文 献 综 述 一、 过氧化氢直接合成的研究背景 过氧化氢，在使用过程不产生污染环境的副产物，仅释放出氧和水，被认为是一种环境友好型化工产品，已广泛应用于化工、纺织、造纸、食品、环境保护等行业，且需求量越来越大。

目前，大规模工业化生产过氧化氢的方法为蒽醌法[1-2]， 这种方法技术成熟，反应过程中氢气和氧气没有直接接触，安全系数较高；但是该工艺复杂，装置投资大，在生产过程中大量使用有机溶剂，对环境污染严重。

由氢气和氧气直接催化合成过氧化氢的方法，是一种理想的原子经济性反应，工艺流程简单、成本低廉、污染少、节能，从 1914 年被首次提出之后就备受关注[3]，但是这种方法在工业化应用中面临严峻的技术挑战:①氢气和氧气混合爆炸范围较广（氢气体积分数为 4%～94%），危险系数较大；②氢气和氧气在反应介质中的溶解度较小，造成过氧化氢的生产能力较低，不能满足工业生产要求；③在整个反应路径中，生成过氧化氢的选择性受到直接生成水的反应、过氧化氢加氢和过氧化氢分解这些反应的影响， 使生成过氧化氢的选择性较低[1，4]。

近十年来，国内外在氢氧直接合成法合成过氧化氢的研究方面，取得了一系列的成果。

二、 过氧化氢直接合成研究的技术进展 直接法合成H202专利最早于1914年发表[5]，主要采用Pd催化剂。

1961年Pospelova[6-8]发现负载型Pd催化剂在酸性介质中催化性能较好，主要是由于酸性介质能抑制过氧化氢分解。

Lunsford[9]发现可通过添加卤离子提高催化剂的选择性，他们采用高浓度的HCl（0.1-1 M）促进形成[PdCl4]2-与Pd胶体，证明了胶体Pd为H2O2反应的活性中心；但高浓度的HCl往往会导致Pd从负载型的催化剂表面流失[10]。

Choudhary等[10]对负载型单Pd催化剂催化合成H2O2进行了系统研究。

早期研究表明还原后的Pd催化剂无法合成H2O2，氢气完全被氧化成水。

氧化处理后的Pd催化剂具有较高的H2O2催化活性，并且对H2O2降解反应活性较低。