论文总字数：23919字

摘 要

本文采用液相燃烧-自蔓延合成法制备了不同相比的两相Li₂TiO₃-Li₄SiO₄氚增殖材料。在日本京都大学研究堆(KUR)中，利用不同通量的热中子辐照，研究了氚的释放机理，同时进行了堆外试验，即热脱附光谱和等温退火实验。通过堆外实验得到了各种加热速率下的氚释放曲线以及建立了各个释氚峰的活化能模型。研究不同中子辐照通量下Li₄SiO₄材料的氚释放特性，讨论中子辐照通量对Li₄SiO₄氚释放过程的影响机制。以上理论和分析结果，有望为我国聚变工程实验堆（CFETR）固态包层氚增殖材料的设计和氚的回收提供理论依据。

论文主要研究了氢同位素在晶体内的迁移机制，中子辐照对氚的释放机理。

研究结果表明：两相材料的氚释放开始于较低的温度范围。氚释放温度和氚-TDS光谱的形状与Li₂TiO₃与Li₄SiO₄的相比值有关。在较高的Li₂TiO₃相比例下，氚的释放主要受扩散过程控制。另一方面，当Li₄SiO₄相率较高时，氚的释放不仅受到扩散的控制，还受到其他过程的影响，如脱捕获过程和辐照缺陷束缚作用。

本文的特色：通过对氚的动力学进行计算，明确了Li₄SiO₄氚释放过程的影响机制，能为后续研究氚的迁移模型提供有力的理论支撑。

关键词：中子辐照，动力学，氚迁移，活化能

Abstract

In this paper, biphasic Li₂TiO₃-Li₄SiO₄ tritium breeders materials with different comparisons were prepared by solution combustion-self-propagating synthesis method. In the Research Reactor (KUR) of Kyoto University in Japan, the release mechanism of tritium was studied using thermal neutrons with different fluxes. At the same time, out-of-pile heating experiments were performed, namely thermal desorption spectroscopy and isothermal annealing experiments. Tritium release curves at various heating rates were obtained through the out-of-pile experiments and the activation energy models of each tritium release peak were established. The tritium release characteristics of Li₄SiO₄ materials under different neutron irradiation fluxes were studied, and the effect mechanism of neutron radiation flux on the release process of Li4SiO4 tritium was discussed. The above theories and analysis results are expected to provide a theoretical basis for the design and recovery of tritium breeding materials for solid-clad tritium in China's Fusion Engineering Experimental Reactor (CFETR).

The paper mainly studies the migration mechanism of hydrogen isotopes in crystals, and the release mechanism of tritium by neutron irradiation.

The results of the study indicate that the tritium release of the two-phase material starts at a lower temperature range. The release temperature of tritium and the shape of the tritium-TDS spectrum are related to the comparison between Li₂TiO₃ and Li₄SiO₄. At a higher Li₂TiO₃ ratio, the release of tritium is mainly controlled by the diffusion process. On the other hand, when the phase ratio of Li₄SiO₄ is high, the release of tritium is not only controlled by diffusion, but also affected by other processes, such as decapture process and radiation defect binding effect.

The characteristics of this article: Through the calculation of tritium kinetics, the influence mechanism of the release process of Li4SiO4 tritium is clarified, which can provide a strong theoretical support for the subsequent study of the tritium migration model.

Key Words：neutron irradiation;dynamics;tritium migration;activation energy

目 录

第1章 绪论 1

1.1引 言 1

1.2研究目的及意义 3

1.3研究内容及方案 5

第2章实验过程 7

2.1实验样品制备 7

2.2实验表征 7

2.3热中子辐照 9

2.4氚的释放测量 10

2.5氚的的产生 11

第3章 动力学计算 14

3.1理论模型 14

3.2数据处理 17

3.3小结 22

第4章 总 结 23

4.1总结结论 23

4.2总结不足 24

4.3未来展望 24

参考文献 25

致谢 27

第1章 绪论

1.1引 言

在热核聚变D-T反应中，为了使核聚变能能够长期持续稳定的输出，设计人员往往会在包层里面设计固态增殖材料。通过了解反应包层中氚增殖层，中子倍增剂和内嵌流道材料的进展。ITER(国际热核聚变实验堆)的实验包层模型（TBM）采用了Li₂TiO₃-Li₄SiO₄球床结构，Be中子倍增剂，实验取得积极进展。在辐照条件下，Be的导热系数减小，材料肿胀的情况在有限的实验数据中有出现，ITER的实验成果是里程碑式的。在DEMO（聚变示范堆）环境中，已经尝试了更高的锂含量的增殖层，并且研究了具有优异化学稳定性的Be₁₂Ti和其他铍化物。LiPb共晶在液态增殖层选项中被视为DEMO包层的增殖材料，并被用作冷却剂以达到更高的出口温度。SiC内嵌流道用于防止磁流体动力压降和腐蚀。人们意识到ITER TBM和DEMO之间存在巨大的技术差距，世界范围内聚变堆研究组织正在同时开发ITER TBM和DEMO模块。

在DEMO环境下ITER测试包层模块功能材料进展，它和其他核聚变组成装置不同，增殖包层从未在过去和现在的装置中被安装测试。ITER的包层模块是第一个在真空聚变环境下受到14MeV中子辐射的集成件。理解包层所需的功能材料的进展就会聚焦于氚增殖层。它是由含锂材料（如锂基陶瓷）和中子倍增剂（如铍）组成共同组成的。聚变堆采用D-T燃料进行自持循环，其中的锂燃料可以产生自然界稀有的氚物质。这对于核聚变堆来说，与常在快速反应堆中应用的钚裂变和基于U-233的钍裂变相比不同的是，该反应堆运行中的中子是由燃料产生的，能够自给自足。而裂变燃料循环是在反应堆外进行。而核聚变的DT循环全部过程在反应器中，这就需要反应器的支持。满足必要设计条件的反应器是由不同种类的氚增殖包层和冷却剂组成的，如下表1所示。

表1.1 聚变堆包层概念和材料选择

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