连接成链状，链中的[SiO4]4#8211;四面体除两端的外其他的都以Q2形式连接。

Hegoi Manzano研究得，5化学改性在水化反应、水泥熟料相的结构、弹性性能上起极其重要的作用。因此，这种取代都是伟大的技术改革，就像水泥熟料的有效生产能减少CO2排放量，产生可观的经济效益。当Fe3 Al3 ,Mg2 纳入其结构时我们运用经典组合以及量子力学仿真方法研究阿利特(Ca3SiO5)和贝利特(Ca2SiO4)水泥熟料相的详细物理变化。采用经典力场方法，为了确定晶体结构的优先替换位点，我们考虑任意掺杂物和不同组合物的可能位点。然后，对由此产生的容纳客体离子的结构变化的影响进行了研究和详细讨论。为了确定晶体结构的优先替换位点。用量子力学的密度泛函理论计算代表配置的电子结构，来确定杂质对反应性的潜在影响。